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上海科技大学，Nature！

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2024-12-14 11:32

正文

▲第一作者：Cheng Chen, Kevin P. Nuckolls

通讯作者：Yao Wang，Yulin Chen

通讯单位：美国埃默里大学，上海科技大学

DOI：10.1038/s41586-024-08227-w（点击文末「阅读原文」，直达链接）

研究背景

魔角扭曲双层石墨烯（Magic-angle Twisted Bilayer Graphene, MATBG）的超导特性引起了人们广泛的研究兴趣。然而，尽管投入了大量的实验努力并提出了几种可能的配对机制，其超导性的来源仍然是一个谜。

研究问题

本文利用具有微米级空间分辨率的角度分辨光电子能谱技术，揭示了在超导态的MATBG中存在平带复制带，其中MATBG与其六方氮化硼基底不对齐。这些复制带显示出均匀的能量间隔，大约为150 ± 15 meV，这表明了强电子-玻色子耦合。值得注意的是，在非超导的扭曲双层石墨烯系统中，无论是MATBG与六方氮化硼对齐还是TBG偏离魔角时，这些复制带都不存在。计算表明，这些平带复制带在超导态的MATBG中的形成归因于平带电子和石墨烯K点处的光学声子模式之间的强耦合，这种耦合通过谷间散射得以实现。尽管这些发现并不必然将电子-声子耦合视为MATBG中超导性的主要驱动力，但它们揭示了超导态MATBG的内在电子结构，从而提供了理解其超导性所源自的不寻常电子景观的关键信息。

图1| μ-ARPES测量和MATBG器件几何结构

要点：

1.μ-ARPES测量的示意图如图1a所示，其中金垫连接到MATBG样品上，以确保在测量过程中正确接地并防止电荷积累。hBN非对齐和hBN对齐的MATBG样品的设备几何形状的光图像分别显示在图1b(i)和图1c(i)中。值得注意的是，μ-ARPES技术可以直接解析MATBG的能带结构，这在每个样品的光电子发射强度图中得到了证实，这些图区分了MATBG区域与hBN衬底（图1b(ii)）或单层石墨烯区域（图1c(ii)）。

2.尽管本研究的两种MATBG设备具有几乎相同的扭转角（约1.08°），这是与传输测量中最大超导转变温度（T_c）相关联的最佳值，但超导性仅出现在hBN非对齐的设备中，而在hBN对齐的设备中则没有出现。这种差异可能归因于不同的莫尔势（moiré potentials），这些莫尔势源于MATBG与其hBN衬底之间不同形式和程度的耦合，如图1b(iii)和图1c(iii)所示。在非对齐样品中（图1b(iii)），由于hBN与MATBG之间大约8°的大角度不匹配，hBN衬底为MATBG的本征莫尔势引入了一个高频空间背景，这不会显著改变MATBG的电子结构。相反，在对齐样品中（图1c(iii)），由于其相对于底部石墨烯层的小扭转角（约0.5°），hBN衬底引入的莫尔周期（约13 nm）与MATBG的本征周期（13.8 nm）紧密匹配。在这种对齐样品中，石墨烯/hBN的莫尔势以及由此产生的C₂对称性破缺对原始MATBG的电子结构产生了深远的影响，这将在后面讨论。

图2|在超导态的魔角扭曲双层石墨烯（hBN未对齐）中观察到平带复制带

要点：

1.图2展示了两个超导魔角扭曲双层石墨烯（hBN-未对齐）器件A和B的ARPES数据。测量覆盖了各个石墨烯层的K点附近的区域，跨越了几个莫尔布里渊区（图2a）。器件A的三维能带结构图展示在图2b中，而六个代表性的穿过莫尔布里渊区的能带色散谱显示在图2c中。靠近费米能级（EF），观察到了魔角扭曲双层石墨烯的平坦能带，它贯穿整个莫尔布里渊区，并与之前报道的单粒子计算结果吻合得很好。值得注意的是，本文在更高的结合能处观察到了此前未解析的该平带复制带（图2c），这些复制带显示出与原始平带相似的带宽、动量范围和光谱分布。

2.为了提供更清晰的解释，在一系列ARPES色散谱中捕捉到了这些特征，这些谱线在不同动量位置穿过莫尔布里渊区（图2a,b中的标签‘cut 1’到‘cut 6’）。这些观察到的复制带和原始平带显示出一致的能量间隔为150 ± 15 meV，其强度随着结合能的增加而迅速减弱（图2c,d）。在其它超导魔角扭曲双层石墨烯器件中也观察到了类似的复制特征（图2e）。这些观察到的复制特征无法通过典型的能带杂化来解释。首先，它们始终在一致的结合能处显现，不像典型的能带交叉和杂化过程中那样特征能量会发生变化。其次，它们的存在不仅限于莫尔布里渊区内的高对称动量点。最后，也是最重要的一点，这些复制带在非超导的扭转双层石墨烯器件中是不存在的。

图3| 非超导态的扭转双层石墨烯器件中不存在平带复制带

要点：

1.为了比较对超导MATBG设备（设备A和B）的测量结果，本文还研究了非超导的TBG设备，包括hBN对齐的MATBG（设备C）以及扭转角略偏离魔角的TBG设备（设备D和E）。如图3a-c所示，在hBN对齐的MATBG中，尽管其扭转角和应变与图2中显示的hBN非对齐的MATBG设备相似，但没有发现任何复制特征的迹象。相反，该样品的能带结构显示出石墨烯两层之间的狄拉克带的特征混合迹象，这进一步被共度的MATBG/hBN莫尔势所修改（图1b(iii)）。值得注意的是，与hBN非对齐的MATBG相比，在hBN对齐的MATBG中观察到的这种独特的电子结构，强调了莫尔共度hBN衬底的显著影响，导致了独特的新现象，如量子反常霍尔效应。此外，在其他非超导的TBG设备（设备D和E）中，典型的带混合特征也是明显的，没有任何可辨识的复制带特征的迹象（图3d,e）。

图4| 魔角扭曲双层石墨烯中的间谷电子-声子耦合

要点：

1.考虑到魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）中平带的电子动能可以忽略不计（大约10–15 meV），相较于较大的模态能量（大约150 meV），本文最初研究了石墨烯的内在声子谱，没有考虑由极化子修饰引起的重整化效应。为了在两个莫尔布里渊区诱导出复制特征，相关的声子模式应该位于原始石墨烯布里渊区的Γ点或K（K′）点附近，使它们能够分别与相应的内谷或间谷电子-空穴过程耦合。在图4a中，本文强调了三个声子分支（用绿色、红色和蓝色区分），它们的能量在K点附近约为150 meV，表明它们有潜力介导间谷电子-声子耦合（EPC）。值得注意的是，本文的冻结声子计算显示，面内横向光学（红线）模式显示出最高的EPC强度，超过了其他两个相关模式（面内纵向光学和面内纵向声学）（如图4b所示）。这种EPC强度的显著差异归因于平带波函数的对称性和双中心近似，与之前的发现一致。

2.面内横向光学声子模式在K和K'点之间散射平带电子，穿越莫尔布里渊区（如图4c所示），导致一系列均匀间隔的复制能带，类似于每个莫尔布里渊区内前向散射声子产生的能带。观察到的ARPES光谱可以很好地再现（图4d），其能量间隔由声子能量决定，显著超过了约15 meV的电子带宽。

总结与展望

本文的发现强调了谷间声子模式在超导态MATBG中的重要性，尽管不一定是主导作用，这些模式以类似于铁基高温超导体中发现的方式修饰平带的电子态。展望未来，预计未来的实验努力将提供关于推动平带复制带和支撑扭曲石墨烯系统中超导性的微观机制之间联系的更多见解。例如，类似的平带复制带可能会在超导态的魔角扭曲三层石墨烯中出现，而在非超导态的扭曲单层-双层石墨烯中可能不存在。此外，本文期待μ-ARPES（以及更先进的纳米-ARPES）的独特能力将在研究莫尔系统中强关联效应方面得到广泛应用。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08227-w

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