Nat. Nanotechnol. 新成果：范德华波导中的非线性光学时空成像

1.研究背景

范德华（vdW）半导体因其独特的物理性质，近年来在非线性光学领域备受关注。这类材料具有强大的光 - 物质相互作用能力，其非线性极化率超过 100 pm V ⁻ ¹ ，能够有效限制光的传播路径，并且易于进行纳米结构加工，从而构建出光子谐振器和超结构。特别是对于非中心对称的范德华晶体，如过渡金属二硫化物（TMDs）和铁电材料，它们在非线性光学（NLO）过程中展现出了巨大的应用潜力，例如在激光、光子开关和量子技术等领域。虽然范德华材料在非线性光学领域具有诸多优势，但在实现高效的、相位匹配的非线性光学转换方面仍面临挑战。相位匹配是指在非线性光学过程中，基频光（FW）和倍频光（SH）的相位能够保持一致，这对于提高非线性转换效率至关重要。然而，由于范德华材料的折射率色散较大，导致其在可见光/近红外频率下的相干长度较短，通常小于 1 微米，这使得在实际的纳米尺度波导中实现相位匹配变得尤为困难。

针对当前该领域内存在的系列问题，美国哥伦比亚大学一研究团队通过一种远场超快成像方法，追踪范德华波导中基频光和倍频光的传播情况，以实现对非线性光学转换过程的时空精确测量。 通过对光的传播和非线性转换进行时空成像，可以系统地优化非线性转换效率，确定相位匹配角度、波导模式轮廓和损耗等关键参数，而无需事先了解材料的光学常数。这对于设计理想的范德华波导结构，实现高效的片上非线性光学器件具有重要意义。

2. 高亮内容

（1）高效的非线性光学转换

通过实验和模拟计算，发现在厚波导和单模波导中，3R-MoS ₂ 都能够实现高效的非线性光学转换。在厚波导中，通过双折射相位匹配，研究人员观察到了倍频光强度随着传播距离的增加而显著增强，这表明至少部分实现了相位匹配。在单模波导中，通过模态相位匹配，研究人员观察到了基频光的显著衰减和倍频光的显著增强，这表明在单模波导中也能够实现高效的非线性光学转换。这些结果表明，3R-MoS ₂ 具有作为高效片上非线性光学材料的巨大潜力。

（2）波导损耗与非线性转换效率

在厚波导中，研究人员通过模拟计算，假设倍频光在波导中的吸收系数为 0.7 微米 ⁻ ¹，能够很好地拟合实验结果。这一吸收系数远小于 MoS ₂ 在正常入射条件下 2.4 eV 处的吸收系数，表明在双折射相位匹配方案中，倍频光的吸收损耗较小。在单模波导中，研究人员通过模拟计算，假设非线性转换效率比厚波导中的值高出七倍，以及倍频光的吸收系数为 0.48 微米 ⁻ ¹，能够很好地拟合实验结果。这些结果表明，在单模波导中，由于更强的光场限制和激子 - 极化子辅助增强，非线性转换效率更高。

（3）光传播的时空成像

实验结果显示，泵浦脉冲在波导内激发的基频光波包会沿着与边缘垂直的方向传播，并在斜边处部分反射。与基频光不同，倍频光通过在 MoS ₂ 中产生激子来留下长寿命的信号痕迹。通过选择不同的探测能量，可以将基频光和倍频光的信号区分开来。实验中观察到了波导内基频光和倍频光的干涉强度条纹，这些条纹是由于泵浦脉冲激发了多个波导模式而产生的。通过有限元模拟，研究人员能够定量地重现这些干涉条纹的强度分布。

3.图文鉴赏

图 1：在 3R-MoS2 波导中对 FW 和 SH 光的传播进行成像。a, 硅/二氧化硅衬底上的 3R-MoS2 平板波导。FW 是通过将泵浦脉冲聚焦在边缘上发射的。边缘散射泵浦耦合到波导中，并在相反的边缘析出。延时探针脉冲用于监测 FW 和 SH 在波导中的传播。b, 硅/二氧化硅衬底上 1.25μm 厚 3R-MoS2 板的光学图像。c, 与 b 相同视场的 SH 发射图像，使用 EFW = 1.2 eV 的 200 fs 泵脉冲进行边缘激发，并检测 E _SH = 2.4 eV 的 SH 光。如底部面板所示，与 TIR 以外角度相关的光传播波向量是波导式的。 d，3R-MoS2 板状波导的线性反射率 R，与 Si/SiO2 衬底反射率 R0 进行归一化。e、E _FW = 1.2 eV 边缘激发后板坯波导的泵探瞬态反射光谱 ΔR/R，用白光探针脉冲监测两个波导边缘之间的中间位置。f,g，瞬态信号在亚皮秒时间延迟（f）时由动态斯塔克效应主导，在较长的时间延迟（g）时由激子生成主导。h,i，E _FW = 1.2 eV 时，用 200 fs 泵脉冲进行边缘激发后，FW（h）和 SH（i）在 b 处的板坯波导中传播的时空成像。色标指的是归一化（norm.）瞬态反射对比度。入射泵浦能量为 5.34 mJ cm-2。用于跟踪 FW 和 SH 的探针能量分别为 1.66 eV 和 1.96 eV（e 中箭头所示）。

图 2：各向异性波导 FW 和 SH 特性。a，泵浦激发几何图形。b,c, 波导 FW（400 fs 时延（b））和 SH（10 ps 时延（c））在 IP 和 OP 偏振下的快照。d，3R-MoS2 波导中 FW 信号和归一化 SH 强度的极化依赖性（单位：度），在距离激发边缘 10 µm 处测量，在 b 和 c 中以虚线圆圈标出。

图 3：通过时空成像确定相位匹配条件。

图 4：薄波导中的模态相位匹配。

4.总结

通过开发一种基于非线性远场显微镜的时空成像技术，成功地在范德华波导中实现了对光传播和非线性光学转换过程的时空精确测量。研究结果表明，3R-MoS ₂ 波导能够实现高效的非线性光学转换，无论是厚波导中的双折射相位匹配还是单模波导中的模态相位匹配。这种时空成像技术不仅为优化范德华波导中的非线性光学转换提供了有力工具，而且为研究其他半导体波导材料中的非线性光学过程提供了新的方法。

5.论文信息

Xu, D., Peng, Z.H., Trovatello, C. et al. Spatiotemporal imaging of nonlinear optics in van der Waals waveguides. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-024-01849-1

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