利用丰富的太阳能直接催化海水制氢在资源、环境、经济方面具有明显的优势。近几十年来，先进材料和理论的发展提高了光催化制氢的效率和适用性。然而，光催化剂活性不足、海水中盐分对催化剂的负面影响以及缺乏合适的大规模反应平台等挑战仍未得到解决。近日，深圳大学王元丰等研究人员提出了一种新的策略：构建基于润湿界面的多尺度层级结构的有机光催化海水制氢平台，该研究结果为实现高催化活性、方便制备且可规模化的光催化制氢提供了一种新的思路。
图1 基于润湿界面的多尺度层级结构的有机光催化制氢平台机理图。
本研究基于光敏材料分子尺度的梯度能级排列，并结合具有微纳米尺度的分级孔结构的超浸润木质纤维基底，构建了一种新型的多尺度层级结构的有机光催化制氢平台。与传统的给体-受体体系相比，该三元体系促进了电荷转移并增强了光催化活性。同时，该平台的润湿层级孔结构界面赋予了其反复捕获光能和在水面下自悬浮的能力，从而同时提高了光利用效率并减少了盐沉积，展现出良好的耐久性。在氙灯照射下，该有机催化平台在牺牲剂存在时的析氢速率达到165.8 mmol h−1 m−2，超过了大多数报道的无机系统。在构建的可规模化系统上（1600 cm2），该平台在连续五小时的日照内（正午时段）从海水中产生了80.6 ml m−2的氢气。更重要的是，这种跨学科的创新方法，涵盖了分子和微纳结构两个层面，为光催化制氢向真正应用导向型发展提供了方向。未来，通过调控分子结构以促进电荷转移、构建优化微观结构以捕捉更多光能，以及设计先进界面以增强工作耐久性，可以预见将开发出更高效的制氢平台。相关工作以“Multi-scale Hierarchical Organic Photocatalytic Platform for Self-Suspending Sacrificial Hydrogen Production from Seawater”为题发表于国际期刊Angewandte Chemie International Edition上。文章合作者还包括：香港理工大学王训该教授、忻浩忠教授、陈剑铭博士，深圳大学材料学院陈仕国教授，北京大学深圳研究生院郑家新副教授等。
图2 (a) PM6、ITIC和L8-BO相对于H+/H2和DHA/AA的能级；(b) PM6、L8-BO相对于H+/H2和DHA/AA的能级；(c) PM6:ITIC:L8-BO的TA谱；(d) PM6:L8-BO的TA谱；(e) PM6和PM6:ITIC共混的PL光谱；(f) L8-BO和ITIC:L8-BO共混的PL光谱；(g) 固态PM6:ITIC:L8-BO和PM6:L8-BO的归一化吸收光谱。
图3 (a) 空白、PM6:L8-BO和PM6:ITIC:L8-BO木质纤维在1000X和50000X放大下的SEM图；(b) PM6:ITIC:L8-BO木质纤维的大孔尺寸分布；(c) PM6:ITIC:L8-BO木质纤维的纳米尺度孔径分布；(d) 光催化平台的光路图；(e) 分级孔结构和大孔结构样品的光反射率；(f) 两种代表性入射波长下分级孔结构和大孔结构样品的电场分布；(g) 分级孔结构和大孔结构样品的模拟吸收光谱。
图4 (a) PM6:ITIC:L8-BO平台的水接触角；(b) PM6:ITIC:L8-BO平台原理图及微距照片；(c) 光催化平台反应机理图及反应设备图；(d) PM6:ITIC:L8-BO和PM6:L8-BO平台的析氢曲线； (e) PM6:ITIC:L8-BO和PM6:L8-BO平台的析氢速率；(f) 层级孔和大孔平台的析氢曲线；(g) 层级孔和大孔平台的析氢速率；(h) PM6:ITIC:L8-BO 层级孔平台的EQE；(i) PM6:ITIC:L8-BO平台与其他类似平台析氢的对比。
图5 (a) 海水中PM6:ITIC:L8-BO平台析氢曲线；(b) 海水中PM6:ITIC:L8-BO平台的析氢循环实验；(c) 可规模化的自悬浮制氢设备示意图；(d)、(e) 总面积为1600 cm2的自悬浮制氢设备照片；(f) 太阳辐射强度的变化和可规模化设备产氢量；(g) 世界主要河流和河口的分布；(h) 全球光强的月分布；(i) PM6:ITIC:L8-BO平台在不同地区的析氢速率预测。该研究得到国家自然科学基金，广东省基础与应用基础研究基金和深圳市科技计划的资助。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202412794
通讯作者简介：王元丰，深圳大学材料学院助理教授，特聘研究员，深圳市海外高层次人才（B类），从事基于润湿界面的智能系统、仿生功能纤维与智能织物的应用与基础研究，以一作/通讯在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.等业内权威期刊发表SCI论文30余篇，主持国家自然科学基金等多项研究课题。入选深龙英才、广东省博士博士后100名创新人物，荣获2023年日内瓦国际发明金奖。个人主页：https://cmse.szu.edu.cn/szdw1/jsml/gfzclygc/j_s2/wyf.htm。课题组诚聘博士后，提供38万以上基本年薪（根据最新政策），博士后出站留深圳从事科研工作，可获得30万元科研资助，并有绿色通道留校任教师岗位（荔园留菁计划：每年有专门名额留给博后转为教职），欢迎具有高分子化学、纺织化学、微纳米材料表界面设计等研究背景或兴趣的博士毕业生加盟，课题选择自主性大，鼓励探索，组内氛围活泼和谐！详细咨询：[email protected]。
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