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研之成理 · 公众号 · 科研 · 2025-01-19 12:45

正文

▲第一作者：Wenjie Zhou

通讯作者：Wenjie Zhou，Xiaoxing Xia，Chiara Daraio

通讯单位：美国加州理工学院，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室

DOI：10.1126/science.adr9713（点击文末「阅读原文」，直达链接）

Science编辑评语：

建筑材料的设计使基本元件的结构影响其机械性能。这种工程提供了调整材料对应力的反应的能力。周等人提出了一种名为聚连结构材料的新系列，它将线框元素连接成三维结构（参见塔菲克和阿雷奇的观点）。这种设计策略允许定制机械响应，这对于开发刺激响应或吸能系统以及变形结构非常有用。

研究背景

先前研究的结构化材料主要是通过刚性连接的桁架、板或壳基晶格来设计，这些材料的有效体积属性来源于周期性重复单元或无序结构的构造。它们可以显示出显著的特性，例如高强度同时轻量化、负泊松比以及剪切-法向耦合。根据其内部结构的几何形状，它们会表现出不寻常或极端的机械性能，例如大的可重构性、多稳态响应以及非线性弹性变形。在某些实现中，结构化材料的表现类似流体——例如，在五模态材料中，它们表现出近乎零的剪切响应。颗粒晶体是一种结构化材料，由规则排列的紧密堆积的弹性相互作用的单元组成。它们还呈现出丰富的机械性能，如几何硬化和非线性波传播，这些都源于单个颗粒的形状、它们的拓扑排列以及颗粒的化学成分。然而，在没有边界约束的情况下，颗粒晶体并不具有内聚力，因为颗粒之间没有粘结剂固定在一起，并且在张力下不提供任何阻力。架构材料的性质源于其内部结构元素的几何排列。它们的设计依赖于连续的成员网络来控制整体的机械行为。

研究问题

本文引入了一类由离散的连接环或笼状颗粒组成的材料，这些颗粒在三维网络中相互锁定，形成了聚连结构材料（PAMs）。本文提出了一个通用的设计框架，将任意的晶体网络转化为颗粒连接和几何形状。对于小的外部载荷，PAMs的表现如同非牛顿流体，显示出剪切变稀和剪切增稠的响应，这可以通过它们的连接拓扑结构来控制。在较大的应变下，PAMs的表现如同晶格和泡沫，具有非线性的应力-应变关系。在微观尺度上，本文证明了PAMs能够根据所施加的静电电荷改变其形状。PAMs的独特性质为开发刺激响应材料、吸能系统和变形结构铺平了道路。

图1| PAM的设计策

要点：

1.传统的晶格结构可以映射为由节点和连接组成的连续拓扑网络（图1A)。从选定的晶体网络开始，我们创建了周期性纠缠的环面、多边形或多面体笼状粒子（以下称为“粒子”），这些粒子可以拼接成PAMs。该过程首先从识别连续网络中的节点对称性开始，并将它们与具有这些对称性的粒子对齐（图1B)。这些粒子相互链接，复制原始的网络连接（图1A至C)。得益于庞大的晶体学对称性数据库，来自诸如网状化学结构资源库（RCSR）等数据库的拓扑网络可以转变为连环结构类似物。单个节点可以使用各种形状的粒子来表示，如多面体框架、多边形簇或环面簇（图1D)。根据组成单元的性质，所得连环结构的拓扑结构会表现出显著的变化（图1E)。

2.给定的粒子形状（例如，截角八面体，CO）可以具有多个对称轴（图1F)，从而产生几个潜在的连环环境（图1G至I)。通过单独或组合使用这些连环，本文可以创建各种PAMs（图1J至M)，每个都有其独特的整体拓扑结构。本文采用了一种三部分命名方案，X-n-abc，以便于识别：“X”代表网络拓扑结构，“n”代表每个粒子的连环数量，“abc”代表粒子的形状，可以是完整的（小写字母）或首字母缩略词（大写字母）。例如，标签D-4-TET（图1C)表示由四面体（TET）框架构成的连环钻石网络（D），这些框架与四个相邻的粒子角落对角落地相互锁定。

图2|PAM的重力诱导松弛和单轴压缩

要点：

1.本文设计了N×N×N的阵列（其中N是由一个或多个互锁颗粒组成的单元细胞的数量），这导致了不同PAM几何形状和拓扑结构。我们使用增材制造技术，以脆性丙烯酸聚合物为材料制作了它们。本文选择了八种具有代表性的PAM类型，四种由二维颗粒组成，另外四种由三维颗粒组成。在制造完成并去除支撑材料后，这些PAM在重力作用下发生松弛，原本有序且周期性的微观结构变得不规则（图2 A至G）。这种由重力引起的PAM形状变形（此后称为“松弛”）高度依赖于它们的域边界（例如，球形；图2,A至C）以及颗粒间的间隙。为了进行机械特性表征，本文设计了边长约为50毫米的立方样品（图2 D至G），并测量了它们设计时和松弛后的尺寸。

2.一个特别有趣的观察结果是，在加载阶段PAM出现的应变硬化响应（图2），这让人想起经典颗粒系统的反应。为了理解并量化动态接触链在PAM中的作用，本文进行了水平集离散元法（LS-DEM）模拟，其中颗粒具有任意形状。本文首先分析了一个T-6环形样品在单轴压缩下的反应。实验中，在较低应变下的循环压缩中，PAM表现出降低的峰值应力和逐渐减小面积的滞后反应，然后在前几个周期后稳定为稳态反应。

图3| PAM的剪切和流变测试

要点：

1.与其他架构材料不同，PAMs展现出了根据外部负载调整颗粒间排列的显著能力，这一特性在颗粒系统中也存在。这种颗粒重新排列导致了两种力学状态，它们在所有变形模式下都会出现：(i) 一种类似流体的响应，其剪切模量消失，与颗粒的相对运动有关；以及 (ii) 一种类似固体的响应，其特征是颗粒变形，超出了堵塞转变。为了描述这种类似流体的力学响应，本文对J-4-ring和T-6-ring样品进行了简单的剪切和流变测试（图3A和B)。选择这些PAMs是因为它们由环面颗粒组成，这些颗粒具有更大的运动自由度。为了控制测试条件，我们制作了包含顶部和底部夹紧板的样品（图3A和B）。

2.在剪切载荷下，J-4-ring和T-6-ring样品都表现出一个平台区域，力值接近零，这表明了类似流体的行为（图3C和F）。在临界应变之外，这些平台随后转变为准线性弹性区域，这是类似固体行为的典型特征。这种转变可以与环之间的自由度减少相关联，这些环在外部拉伸、压缩或剪切载荷下会发生堵塞。通过设计连环拓扑结构和颗粒几何形状，可以编程实现类似流体和类似固体的状态。

图4| PAM的可编程临界堵塞应变

要点：

1.本文研究了颗粒几何形状和颗粒连接拓扑在PAM中堵塞转变（jamming transition）中的作用。PAM中的局部连接拓扑在定义其介观尺度（例如，单元间、层层之间）的自由度（DOF）方面起着关键作用，而这反过来又决定了堵塞的临界应变（ε^*：临界压缩堵塞应变；γ^*：临界剪切堵塞应变）。例如，与T-6环形PAM相比，J-4环形PAM显示出明显更高的γ^*，而T-6环形PAM则表现出相对于J-4环形PAM更高的ε^*。在J-4环形PAM中，剪切加载会引起颗粒的协调重新排列，从而放大γ^*（图4A）。

2.在此过程中，平行于剪切方向的环保持其方向，而垂直于剪切方向的环则以协调的方式旋转，促进了更大的γ^*。然而，在压缩或拉伸时，由于相邻颗粒限制的有限自由度，环无法调整其位置，导致ε^*降低。相比之下，T-6环形PAM依赖于“剪刀”机制（图4C）：在压缩加载时，所有环协调地调整其方向，这使得能够有更大的ε^*。除了选择连接拓扑外，圆环的厚度d也对PAM中的堵塞转变（jamming transition）有实质性影响（图4D）。d的减小通常与PAM中自由度（DOF）的增加相关。为了阐明这种关系，本文制造了一系列具有恒定环直径D但d不同的J-4环形和T-6环形PAM。我们测量了在剪切（γ^*）和压缩（ε）加载条件下，作为厚度d函数的临界堵塞应变（图4B）。

图5| PAM的尺度独立性和μ-PAM的静电驱动

要点：

1.PAMs的可变形性主要受其颗粒几何形状和颗粒间自由度的影响，而这些因素预计与尺度无关。因此，本文假设通过将颗粒尺寸减少约60倍，将保留宏观系统的特征机械响应，例如其准静态压缩行为和流体-固体的二元性。为了验证这一假设，本文使用双光子光刻术结合打印后氧气等离子体刻蚀来制造PAMs。在制造和释放过程完成后——在这个过程中等离子体刻蚀去除了制造过程中所需的薄支撑材料——μ-PAMs展示了与它们的宏观对应物相似的重力松弛现象。本文设计了一系列C-6-TT PAMs，通过改变颗粒的光束厚度来变化它们的体积分数。按照光束厚度递增的顺序，本文将PAMs标记为I、II和III。同样的PAMs在宏观尺度（Ω_I, Ω_II, 和 Ω_III）和微观尺度（μ_I, μ_II, 和 μ_III）上都被制造出来，在所有维度上按60倍的比例进行缩放（即样品边长：24毫米和400微米）。

2.由于制造方法的差异，对于宏观和微观样品，本文使用了略有不同的丙烯酸聚合物。尽管如此，本文发现不同尺度的PAMs在机械响应上存在定性一致性（图5A至C)。通过积分应力-应变曲线下的面积，计算了所有C-6-TT PAMs的能量吸收能力。本文的实验揭示了所有I、II和III设计之间的尺度因子（Uμ/ UΩ）接近常数，为12.76 ± 0.53（图5A)。

3.微观PAMs和宏观PAMs之间的一个决定性差异在于它们截然不同的表面体积比（在μ-PAM样品中大约大60倍）以及连环网络中每个颗粒的重量减轻（在μ-PAM样品中减少了约216,000倍的因素）。这种差异可以被利用来观察颗粒间力（例如，静电排斥）在PAMs整体变形中的作用。

总结与展望

本文将PAMs作为一类架构材料进行介绍，它们在三维领域中弥合了离散颗粒材料和连续架构材料之间的差距。本文的设计策略合理地将离散的、拓扑互锁的颗粒映射到三维晶体网络之上。它们在堵塞状态下的非线性弹性响应，与在未堵塞状态下的非牛顿剪切变稀和剪切增稠行为相结合，为需要适应性刚度和能量耗散的应用程序提供了一个多功能的机械平台。这对于刺激响应材料、软机器人学和变形结构尤其相关。PAMs的材料行为高度依赖于它们的连接拓扑结构和颗粒几何形状，这两者共同决定了颗粒间的自由度（DOF）。根据目标机械性能的不同，不同的PAMs可能扮演不同的角色。例如，在需要大变形的应用中，如形状变形和软驱动，具有较大剪切变形能力的拓扑结构（如J-4环）是首选。需要更大能量吸收的应用程序则倾向于选择具有较高压缩临界堵塞响应的PAMs（如T-6环），它们也显示出相关的应变硬化特性。最后，对于结构应用来说，更硬的PAMs更具优势。这些由使用多边形或多面体颗粒几何形状的J拓扑结构的PAMs最好地代表（例如J-4正方形和J-4八面体）。这项工作为创造具有前所未有的机械性能和响应控制能力的架构材料奠定了基础。未来研究可以解决这些材料对离散颗粒断裂的韧性问题，并检查它们的动态和波动传播响应、非线性流变学以及热和光学特性，同时考虑构成材料和颗粒涂层的最佳选择，以针对特定应用。

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr9713

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