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澳大利亚昆士兰科技大学刘洋课题组CEJ:增强垃圾渗滤液中生物溶解有机氮的去除——醋酸钠共代谢的作用

环境人Environmentor  · 公众号  ·  · 2024-10-23 12:52

正文

第一作者:邹昕

通讯作者:刘洋

影响因子:13.3

DOI:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147714

1

导读

垃圾填埋场渗滤液含有大量的氮(N)和难降解有机物,尽管在去除渗滤液中无机氮的研究已取得了一定的进展,但可溶性有机氮(DON)因其难降解的性质被认为是渗滤液排放至污水处理厂处理过程中最棘手成分之一。目前,DON去除方法主要依赖于膜过滤,但这些方法往往带来较高的操作和维护成本。为了应对这一挑战,本研究探讨了在颗粒污泥系统(GSR)中添加有机碳源(COD)对垃圾填埋场渗滤液中可溶性有机氮(DON)去除效率的影响。实验结果显示,在添加COD的阶段(阶段I),GSR实现了99%的氨氮去除率、94%的无机氮(TIN)去除率和45%的DON去除率。傅里叶变换离子回旋共振质谱(FTICR-MS)分析表明,大部分含硫的DON分子在阶段I中被有效去除。而在未添加COD的阶段(阶段II),尽管氨氮去除率仍能保持在99%,但TIN去除率下降至约10%,DON浓度(主要为含硫DON)则上升了约22%。此外,功能基因分析发现,阶段I中与脱羧和脱氨作用相关的酶的基因表达水平明显高于阶段II。这表明COD的添加可能通过促进微生物的共代谢作用,提高了DON的去除效率。

2

主要内容

1. 反应器运行性能

反应器运行包括两个阶段。在进水NH 4 + -N浓度为300至450 mg/L,DON浓度为50-100 mg/L的情况下,两个阶段的NH 4 + -N去除效率均稳定在>99%。在投加COD的阶段I中,TIN去除效率为 94%,同时DON去除率约为45%。而在未投加COD的阶段II中,TIN去除效率大幅降低至约10%,DON的去除效率减少为-22%。相应的,阶段II中的凯式氮(TKN)以及总可溶性氮(TDN)去除效率明显低于阶段I。然而,阶段I中渗滤液COD去除率较阶段II中去除率略低。

图1 颗粒污泥反应器在有(阶段I)或无(阶段II)额外投加COD的情况下的运行性能。(a:进出水氨氮、亚硝氮和硝氮浓度;b:氨氮和无机氮去除效率;c:进出水可溶性有机氮浓度及其去除效率;d:进出水凯式氮浓度及其去除效率;e:进出水总可溶性氮浓度及其去除效率;f:进出水有机碳浓度及其去除效率)


2. 颗粒污泥沉降性能

阶段I中的生物质浓度较高,稳定在20-25 g/L。在阶段II中,生物质浓度逐渐减少,稳定在13 g/L左右。生物质浓度的降低可能是由于异养菌的流失和细胞死亡,这归因于缺乏足够的可生物降解COD来支持异养菌的生长。阶段I中的污泥体积指数(SVI 30 )较低,维持在5 mL/g。然而,在阶段II时,SVI 5 和SVI 30 分别逐渐增加至30和20 mL/g。污泥沉降性能的下降可能与缺乏COD后异养菌的减少以及胞外聚合物(EPS)的减少有关。

图2 两个阶段的污泥浓度以及颗粒污泥沉降性能


3.可溶性有机氮的转化

大多数检测到的DON属于木质素和富羧基脂环分子(CRAM)类,占总量的67-74%。在阶段I中,投加COD使DON种类略微减少,并有效去除了大多数含硫DON(CHONS)。而在未投加醋酸钠的阶段II中,DON分子式种类从160个增加到200个,增加的种类主要为蛋白质/氨基糖、木质素和CRAM类。在没有易生物降解碳源的情况下,生成了新的CHONS分子。然而有些有机化合物难以完全被颗粒污泥降解。

图3 两个阶段样品中检测到的可溶性有机氮(DON)的类别。(a:进水;b:阶段I(有COD补充)的出水样品;c:阶段II(无COD补充)的出水样品;d:韦恩图展示了阶段I和II中进水与出水间共享和特有的DON分子数量;e和f:阶段I和阶段II GSR处理中DON化合物的生成、持续和去除情况。


3.功能基因分析

阶段I中反硝化基因( nirKS norBC nosZ )的相对丰度更高,而阶段II中氨氧化基因和亚硝酸盐氧化基因(如 amoABC hao nxrAB )较高。在含氮有机物降解过程中,蛋白酶相对丰度最高,脱羧酶次之,表明脱羧是主要的氨基酸降解途径。阶段I和II的蛋白酶丰度相似,但阶段I的脱氨酶更高,表明其有更强的含氮有机物降解能力。

图4 阶段I和阶段II中a:氮氧化和还原及b:有机物降解相关的功能基因相对丰度。


4.可溶性有机氮的降解机制分析

文献表明,在好氧条件下,DON通过水解反应生成氨,随后被用于硝化和反硝化;缺氧/厌氧条件下,DON主要通过水解分解成较小分子,如氨基酸,并发酵脱氨。本研究发现,有机氮的去除主要发生于缺氧阶段。阶段I中COD的添加上调了脱羧酶和脱氨酶等功能基因的表达,促使DON减少,特别是含硫DON分子。阶段II中,缺氧条件下的DON生成则可能因发酵反应不足,导致DON生成量超过去除量。因此,添加易生物降解的COD能通过促进共代谢,帮助分解蛋白质/氨基酸/糖和类脂CHONS,降低出水DON浓度。未来研究应探讨不同碳源对DON去除的效果,以优化大规模应用。


3

总结

本研究探究了颗粒污泥反应器中COD投加对渗滤液中有机氮去除的影响,并揭示了其潜在机制。主要结论包括:

1. 在垃圾填埋场渗滤液脱氮的过程中,COD(醋酸钠)的投加显著提高了总无机氮(TIN)和可溶性有机氮(DON)的去除效率。TIN和DON的去除效率分别达到了94%和45%。

2. 本研究提出,COD的投加能够激发共代谢过程,从而增加难降解有机物的去除。这一过程可能通过刺激针对含氮和含硫化合物(CHONS)降解的胞外酶和次级代谢产物的分泌来实现。

3. COD的投加促进了氨基酸降解和有机物中氮释放相关酶(脱羧酶和脱氨酶)对应的基因表达,进而促进了有机氮的去除。

4. 此外,COD的投加还改善了污泥的沉降性能,这对于实现高效污水处理至关重要。

4

作者简介

第一作者:邹昕:澳大利亚昆士兰科技大学WISE水中心访问博后研究员,博士毕业于阿尔伯塔大学(University of Alberta)。主要研究方向是颗粒污泥的低碳高效污水生物脱氮,近年来在Water Research, Chemical Engineering Journal,Bioresource Technology,Science of the Total Environment发表19篇论文。

通讯作者:刘洋教授:加拿大皇家科学院青年院士,原加拿大自然科学与工程研究委员会(NSERC)工业研究主席,Future Water Services 加拿大研究主席(1 级);现任昆士兰科技大学教授,可持续水技术主席,澳大利亚研究委员会(ARC)Future Fellow, the Internet of Things for Water研究中心主任;Journal of Environmental Chemical Engineering, Process Safety and Environmental Protection, ASCE, Journal of Environmental Engineering 等期刊编辑;刘教授的研究主要致力于将微生物生态学与工程生物反应器的开发、优化和应用相结合。她尤其关注优化生物废水和废物处理过程、资源回收(碳、氮、磷)以及温室气体减排。她的研究包括高效厌氧工艺用于生物能源回收(处理生物质和农业废弃物),以及能效较高的好氧/缺氧工艺用于氮和磷的减少与回收。刘教授及其团队广泛开展了选择和富集功能微生物群落的工作,主要针对处理原始废物和废水的混合群落,并通过组学分析提供支持。多年来,刘教授及其团队开发了多项适用于处理市政、农业和工业废物及废水的新技术,其中一些创新技术已在加拿大的大型试点和全规模中成功展示和应用。

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投稿: QUT WISE课题组; 文案:邹昕, 编辑:郭恒伯, 审核:刘洋 投稿、合作 、转载、进群,请添加小编微信Environmentor2020!环境人Environmentor是环境领 最大的学术公号 ,拥有 20W+活跃读者 。由于微 信修改了推送规则,请大家将环境人Environmentor加为 星标 ,或每次看完后点击页面下端的 “在看” ,这样可以第一时间收到我们每日的推文! 环境人Environmentor现有综合群、 期刊投稿群、基金申请群、留学申请群、各研究领域群等共20余个,欢迎大家加小编微信Environmentor2020,我们会尽快拉您进入对应的群。



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