厦大孙世刚院士/乔羽Angew：富锂层状氧化物正极容量衰退机制

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-25 08:18

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富锂层状氧化物优势包括低成本、高容量、高能量密度和无毒安全性，使其成为下一代高能量密度锂离子电池（LIB）正极材料的极具前景的候选者。然而，其在追求阴离子氧化还原活性的同时，也出现了与传统理解不同的重大挑战。

在此， 厦门大学孙世刚院士、乔羽等人 为了阐明富锂层状氧化物（LRLO）在低DOD循环过程中快速容量衰退的机制，作者使用了CATL提供的标准软包全电池，并进行了全面的表征研究，以揭示低DOD循环过程中关键的观察结果。

研究发现，不完全放电导致氧化晶格氧（O _n ^⁻ ）的积累进而引发了结构不稳定性，包括过渡金属（TM）迁移、空位簇的形成和结构畸变，而残留的氧物种对电极-电解质界面的完整性产生了严重的负面影响。

图1. NCM和LRLO在DOD依赖的电化学性能差异

总之，该工作揭示了深度放电（DOD）与LRLO正极的容量保持之间的关系，并首次批判性地揭示了低DOD（LDOD）加剧了容量衰减。此外，系统的图谱全面阐明了在不同DOD循环过程中氧化晶格氧（O _n ^- ）的积累、阴离子/阳离子电荷补偿机制、TM的平面内外迁移、结构演变和表面恶化之间的相互关系。

因此，该工作揭示了LRLO在LDOD循环过程中容量衰退加速的关键问题，并确定了其与阴离子氧化还原反应的关系。

图2. 不同DOD下循环的LRLO正极的结构演化

Depth-of-Discharge Dependent Capacity Decay Induced by the Accumulation of Oxidized Lattice Oxygen in Li-Rich Layered Oxide Cathode, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202419909

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