可穿戴电子产品、储能设备、电子皮肤、柔性机器人等柔性设备作为人工智能时代人机交互和物联网不可或缺的媒介，受到了广泛关注。其中，水凝胶由于其固有的柔韧性和可加工性，是制造柔性器件的理想候选者。显然，制造先进的柔性器件需要兼容的柔性材料和加工技术。由于3D打印（又称增材制造）的无限尺寸和灵活性，使材料的复杂拓扑设计成为可能，因此被广泛应用于柔性智能设备的制造。目前，通过3D打印对水凝胶材料进行结构化设计，制作定制化的功能器件已经被广泛报道。例如，模拟迈斯纳小体的突触结构，受章鱼触手启发的吸盘结构，以及受蜘蛛腿启发的纤维结构，都是基于数字光处理（DLP）或直接墨水书写（DIW）打印策略开发出来的。然而，随着对多模态柔性器件的需求不断增加，与单一打印策略兼容的水凝胶被证明不足以制造集成器件。这一限制已经成为阻碍柔性集成器件实际应用的重大挑战。目前，还没有报道过适合两种印刷方法的油墨。这种油墨需求的差异就像“语言障碍”，限制了两种3D打印技术之间的互动和发展。因此，开发一种兼容两种3D打印方法的策略势在必行。
图1.可控微相分离TP-3DPgel的设计理念及内在特性。
近期，中国科学院福建物质结构研究所官轮辉研究员团队开发了一种基于可控微相分离策略的多功能两相3D打印水凝胶（TP-3DPgel）墨水，该墨水既适用于液相DLP-3D打印，也适用于固相DIW-3D打印。水凝胶油墨的粘度范围超过6个数量级（10-2~104 Pa s-1）。整个制备过程只需调整pH值即可制备出不同微相分离程度的水凝胶墨水前驱体（图1）。同时，TP-3DPgel具有优异的低迟滞（>5.4%）和抗疲劳性能，可在大应变下重复加载-卸载100次，而表现出可忽略的迟滞效应（图2）。此外，TP-3DPgel具有高精度的多尺度3D打印特性，分辨率范围从50 μm扩展到510 μm，并且成功的通过DLP和DIW-3D打印制造出2D纤维和3D结构器件（图3）。有趣的是，他们利用TP-3DPgel卓越的兼容性和可加工性，分别使用DIW和DLP-3D打印制造了各种功能柔性器件，包括储能、传感器和电子皮肤（图4和图5）。从更广泛的角度来看，他们的创新设计不仅为通过3D打印制造柔性功能器件提供了可靠的策略，而且为柔性设备的功能化和个性化创造提供了有趣的途径。该工作以“Versatile Hydrogel Based on a Controlled Microphase-Separation Strategy for Both Liquid- and Solid-Phase 3D Printing”为题发表在ACS Nano上。文章第一作者是中国科学院福建物质结构研究所与福州大学机械学院联合培养博士吴启锐。该工作得到国家自然科学基金的资助。福州大学机械学院杨晓翔教授对该研究提供了帮助和指导。
图2 TP-3DPgel力学性能与微相分离区域的关系
图3 TP-3DPgel在不同3D打印策略下的成型质量。
图4 TP-3DPgel柔性器件DIW-3D打印。
图5 TP-3DPgel压容式电子皮肤的DLP-3D打印。该工作是官轮辉研究员团队近年来在多功能复合材料的开发与3D打印相关研究中取得的进展之一。团队基于复合材料的传感与机械特性展开研究，并从多物理量响应机理分析出发（Chem. Eng. J. 2023;454: 140328.），通过多尺度的弹性体的结构化设计及规模化传感器阵列的增材制造，开发了一系列柔性功能元件（Mater. Horiz., 2023, 10, 3610-3621；Adv. Mater. Technol. 2023, 2301123.），利用先进集成工艺实现了基于柔性功能元件与储能器件的自供能传感系统的开发（ACS Sens., 2024, 9, 4, 2091–2100.；Chem. Eng. J., 2023, 471:144551.；Adv. Funct. Mater., 2022, 2205708.）。
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c08896
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