中国环科院吴丰昌院士团队EST｜基流和硝化-反硝化耦合过程共同主导稀土开采影响流域硝酸盐动态

生态环境科学 · 公众号 · · 2024-12-18 08:30

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转自：水与土壤

采矿活动在流域造成了严重的氮污染，但我们对这些地区硝酸盐（ NO 3 ^- ）的迁移途径、转化过程和控制机制的了解有限。

在世界各地的矿区，爆炸物和含氮萃取剂的广泛使用导致了区域性氮污染。其中，硫酸铵（(NH 4 ) 2 SO 4 ）是离子吸附稀土矿物原位提取中使用最广泛的浸出剂，它会导致土壤中铵（N H 4 ⁺ ）、硫酸盐（S O 4 ^2- ）和残留金属元素的大量积累。这些人为污染物通过淋溶、地表径流、大气沉积和生物运输进入河流，导致富营养化和各种环境问题（如缺氧和藻华）。尽管实施了严格的管理措施，如缓冲带，以减少外部氮输入，但许多溪流仍面临富营养化风险。主要原因是由于缺乏长期监测，土壤和地下水中的遗留氮被忽视为河流的重要NO 3 ^- 来源。研究表明，遗留氮逐渐迁移到附近的水体，在未来几年或几十年内成为持续的污染源，对实现水质目标构成重大障碍。基流是河流的稳定流动部分，长期由地下水和壤土中游补给，将大量溶解污染物从含水层输送到河流中。然而，基流对河流 NO 3 ^- 负荷的贡献以及基流是否是河流传统氮输入的主要驱动因素尚不清楚。

NO 3 ^- 在其运输过程中经历连续的转变，显著影响其动力学。此外，在受采矿影响的流域，由于多种污染物（包括盐、重金属和碳氢化合物）的异步存在，河流中的氮转化变得更加复杂。微生物是氮转化的关键驱动因素，氮的富集和转化与微生物代谢活动密切相关。通过建立微生物群落、功能基因和氮物种之间的关系，可以从微观角度识别潜在的氮转化过程。此外，结合多种同位素（如δ 15 N- N H 4 ⁺ 、 δ 15 N- NO 3 ^- 和 δ 15 N-N 2 O）可以揭示和量化 NO 3 ^- 来源的贡献和转化程度，有效补充分子生物学的局限性。因此，将基于同位素的化学计量和微生物过程与水文和贝叶斯模型相结合，为准确识别和量化氮源以及阐明氮运输和转化的机制提供了一种有效的方法。

【研究要点】

基于对中国最大的离子吸附稀土开采流域地下水和河流近4年的观测，我们使用基于化学计量的负荷模型、分子生物学和多同位素方法揭示了 NO 3 ^- 的动态及其驱动因素。结果表明， NO 3 ^- 动态受来源（降水、陆地输入和沉积物供应）和过程（水文和生物）的共同控制。444.4 km 2 流域的月 NO 3 ^- 输出负荷为3.72×10 5 kg。地下水（36±26%）和土壤氮（25±17%）是 NO 3 ^- 的主要外源来源。

基流是遗留氮进入河流的主要水文途径，占 NO 3 ^- 负荷的66.8%。硝化-反硝化耦合是影响 NO 3 ^- 转化的关键生物过程，反硝化作用占58%。伯克氏菌与 NO 3 ^- 转化的关系最为密切。溶解有机碳和氧是影响 NO 3 ^- 产生和消耗的主要驱动因素。

本研究强调了受采矿影响流域氮污染的有效控制和管理策略，不仅要考虑减少氮输入，还要考虑整合水文途径和氮转化机制。

【环境意义】

研究发现，在稀土尾矿中经过多年的人为或自然淋溶后，土壤剖面中残留了大量的遗留氮，逐渐在深层土壤中积累，成为地下水氮的重要来源。另一项基于长期实地观测和Hydrus-2D建模的研究还表明，在自然水文和气候条件下，经过十年的淋溶和转化，超过80%的 NO 3 ^- 仍留在稀土矿区的土壤中。

在整个流域中，进一步确定地下水（36%）和土壤（25%）是河流 NO 3 ^- 的主要来源，低幼水分数和基流是土壤和地下水中遗留氮输出的主要水文途径。这些观察结果表明，在受稀土开采影响的流域中， NO 3 ^- 的产生、释放和从土壤到地下水以及随后到河流的运输过程异常缓慢，对流域构成长期威胁。遗留氮的持续存在不仅增加了跨区域污染的风险，也给传统 NO 3 ^- 来源（即ND、NF、NS和MS）的归属带来了巨大的不确定性。根据不确定度结果（图S16b和表S17），NS的不确定度最高（0.56），其次是GW（0.54）、MS（0.40）、NF（0.38）、MD（0.21）和ND（0.14）。不同氮源的混合效应也导致了错误的管理决策，延误了污染缓解工作，增加了修复成本。因此，在流域氮管理中，除了在源头减少含氮浸出剂的输入外，还必须考虑基流的贡献。此外，考虑到 NO 3 ^- 的转化主要受硝化-反硝化过程控制，反硝化潜力高于硝化作用，有利于从水体中去除氮。因此，可以在稀土开采流域实施有效的生物修复措施，包括生物刺激和生物强化，以促进氮的去除。

生物强化涉及添加能够降解污染物的特定微生物培养物，从而缩短生物修复时间。例如，从稀土浸出土壤中分离出的假单胞菌 mos selii K17 显示出较高的 N H 4 ⁺ 去除率（在最佳条件下超过95%），表明其具有去除矿区残留氮污染的潜力。生物刺激是通过向地下水中添加特定的电子供体、受体和营养物质，从而促进反硝化过程，最大限度地提高本土微生物的氮降解潜力的过程。基于生物刺激理论，渗透性反应屏障和木屑生物反应器等技术已成功应用，这些技术利用原位地下水流促进氮气和反应性材料（如DOC）之间的接触。这些方法为采矿流域的地下水原位恢复提供了一种可持续的方法。

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