1.7mS/cm！天津大学姜忠义，AM！

顶刊收割机 · 公众号 · · 2025-01-05 08:18

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与传统锂金属电池相比，全固态锂金属电池以固态电解质取代了易燃的液态电解质，并抑制锂枝晶生长的有害现象，有效提高电池的安全性和能量密度。该种电池为开发新一代储能技术带来前景。然而，全固态锂金属电池的广泛应用受到室温下的低离子电导率和锂离子传递数的限制。

在此， 天津大学姜忠义团队 提出了一种“结合-释放-跳变”机制来描述iCOFMs中Li ⁺ 的整体输运过程。具体来说，作者通过相转移聚合设计并合成了高结晶度的iCOF纳米片，将Li ⁺ 加载到iCOF纳米片上，然后将这些纳米片组装成具有AB堆积方式的iCOFMs。

研究显示，阴离子组（-PO ₃ ²⁻ ，-SO ₃ ⁻ ，-COO ⁻ ）可作为Li ⁺ 运输基团，而含氧组（碳基氧和/或羟基氧）作为Li ⁺ 共同传输体。通过传输体和共传输体的相互作用，磷酸化共价有机框架膜的单个Li ⁺ 电导率在室温下可达到1.7mScm ⁻¹ ，Li ⁺ 迁移数为0.90。

图1. iCOFM中Li ⁺ 的运输机制

总之，该工作探索了将超高速单Li ⁺ 导电的iCOFM作为全固态电解质应用的可行性。研究发现，-PO₃²⁻基团最适合用于Li+导电，与-SO₃⁻和-COO⁻基团相比，其具有最高的Li ⁺ 结合能力和释放能力。

此外，协同运输载体通过偶极相互作用接受释放的Li ⁺ ，并通过静电力将Li ⁺ 输送到下一个运输载体，距离为0.7nm。通过运输载体与协同运输载体的协同作用，磷酸化COF膜展现了高Li ⁺ 导电性、Li ⁺ 迁移数、优异的柔性以及低界面电阻。

基于此，该电解质膜在室温下表现出1.7 mS cm⁻¹的离子导电性和0.90的高Li ⁺ 迁移数，优于目前的最先进固态聚合物电解质。因此，该工作探索的Li+导电机制可促进先进固态电解质的合理设计和可持续发展。

图2. iCOFM的电化学性能及电池性能

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