近年来，随着化石资源的日渐枯竭，以及大宗高分子材料在应用退役后所产生的环境问题，亟需以可再生资源为原料，发展新的高分子合成与解聚方法，实现高分子材料“制备—使用—循环”的闭环。热塑性高分子材料包括塑料和热塑性弹性体。其中，关于合成塑料的化学回收已经有很多研究，而热塑性弹性体因其复杂的多组分结构，对其解聚回收的研究关注相对较少。目前，可化学回收的热塑性弹性体可通过缩聚、多嵌段结构、无规共聚、交替共聚等方法实现，但这些方法常常面临分步解聚与多组分产物纯化的困难。
针对以上问题，南京林业大学的沙野和中国林科院林产化学研究所的贾普友团队，以淀粉提取物（双脱水甘露醇）和蓖麻油提取物（十一烯酸）为原料，构建了一例全生物质基环烯单体，该单体可通过开环易位聚合（ROMP）制备出低结晶度的均聚物。该均聚物的玻璃化转变温度为-20 oC，因此该材料在室温下表现出热塑性弹性体的性质。通过控制聚合条件，聚合物的分子量在20 k–800 kDa之间可调。通过探究聚合物的结晶度与分子量之间的关系，得出分子量在150 kDa时，该热塑性弹性体的力学性能最佳。该材料的抗拉强度可达31.5±3.1MPa，断裂伸长率约1500%，与市面上通用的热塑性弹性体机械性能相当。此外，该热塑性弹性体的热分解温度超过400 oC，与传统的聚烯烃材料相当。
该热塑性弹性体仅由一种单体均聚而成，因此解聚过程非常简单。在聚合物稀溶液中添加少量Grubbs催化剂，可实现聚合物的向小分环烯的定量转化。解聚产物为环烯单体、二聚体、三聚体等寡聚物混合物。该环烯寡聚物混合物在去除催化剂后，可直接用于聚合制备第二代热塑性弹性体，转化率超90%，第二代弹性体的各种性能与第一代弹性体相当。
这项研究实现了热塑性弹性体的简洁高效化学回收，并实现了优异热性能、力学性能的统一，为构建基于可再生资源的可化学回收热塑性弹性体材料提供了新思路。该工作以“Biorenewable and Circular Polyolefin Thermoplastic Elastomers”为题发表在《Nature Communications》上。该研究得到国家自然科学基金的资助，感谢广西师范大学丁亮教授在ADMET聚合方面提供的指导，感谢University of New Haven的Hao Sun教授在论文评审时的评价与意见。
原文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52850-0
沙野课题组网站：
https://www.x-mol.com/groups/sha_ye
贾普友课题组网站：
http://icifp.caf.ac.cn/info/1038/1409.htm
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