本文设计了一种高氧化还原活性的的有机聚合物聚萘醌亚胺(PCON),其具有稳定的长程有序骨架和粗糙的三维花表面形态,以及由C=O和C=N官能团提供的高密度活性位点,能够实现高效的氧化还原反应并实现高Na+捕集能力。合成的PCON聚合物展现出卓越的电吸附特性和显著的结构稳定性,在1 A g
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下的比电容高达500.45 F g
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,并在5000次充放电循环后依旧能保持其原始电容的86.1%。得益于PCON聚合物优越的赝电容性能,我们开发了一种HCDI系统,该系统不仅具有100.8 mg g
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的出色除盐能力和3.36 mg g
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min
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的显著快速平均去除率,而且在50次循环后仍保持其初始脱盐能力的97%,从而在最先进的脱盐技术领域脱颖而出,其综合性能大大超过了现有的先进脱盐方法。展望未来,双活性位点PCON聚合物的设计范式可以推广到其他有机电极,预示着高性能海水淡化系统设计的新途径。
图
1.
a)PCON合成示意图;b)固体核磁共振波谱;c)PCON聚合物的傅里叶变换红外光谱(FTIR);d)SEM和e)EDS图谱;f)N
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吸附-解吸和孔径分布曲线。
图
2.
a)PCON聚合物及其前体的热重分析(TGA)曲线,b)紫外漫反射光谱,以及c)X射线衍射(XRD)光谱;d)PCON聚合物的约化密度梯度(RDG)计算;e)PCON单体和聚合物链示意图。
图
3.
PCON在1M NaCl中的电化学性能测量。a)CV曲线和b)不同扫描速率(1~30 mV s
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)下的峰值电流;c) 峰值电流的b值变化;d)拟合不同扫描速率下CV中赝电容贡献的曲线;e)不同扫描速率下的伪电容和扩散控制百分比;f)不同电流密度(1~6A g
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)下的GCD曲线;g)不同电流密度下比电容和IR降的变化曲线;h)不同赝电容材料电极在NaCl电解质中比电容的箱线图。
图
4.
不同SOC下PCON电极的a)电化学阻抗谱图和b)扩散系数;c)PCON聚合物的HOMO-LUMO能隙;d)在非原位XPS光谱中不同充放电条件下,PCON电极的O1S和e)N1S光谱;f)通过密度泛函理论(DFT)计算确定PCON的活性位点;g)充电和放电过程中的氧化还原反应示意图;h)PCON电极的循环性能。
图
5.
HCDI系统组装和测试。a)所构建系统的示意图;不同施加电压下的b)电流响应,c)NaCl吸附和再生曲线,d)脱盐能力和能耗;e)Na
+
的吸附动力学;f)在500 mg L
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NaCl溶液中的长期循环性能和比能耗;g)与已有报道的HCDI系统的脱盐性能比较。