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纳米人 · 公众号 · 科技创业科技自媒体 · 2024-10-02 09:44

正文

研究背景

随着可再生能源的需求日益增加，钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其高效能和低成本而引起了广泛关注。近年来，α-FA_1-xCsxPbI₃作为一种新兴的吸收材料，被认为是实现高效且稳定PSCs的关键。然而，现有的α-FA_1-xCsxPbI₃ PSCs在实现最佳功率转化效率（PCE）的过程中，通常需要添加氯化甲基铵（MACl），这种添加剂虽然能提高效率，但却会在高温下释放挥发性有机残留物，导致设备的长期稳定性受到威胁。

当前，未添加MACl的α-FA_1-xCsxPbI₃ PSCs的最高PCE仅约为24%，并且缺乏稳定性优势。因此，如何在不使用MACl的情况下提升α-FA_1-xCsxPbI₃ PSCs的效率和稳定性成为了研究的热点。为此，研究者们探讨了Cs⁺的积累对界面接触损失的影响，认为这一问题显著降低了设备的性能与稳定性。

为了解决这些问题，南开大学袁明鉴及多伦多大学Edward H. Sargent共同通讯携手在“Nature”期刊上发表了题为“High-efficiency and thermally stable FACsPbI₃ perovskite photovoltaics”的最新论文。本研究通过原位GIWAXS分析和密度泛函理论（DFT）计算，提出了一种普适性的结晶路径调控转换策略，利用醋酸盐表面配位来制备高质量的α-FA_1-xCsxPbI₃薄膜，从而避免了MA添加剂的使用。

通过这一方法，作者成功地提高了钙钛矿太阳能电池的效率，认证稳定功率输出（SPO）效率达到了25.94%，反向扫描的PCE为26.64%。更重要的是，这些设备在1个阳光照射、85°C和60%相对湿度下运行超过2,000小时后，仍保持超过95%的初始PCE。

研究亮点

1. 实验首次提出结晶路径调控转换策略，实现了无MA添加剂的高质量α-FA_1-xCsxPbI₃薄膜的制备，解决了传统方法中Cs+积累导致的界面接触损失问题。

2. 通过原位GIWAXS分析与密度泛函理论（DFT）计算，发现了中间相辅助结晶路径的形成机制，为提升钙钛矿太阳能电池（PSC）的性能提供了新的思路。

3. 制备的α-FA_1-xCsxPbI₃ PSCs在未经MACl添加剂的情况下，获得了认证稳定功率输出（SPO）效率为25.94%，反向扫描功率转化效率（PCE）达到26.64%。

4. 经过超过2,000小时的最大功率点（MPP）跟踪测试，设备在85°C和60%相对湿度条件下，仍能保持超过95%的初始PCE，展现出优异的操作稳定性。

图文解读

本文通过在氮气手套箱中使用Keithley2400源表和AM1.5G光照条件下的J-V曲线测试，揭示了钙钛矿太阳能电池（PSC）在最大功率点（MPP）下的性能稳定性。针对α-FA_1-xCsxPbI₃钙钛矿中Cs⁺积累的现象，采用了原位广角X射线散射（GIWAXS）技术进行微观机理表征，得到了Cs+在薄膜顶部区域的显著聚集情况，进而挖掘了其对器件性能的影响，特别是对接触损失的限制作用。

在此基础上，采用多种表征手段，包括扫描电子显微镜（SEM）、时间分辨光致发光（TRPL）和X射线光电子能谱（XPS），详细分析了钙钛矿薄膜的表面形貌、光学特性及元素组成。这些研究结果表明，Cs+的均匀分布能够有效降低钙钛矿薄膜的缺陷，提升器件的光电转换效率和稳定性，着重研究了材料的长效性和实际应用潜力。

本文经过系统表征，深入分析了α-FA_1-xCsxPbI₃钙钛矿的微观结构和性能关系，最终成功制备出具有高效率和良好稳定性的钙钛矿新材料（α-FA_0.94Cs_0.06PbI₃）。这些研究为钙钛矿太阳能电池的商业化应用奠定了基础，推动了高效太阳能转换技术的进步。通过优化材料的组分和结构，未来有望实现更高的功率转换效率和长期稳定性，从而进一步推动可再生能源的发展。

图1：顶面Cs+积累及其导致的波段失调。

图2. 结晶调控消除Cs+积累。

图3. 薄膜的光电性能和稳定性。

图4: α-FA_1-xCsxPbI₃ (x = 0.06) psc的器件性能和工作稳定性。

总结展望

本文的研究揭示了在无MACl添加剂条件下，α-FA_1-xCsxPbI₃钙钛矿太阳能电池中出现的显著接触损失问题。这一现象源于活性层与孔传输层（HTL）之间的界面，主要由于Cs⁺的积累引起的能带结构变化。通过密度泛函理论（DFT）计算，研究者发现Cs⁺的积累导致了显著的价带偏移，限制了设备的准费米能级分裂，从而影响了电池性能。此外，研究表明，通过引入醋酸根离子，可以有效降低中间相δ-FA_1-xCsxPbI₃的形成能，促进均匀的Cs⁺分布。这一发现为钙钛矿太阳能电池的性能提升提供了新的思路，尤其是在提高长期稳定性方面。最终，该研究不仅实现了α-FA0.94Cs0.06PbI₃太阳能电池的高效率（25.94%），而且在85°C和60%相对湿度下保持了良好的操作稳定性，展示了钙钛矿材料在光伏应用中的巨大潜力。这一研究成果为未来开发高效、稳定的钙钛矿太阳能电池奠定了基础。

原文详情：

Li, S., Jiang, Y., Xu, J. et al. High-efficiency and thermally stable FACsPbI₃ perovskite photovoltaics. Nature (2024).

https://doi.org/10.1038/s41586-024-08103-7

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