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大连化物所朱向学、李秀杰课题组综述：多相金属催化剂用于二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2025-02-14 07:00

正文

DOI: 10.1016/S1872-2067(24)60094-X

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近日，《催化学报》在线发表了中国科学院大连化学物理研究所朱向学研究员、李秀杰研究员团队在二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应领域的最新综述文章。该工作综述了从贵金属到过渡金属以及金属氧化物、从单一金属到双金属以及多金属的高熵合金体系在二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应中的最新研究成果。论文共同第一作者为：郑颖滨、张新宝，论文共同通讯作者为：李秀杰、朱向学。

背景介绍

二氧化碳辅助低碳烷烃脱氢过程，不仅可以生产大宗化学品低碳烯烃，还能实现二氧化碳的资源化利用，并副产一氧化碳、氢气等基础化工原料。在“双碳”背景下，该技术及催化剂的研发对于优化能源结构、促进石油和化学工业的可持续发展具有重要意义。

本文亮点

本文综述了从贵金属到过渡金属以及金属氧化物、从单一金属到双金属以及多金属的高熵合金体系在二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应中的最新研究成果。归纳了活性金属类型、活性位点化学价态和配位环境、助剂以及载体的功能作用；系统分析了二氧化碳在低碳烷烃脱氢反应中的作用；详细探讨了不同活性位点的微观结构及其在低碳烷烃和二氧化碳活化中的协同作用机制，并提出了可能的催化性能提升策略。本工作旨在为相关领域的研究人员提供有益的参考和启示，推动二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢技术向更高效、更环保的方向发展。

图文解析

图1. 论文中出现的Figure 3，二氧化碳在低碳烷烃脱氢反应中的作用。

要点：

对于不同类型的催化剂，二氧化碳在烷烃脱氢反应中发挥着不同的作用，总结如下：（1）通过逆水煤气变换反应消耗来源于脱氢反应产生的氢气，从而提高脱氢反应的平衡转化率；（2）基于Mars-van Krevelen机理补充氧化脱氢反应消耗的活性氧物种，实现活性氧物种的循环再生；（3）通过逆Boudouard反应消除活性金属表面的积炭，再生活性位点；（4）氧化催化深度脱氢以及裂解反应的金属位点，提高目标产物选择性。

图2. 论文中出现的Figure 4，（a-c）各种金属基催化剂的烷烃和二氧化碳转化率。（d）用作二氧化碳辅助烷烃脱氢反应的活性组分和载体的常见元素。（e）常见的金属基催化剂类型。

要点：

各类金属基催化剂因其独特性质展现出不同的催化性能，综述了二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应中不同金属基催化剂的催化性能，以及报道的活性组分和载体涉及的常见元素；活性组分涵盖了从贵金属到过渡金属以及金属氧化物、从单一金属到双金属以及多金属的高熵合金体系。

本综述分析探讨了活性金属类型、活性位点化学价态和配位环境、助剂以及载体的功能作用，旨在明晰烷烃与二氧化碳的转化路径及活化机理；归纳了二氧化碳在低碳烷烃脱氢反应中发挥的消除积碳、补充晶格氧以及稳定金属价态等积极作用；概述引入二氧化碳带来的竞争吸附、重整副反应以及产物分离能耗增加等不利因素，旨在探究更高效的烷烃与二氧化碳协同活化双功能体系。

总结展望

1. 综述各类金属基催化剂在二氧化碳辅助低碳烷烃氧化脱氢反应中的催化性能，旨在寻找更具开发潜力的催化剂体系。

2. 探讨二氧化碳在烷烃脱氢反应中的作用，旨在明晰二氧化碳活化转化机理；分析活性位点种类、化学价态和配位环境以及助剂和载体的功能作用，旨在开发能够协同活化C=O和C-H键的双功能或多功能复合催化材料。

3. 展望未来，多功能位点的精准构筑，活性位点动力学行为的原位解析，以及转化路线的多元化发展，将是推动非均相金属催化剂在二氧化碳辅助轻质烷烃脱氢领域取得突破性进展的关键路径。

作者介绍

朱向学 ，中国科学院大连化学物理研究所，研究员，博士生导师，中国科学院特聘研究岗位。负责和完成国家、院/省/市/企业多项科研项目，近年来围绕烃类（及含氧化合物）高效转化和关键化学品绿色生产等催化过程，负责/作为主要完成人研发了DL系列催化剂及技术，成功应用于多个工业过程；多项技术作为部分成果入选中国科学院率先行动计划第一阶段重大科技成果及标志性进展、中国科学院12・5“一三五”优秀成果等。入选国家高层次人才计划领军人才、兴辽英才计划-高水平创新团队、首届中国科学院王宽诚率先人才计划、首届中国科学院卢嘉锡青年人才奖、大连市领军人才团队、大连市杰出青年科技人才，作为主要完成人获国家科技进步二等奖、中国科学院科技促进发展奖一等奖、辽宁省科技进步一等奖等奖励。

李秀杰 ，中国科学院大连化学物理研究所，首席研究员，博士生导师，中国科学院特聘研究岗位，中国科学院区域发展青年学者，大连市重点领域创新团队负责人。研究工作聚焦于关键分子筛材料绿色合成、烃类高效转化和重要化学品生产催化剂及技术研发。作为负责人和核心骨干承担国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院前瞻战略科技先导专项课题、国际合作等多项科研项目，研发了具有重要工业应用背景的多类分子筛材料绿色合成和特定组合改性新方法，为多个催化和VOCs吸附过程提供关键材料支撑。作为主要完成人获中国科学院科技促进发展奖一等奖、辽宁省科技进步一等奖等奖励，获林励吾青年优秀奖，入选大连市青年科技之星。

课题组链接：

http://www.804.dicp.ac.cn/index.htm

文献信息：

Yingbin Zheng, Xinbao Zhang, Junjie Li, Jie An, Longya Xu, Xiujie Li *, Xiangxue Zhu *, Chin. J. Catal., 2024, 65: 40–69

期刊信息：

Chinese Journal of Catalysis （《催化学报》，月刊，英文刊）创刊于1980年，是中国化学会催化专业委员会会刊，由中国科学院大连化学物理研究所和中国化学会共同主办。期刊现任共同主编为李灿院士和张涛院士，主要发表催化领域各研究方向的最新研究成果，SCI影响因子为15.7，入选中国科学院期刊分区化学类1区Top期刊，连续13年被评为“中国最具国际影响力学术期刊”， 入选中国科技期刊卓越行动计划二期项目英文领军期刊 ，入选中国科学院精品科技期刊建设试点项目。期刊所有文章均不收取审稿费和版面费等任何费用，电子版在Elsevier平台出版：

http://www.journals.elsevier.com/chinese-journal-of-catalysis。

国内网站： www.cjcatal.com (创刊以来所有文章可免费下载）

投稿网址：

https://mc03.manuscriptcentral.com/cjcatal

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