专栏名称: 研之成理

夯实基础，让基础成就辉煌；传递思想，让思想改变世界。“研之成理科研平台”立足于科研基础知识与科研思想的传递与交流，旨在创建属于大家的科研乐园！主要内容包括文献赏析，资料分享，科研总结，论文写作，软件使用等。科研路漫漫，我们会一路陪伴你！

Angew. Chem.：等离子体耦合单原子催化助力废塑料高效回收利用

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2024-11-10 09:25

正文

▲第一作者：于笑,德国弗劳恩霍夫材料回收和资源战略研究所&德国达姆斯塔特工业大学博士生；饶志强, 西南石油大学博士 & 北京大学博士后

通讯作者：陈国星, 德国达姆斯塔特工业大学；黄泽皑, 西南石油大学；周莹, 西南石油大学

论文DOI：10.1002/anie.202404196 （点击文末「阅读原文」，直达链接）

因其低成本、高实用性而迅速成为现代社会不可或缺的材料，广泛应用于各行各业。然而，随着塑料产量的爆发式增长，其难以降解的特性导致了全球范围内塑料废弃物的堆积成灾。令人担忧的是，全球塑料废弃物的回收率还是非常低，当前的填埋和焚烧处理，不仅会占用大量土地和产生有害气体和混合物。还造成高价值的废塑料资源的巨大浪费和消耗大量的辅助燃料。目前，传统的塑料回收方式存在能耗高、效率低、产品附加值低等不足，还可能在回收过程中产生新的污染物，进一步加剧了环境负担。因此，开发高效、环保的塑料化学循环与升级回收技术，已成为减少碳排放、保护资源和环境的关键途径。

近期，国际知名期刊《Angewandte Chemie. International Edition》以“Plasma‐Enabled Process with Single‐Atom Catalysts for Sustainable Plastic Waste Transformation”为题，以内封面在线报道了德国达姆施塔特工业大学陈国星研究员、西南石油大学周莹教授、黄泽皑副教授等学者的合作研究成果。

在本研究中，作者提出了一种新型高效的微波等离子体耦合单原子催化技术。这一技术能够在毫秒时间内迅速分解各种类型的塑料垃圾及其混合物，通过一步法串联工艺，成功实现了将塑料废弃物选择性地转化为高附加值碳纳米材料和富氢气体。这一技术展现出巨大的应用潜力，为塑料垃圾的处理提供了全新的解决方案，也为实现资源的可持续利用和减少环境污染开辟了新的路径。

作者首先讨论了该等离子技术在无催化剂参与的条件下对五种生活中常见塑料及其混合物的裂解效果，这种等离子体策略能够在极短的反应时间内对混合塑料废物进行回收，无需额外的分拣或预处理过程即可直接将废物混合物转化为富氢气体和石墨。以高密度聚乙烯（HDPE）为例，其氢气产率及选择性可分别达到同等条件下传统热裂解过程的的14倍和6倍。当将单原子催化过程与等离子体裂解过程相结合时，氢气产量和选择性显著增加。这一研究结果为经济高效地回收塑料废物提供了一条可行的途径。此外，研究表明，等离子体耦合单原子催化方法能够实现近100%的氢原子回收效率，进而实现高效的氢气生产。

通过XRD（Rietveld精修）、STEM和XAS技术对经过五个连续循环使用后的催化剂进行表征，结果表明，所研究的催化剂在结构和配位上基本保持不变。即使在连续测量10个循环后，氢气产率仍能保持在42.9 mmol/g_塑料的高水平，第七个循环中达到了46.7 mmol/g_塑料的最高氢气产率（相当于理论氢气产率的64.4%），这一结果表明，等离子体裂解与单原子催化过程的耦合，不仅能够稳定地将塑料持续转化为氢气，还能有效生成高价值的碳纳米管。此外，通过结合实验和DFT计算方法，作者对等离子体耦合单原子催化脱氢机制进行了深入研究。

本研究所开发的微波等离子体技术在氢气能源效率（g_H2/kWh）方面显著优于现有的其他裂解工艺。此外，这一工艺可以快速开启和关闭，具备与风能、太阳能等可再生能源灵活结合的优势，尤其在这些能源高峰生产且供应波动时尤为有效。等离子体耦合单原子催化策略进一步提升了整体性能，展示了将废塑料转化为清洁氢气、高值化学品和碳纳米材料的巨大潜力。这一创新工艺不仅有助于开发更多塑料化学循环与升级回收的方法，也为塑料循环经济的建立提供了有力支持。

作者和研究团队信息

陈国星，德国达姆斯塔特工业大学研究员。主要研究方向为等离子体技术在能源转化和环境治理中的应用和气体分离膜的设计和应用，已在包括Nature Review Materials, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem，Adv. Funct. Mater. 等高水平期刊上发表论文共计60余篇，授权国际PCT专利1项 (第一发明人)。2021年牵头组织混合离子-电子导体膜领域的22位知名专家学者共同编写了2022可持续混合离子电子膜路线图，为膜科学这一变革性技术在能源和环境领域的应用指明今后的发展方向。担任Small等期刊的客座编辑和Nano Material Science等期刊青年编委。获得2017年国家优秀自费留学生奖学金, 2023年JACerS 2nd Century Trailblazers Intiative, 2023未来化工学者， 2023年欧洲华人十大科技领军人才, 2024 RINENG 优秀青年科学家奖等奖项。主持和参与多项德国, 比利时以及欧盟科研基金和工业项目。

周莹教授、博士生导师，西南石油大学党委常委、副校长。国家杰出青年科学基金获得者、百千万人才工程国家级人选、国务院特殊津贴专家、教育部青年长江学者、英国皇家化学会会士、四川省学术和技术带头人等；四川省“天府峨眉计划”创新团队、四川省青年科技创新研究团队负责人。长期从事油气资源与绿色能源教学科研工作，是国家一流本科课程负责人，获得四川省教学成果奖二等奖等省级教学成果奖励3项，指导的学生多次获得中国“互联网+”大学生创新创业大赛银奖、全国大学生可再生能源优秀科技作品竞赛一等奖等。主持国家重点研发计划重点专项课题等科技部项目2项、国家自然科学基金5项等，在科学通报、Nature Communications、JACS、Angew. Chem.等国内外期刊发表论文200多篇，被引11000多次，H因子65，2020年以来连续入选Elsevier中国高被引学者，授权国内外发明专利40多项。研究成果获得教育部自然科学奖二等奖、四川省自然科学奖二等奖、中国石油和化工自动化行业技术发明一等奖等，个人获得霍英东教育基金会青年教师奖、中国石油和化学工业联合会青年科技突出贡献奖、侯德榜化工科学技术青年奖等。兼任中国高等教育学会碳中和与清洁能源教育专委会常务理事、中国材料研究学会理事、中国石油学会新能源专委会委员、成都市科技青年联合会主席等，《物理化学学报》、《无机材料学报》、《低碳化学与化工》、《Chinese Chemical Letters》、《Processes》等期刊高级编委、编委。

黄泽皑，博士，副教授，四川省青年千人专家，四川省专家服务团专家。2018年获日本京都大学博士学位，之后在日本产业技术研究院从事博士后研究。2018年9月，通过西南石油大学人才引进计划回国工作。一直从事天然气清洁高值利用的教学科研工作，获得全国教学成果奖二等奖、四川省教学成果奖二等奖各1项，指导的学生获得中国“互联网+”大学生创新创业大赛银奖、全国大学生可再生能源优秀科技作品竞赛二等奖等。主持国家自然科学基金青年基金、四川省重点研发、四川省国际合作计划项目等，在JACS, Angew. Chem，ACS Catal., Appl. Catal. B: Environ.等国际期刊发表SCI收录论文50余篇，文章他引2000余次，授权专利5项。研究成果获得中国化工学会科学技术奖二等奖、中国石油和化学工业联合会科学技术奖科技进步奖、湖北省科学技术奖自然科学奖三等奖等。现任《Advanced Powder Materials》、《低碳化学与化工》以及《油气与新能源》期刊青年编委、《Catalysts》杂志客座编辑。