长期监测微弱的电生理信号对于实现临床环境下的诊断和追踪以及智能人机界面的发展都非常重要。这需要开发出低成本、批量化、高度敏感可靠的传感器，能够同时传输离子和电子，并且能够集成到长期可穿戴设备中。常见的凝胶电极存在单一离子导电性、界面阻抗不稳定和检测灵敏度低等问题，这限制了其在柔性电子器件中的长期应用。制备干性皮肤电极以获得稳定的皮肤-电极界面并提高检测灵敏度是可穿戴传感器的一个主要挑战。
近日
，
北京师范大学刘楠教授团队
报告了一种电子
-离子双导电的柔性电极作为生物电子皮肤传感器，其被集成于可穿戴系统中并展现出
高检测灵敏度。基于电子
-离子导电电极和集成可穿戴系统实现了长期稳定、高精度、低运动伪影肌电信号监测能力。这种双导电电极主要通过选择性激光扫描诱导相分离技术制备，具有高导电性和稳定性。集成的可穿戴系统确保了对宽带信号的一致性
响应。通过将高质量宽带
EMG信号采集与多特征融合机器学习协同预测模型相结合，实现了长期、高度敏感和可靠的电生理信号监测。研究人员利用激光直写技术
，制备了可图案化的激光诱导石墨烯（L
IG
）/
PEDOT:PSS
（L
PP）电极，激光同时诱导PEDOT：PSS的相分离，增强了电极的离子传输能力。通过在电极
上滴注弹性聚二甲基硅氧烷（
PDMS），
实现了无损柔性电极的制备（图1）。
图1. LIG/PEDOT：
PSS电极的制备。
（A）LIG/PEDOT:PSS的电子-离子双导电电极的制备方法。
（B）粘附于皮肤的图案化LPP/PDMS电极。
（C）LPP和LIG电极在薄层电阻和电导率方面的比较。
（D）第二次激光处理时LPP两侧的拉曼光谱。
接下来，研究人员探究了LPP/PDMS电极在降低界面阻抗和保持长期界面稳定性方面的重要性，并与LIG/ PDMS电极与商业Ag/AgCl电极进行了比较
（图2）
。
图2. LPP/PDMS电极的皮肤-电极界面阻抗特性研究。（A）具有双电子-离子界面的皮肤-电极的界面阻抗模型。(B)比较Ag/AgCl、LIG/PDMS、LPP/PDMS在不同频率的界面阻抗的宽带响应。(C)电极界面阻抗与通过表皮的串联电阻Rs（扩散电阻）、并联电阻Rd（电荷转移电阻）和并联电容Cd（皮肤界面电容）的解耦。(D)三种不同振幅电极界面阻抗的宽带谱响应|Z|（i）、相位（ii）和奈奎斯特频谱（iii）。(E)比较Ag/AgCl和LPP/PDMS界面阻抗谱72 h的稳定性。(F-H)在R
s
（F）、R
d
（G）和C
d
（H）（平均值和标准差）下72 h的界面阻抗稳定性比较。
由于界面阻抗低，LPP/PDMS电极适用于记录高质量的EMG信号
。图3展示了L
PP/PDMS电极长期监测肌电信号的情况。
图3. LPP/PDMS电极连续5天监测sEMG的长期稳定性分析（A）在使用15 kg握力计时记录EMG信号。
（B和C）比较由LPP/PDMS、LIG/PDMS和Ag/AgCl电极采样的sEMG在短时间内监测握力（B）和在长时间内监测肌肉疲劳（C）方面的时间-频谱。
(D-F)用于评估LPP/PDMS与Ag/AgCl电极的信号质量和稳定性能的重要指标的比较，包括工频干扰的幅度谱（D）、SNR（E）和基线噪声（F）。
（G和H）通过LPP/PDMS（G）和Ag/AgCl电极（H）的PSD（5天）的检测灵敏度性能的比较。
(I)PSD在不同频率（5天）下的长期检测灵敏度比。
研究人员进一步分析了L
PP/PDMS
电极的抗干扰能力和生物电子界面的多频响应特性（图4）。
图4.宽带集成传感器系统的可穿戴设计（A）可穿戴表面肌电信号传感器系统的架构，配置有两种电接口以使用软电极。
(B)在向右移动e = 10% = 4 mm的情况下，使用具有基板（i）和膜（ii）的LPP/PDMS电极的可伸缩传感器的应力-应变分析，并且颜色条包含最大和最小应力（Pa）。
进一步，研究人员通过算法的设计，实现对长期肌电信号采集中异常信号的分析和预测（图5）
图5. ML多特征融合预测LPP/PDMS电极传感界面的长期有效性（A）用于分析电极传感界面长期有效性的多变量输入单变量输出ML回归预测方法（BiLSTM）。
(B)sEMG特征曲线具有时间特征（i）、频率特征（ii）和信号唯一性特征（iii）。
(C)所有sEMG特征集的Pearson相关性。
(D)PCA方法中的特征向量矩阵。
(E)PCA方法中的特征值（l）矩阵。
最后，使用不同的机器学习网络回归预测LPP/PDMS传感界面的正常活动状态和异常状态（图6）。
图6. LSTM、BiLSTM、RNN和CNN+LSTM的ML回归预测结果。
相关成果以“An electron-ion dual-conductive electrode enables wearable monitoring of electromyography signals”为题发表在《Device》(DOI: 10.1016/j.device.2024.100563)。北京师范大学化学学院为第一单位，北京师范大学化学学院博士后
王海
为论文的第一作者，
刘楠
教授为论文的通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金的支持。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.device.2024.100563
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