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韩布兴院士/孙晓甫研究员,再发JACS!

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-09-10 08:30

正文

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研究概述
二氧化碳( CO 2 )和硝酸盐( NO 3 - )电催化耦合成尿素( CH 4 N 2 O )是减少温室气体排放、减少工业过程废物和储存可再生能源的一种有前景的方法。然而,由于涉及多种反应物和反应的多步过程,其选择性和活性较差,限制了其应用。

基于此, 中科院化研所 韩布兴院士、孙晓甫研究员 在国际顶级化学期刊 Journal of the American Chemical Society 中发表题为《Urea Synthesis via Coelectrolysis of CO 2 and Nitrate over Heterostructured Cu-Bi Catalysts》的研究论文。

在此,作者首次报道了一种用于尿素电合成的异质结构Cu-Bi双金属催化剂。在H-电池中尿素法拉第效率(FE)高达 23.5%,生产率为2180.3 μg h -1 mg cat -1 ,超过了文献中大多数报道的电催化剂。

此外,该催化剂具有良好的循环稳定性。实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,适量Bi的引入诱导形成了具有丰富相界的Bi-Cu/O-Bi/Cu 2 O异质结构,有利于NO 3 - 、CO 2 和H 2 O的活化,增强C-N耦合并促进 * HONCON中间体的形成。
此外,该研究还验证了有利的 * HNCONH 2 质子化和尿素解吸过程,进一步解释了尿素高活性和选择性的原因。
图文解读

图1: 所制备催化剂的结构表征

图2:不同催化剂在不同电位下的性能

图3:原位表面增强拉曼光谱和ATR-SEIRAS光谱表征
文献信息






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