华科AM：多位点交联聚合物电解质用于高压固态锂金属电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-11-24 08:18

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在高压锂金属电池中使用固态聚合物电解质（SPE）是一种实现高能量密度和安全性的有前途的策略。然而，SPE面临着机械强度不理想、离子电导率低和高压界面不相容等挑战。

总之， 华中科技大学黄云辉、李真等人 制备了一种具有分子交联结构的新型交联SPE以创建高通量Li ⁺ 运输途径。结果显示，SPE中丰富的醚/酮氧和Lewis酸位点实现了高Li ⁺ 电导率（30°C时为5.7 × 10 ⁻⁴ S cm ⁻¹ ）和Li ⁺ 转移数（0.84）。此外，SPE的互穿交联结构具有强大的机械强度。

基于此，该电解质匹配Li||Li对称电池与LiNi _0.8 Co _0.1 Mn _0.1 O ₂ ||Li电池均具有良好的电池性能。此外，在高负载正极（≈4 mAh cm ⁻² ）下，1.5 Ah的软包电池中获得了446 Wh kg ⁻¹ 的高能量密度。

图1. 固态高压锂金属电池的电化学性能

总之，该工作制备了一种新型的多位点有机-无机交联SPE并将其与高压正极和锂金属负极耦合实现无枝晶、长寿命的SSLMB。研究显示，Zr-MOF作为多位点交联反应节点和聚合物扩链剂，形成了具有高机械强度的交联分子结构，使得Li|SPE|Li对称电池具有稳定的长循环性能（> 8000 h）。

此外，交联剂优异的结构稳定性和丰富的吸电子氨基脲基抑制了电解质氧化。结合原位超声成像，稳定的高压界面使LiNi _0.8 Co _0.1 Mn _0.1 O ₂ |SPE|Li电池具有优异的循环稳定性，同时抑制了正极的微观结构降解和副反应。因此，该工作基于Lewis酸多位点节点的交联SPE为高性能固态高压锂金属电池的设计提供了一个有前途的解决方案。

图2. 软包电池性能

Multisite Crosslinked Poly(ether-urethane)-Based Polymer Electrolytes for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202409269