能源周报：钙钛矿Science、液流电池Nature、锂电Nat. Energy等大合集！！！

温馨提示：本次周报包含25篇文献，预计阅读时间25 min，大家挑感兴趣的关注。

1. Nat. Energy ：环状磷酸酯基电池电解液确保高压安全运行

锂离子电池的传统电解质是1 M LiPF ₆ 与环状碳酸酯类溶剂（例如碳酸亚乙酯）的组合。缺乏合适的替代溶剂阻碍了对新功能电解质的进一步探索。 在这里，研究人员设计并合成了用于锂离子电池的氟化环状磷酸酯溶剂2-（2,2,2-三氟乙氧基）-1,3,2-二氧杂膦烷2-氧化物（TFEP）。 设计原理是，该溶剂分子具有可以形成稳定的固态电解质相的环状碳酸酯和可以捕获氢自由基并防止燃烧的有机磷酸酯的稠合化学结构。由含有0.95 M LiN（SO ₂ F） ₂ 的TFEP/2,2,2-三氟乙基甲基碳酸酯组成的电解质配方具有出色的不燃性和零自熄时间，并能使石墨负极（相对于锂，约0.1 V ）和高压LiNi _0.5 Mn _1.5 O ₄ 正极（相对于锂约为4.7 V）高度稳定地运行，因此优于传统电解质。这项工作为电解质面向更高能量密度的安全锂离子电池的开发开辟了新领域。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41560-020-0567-z

2. Matter ：锂在陶瓷固态电解质中的渗透：形态，扩散和可逆性的原位电镜分析

固态电解质（SSE）已引起下一代锂金属电池的广泛关注，但是锂枝晶在高电流密度下的增长仍然是一个重大挑战。 这项研究探讨了锂金属与Li ₇ La ₃ Zr ₂ O ₁₂ 界面的电化学-形态-机械耦合演化。原位电镜的定量分析揭示了对固态电解质中锂离子传播性质的新见解。 确定了几种不同的枝晶形态，表明单一机制不足以描述锂传播途径的复杂性。表征了结构的动态演化，电流密度与传播速度之间的关系，以及在发生短路之前镀锂的可逆性。在深层放电下，直接观察到空隙的形成和缩锡现象，这与锂剥离过程中产生的过电势直接相关。最后，在玻璃态Li ₃ PS ₄ 中观察到相似的锂渗透行为，这更普遍地表明了新见解与固态电解质的相关性。

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238520300709

3. Angew. Chem.Int. Ed. ：具有快速和选择性离子迁移功能的磺化微孔聚合物膜，用于电化学能量转换和存储

广泛的电化学能量转换和存储设备（例如质子交换膜（PEM）燃料电池和氧化还原液流电池）需要具有能快速且具有选择性运输质子和阳离子的膜。 在这里，研究者报告了一种设计具有固有微孔性和离子导电功能性的可溶液处理的离子选择性聚合物膜的新方法。 这是通过合成具有刚性和扭曲主链的聚合物实现的，这些主链包含疏水的氟化基团和亲水性磺酸基团，从而产生带有负电荷的亚纳米级受限离子通道的膜。质子和阳离子通过这些膜的便利运输，以及对纳米级氧化还原活性分子的高选择性，使得碱性含水醌类氧化还原液流电池和氢气PEM燃料电池能够高效，稳定地运行。这种膜设计策略为生产用于电化学能量转换和存储应用的新一代离子交换膜铺平了道路。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000012

4. Angew. Chem.Int. Ed. ：水系锌离子电池无枝晶锌负极的界面设计

水系锌离子电池由于其低成本和高安全性，最近在大型储能系统中发展迅速，成为有前途的储能设备。同时，抑制锌枝晶生长的研究已引起广泛关注，以提高电池的寿命和可逆性。 本文从优化基质－锌界面和锌－电解质界面的角度出发，综述了无枝晶锌负极的设计方法及其内部机理。 此外，研究者提出了一种设计策略，通过调节锌成核和生长过程中的界面电场和离子分布来使锌沉积均匀。这份微综述可以为合理设计水系锌离子电池中使用的无枝晶锌负极提供指导。

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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000162

5. J. Am. Chem.Soc. ：揭示用于先进钠离子正极的高钠含量P2型层状氧化物

层状钠基氧化物因其组成的多样性而受到广泛关注，这种多样性为钠离子电池中的正极提供了可调节的电化学性能。各种成分带来了复杂的结构化学，这对于分层的堆叠结构，钠离子电导率和氧化还原活性具有决定性的作用，可能为功能材料的性能提高提供了新的途径。 在这项工作中，研究人员探索了这些P2型层状氧化物中的最大钠含量，并发现主体中的高钠含量增强了结构稳定性，而且还促进了低价阳离子向高价态的氧化。 这可以通过增强氧的2p轨道与过渡金属的3d轨道的杂化来实现，既影响过渡金属的局域化，又影响钠氧和过渡金属氧化物层之间的相互作用。这些性质对于钠离子电池中正极所需的钠储存能力非常有利。超长循环寿命反映了它具有出色的钠离子迁移率，大存储容量（> 100 mAh g ^-1 ），还防止了过渡金属氧化物层的有害滑动（P2-O2结构转变）。这些发现扩大了高钠含量P2型材料的视野，为先进正极材料的电子和结构化学提供了新的见解。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13572

6. Adv. Mater. ：具有智能过充自保功能的刺激响应型锌碘电池

水系锌碘电池（ZIAB）具有极高的理论容量，环境友好性和固有的不燃性，因此对于电网规模的储能具有很高的吸引力。但是，由于锌剥离/电镀与析氢的氧化还原电势比较接近，水系锌碘电池的过度充电会引起剧烈的副反应，产生严重的安全隐患和电池故障。 通过使用智能的pH响应电解质证明了一种新型的刺激响应型水系锌碘电池（SR-ZIAB），具有快速的过充电自保护能力。 原位光谱表明，水系锌碘电池在过充电期间的电池失效机理是由氢逸出引起的电解质pH值升高以及负极上绝缘ZnO的不可逆形成和正极上可溶性Zn（IO ₃ ） ₂ 的不可逆形成所致。在过充电条件下，可以快速关闭设计的刺激响应型水系锌碘电池，容量降至初始容量的6％，从而避免了电池的连续损坏。重要的是，通过重新调节电解液的pH值，可以以接近100％的容量恢复率打开刺激响应型水系锌碘电池。这项工作将激励开发在过充电状态下具有智能自保护功能的水系锌碘电池。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000287

7. Adv.Mater. ：通过邻近分子的羧基基团结合锌离子的长寿命水系锌-有机电池

作为一种有前景的储能手段，新出现的水系锌有机电池正在引起广泛的关注。然而，它们中的大多数遭受有机分子的不稳定和/或可溶性的困扰，显示出有限的循环寿命（≤3000个循环），这与网格规模储能的要求（10000个循环）相去甚远。 在这里，提出了一种新型的水系锌电池，它使用硫杂环醌二苯并[b，i]噻吨-5,7,12,14-四酮（DTT）作为正极。 该电池在50 mA g ^-1 时具有210.9 mAh g ^-1 的高可逆容量，在5 mg cm ^-2 的高质量负荷下具有快速的电荷存储动力学。电化学测量，非原位分析和密度泛函理论计算成功证明DTT电极可同时存储质子（H ⁺ ）和Zn ²⁺ 形成DTT ₂ （H ⁺ ） ₄ （Zn ²⁺ ），其中锌离子通过邻近DTT分子的羧基基团结合具有改进的稳定性。得益于DTT及其相关放电产物分子稳定性的提高和固有的低溶解性，DTT // Zn满电池具有23 000个循环的超长寿命，容量保持率为83.8％，远远优于以前的报道。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000338

8. Science: 在晶化硅上溶液处理的钙钛矿实现高效串联太阳能电池

堆叠具有较小带隙的太阳能电池以形成双结膜，这有可能克服光伏电池的单结 Shockley-Queisser 极限。固溶钙钛矿的快速发展带来了钙钛矿单结效率超过 25 ％。但是，该工艺尚未能够与行业相关的纹理化晶体硅太阳能电池进行单片集成。 在这里，报道了将溶液处理的微米级钙钛矿顶部电池与完全纹理化的硅异质结底部电池相结合的双叠层电池。 为了克服微米级钙钛矿中电荷收集的挑战，将硅锥体底部的耗尽宽度增加了三倍。此外，通过将自限钝化剂（ 1- 丁硫醇）锚固在钙钛矿表面上，增加了扩散长度并进一步抑制了相偏析。这些综合的增强功能使钙钛矿硅串联太阳能电池的独立认证效率达到了 25.7 ％。这些器件在 85 ° C 下进行 400 小时的热稳定性测试后以及在 40 ° C 下在最大功率点跟踪 400 小时后，其性能损失可忽略不计。

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https://science.sciencemag.org/content/367/6482/1135

9. Science: 三卤化物宽带隙钙钛矿通过抑制相位分离助力高效的串联太阳能电池

宽带隙金属卤化物钙钛矿有望将半导体与串联太阳能电池中的硅配对，以追求以低成本实现大于 30 ％的功率转换效率（ PCE ）的目标。但是，宽带隙钙钛矿太阳能电池从根本上受到了光致相分离和低开路电压的限制。 在这里，报道了使用三卤化物混合钙钛矿（ I, Cl, Br ）可有效地形成 1.67eV 宽带隙钙钛矿顶部电池，以调整带隙并稳定半导体在光照下的稳定性。 通过增加溴的碘含量来缩小晶格参数，从而提高了氯的溶解度，从而使光子的寿命和电荷的迁移率提高了 2 倍。即使在 100 阳光照射强度下，薄膜中的光诱导相偏析也得到抑制，并且在 60 °C 的最大功率点（ MPP ）运行 1000 小时后，半透明顶部电池的降解小于 4 ％。通过将这些顶部电池与硅底部电池集成在一起，在面积为 1 cm ² 的两端单片式串联中实现了 27 ％的效率，这是目前文献报道最好效率！

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https://science.sciencemag.org/content/367/6482/1097

10. Adv. Mater. : 无掺杂有机空穴传输材料，用于高效、稳定的倒置全无机，混合钙钛矿太阳能电池

设计具有所需化学，电气和电子特性的新型空穴传输材料（ HTM ）对于实现具有 p-i-n 结构的高效，稳定的倒置钙钛矿太阳能电池（ PVSC ）至关重要。 在这里，报道了一种新型小分子 TPE-S 的合成及其作为 HTM 在 PVSC 中的应用 。 与基于常用 HTM 的 PEDOT ： PSS 对照组相比，基于 TPE-S 的电池显示出更高的光电性能，并且由于陷阱钝化效果的提高而降低了复合。基于 TPE-S 的全无机 CsPbI ₂ Br PVSCs 表现出了 15.4 ％效率以及出色的稳定性。同时， TPE-S 层也通常可用于提高有机 / 无机混合钙钛矿 PVSC 的性能，其表现出 21.0 ％的效率。这项工作凸显了 TPE-S 作为简单且通用的无掺杂 HTM 的巨大潜力，适用于不同类型的高性能 PVSC 。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908011

11. Nat.Commun. : 同时提高效率和热稳定性的有机太阳能电池的聚合物受体添加剂

对有机太阳能电池的热稳定性这一新兴技术的实际应用至关重要。因此，需要找到有效的方法和策略来减轻其固有的热不稳定性。 在这里，研究者展示了一种聚合物受体掺杂的通用策略，并报告了一种热稳定的体异质结光伏系统，该系统的功率转换效率提高了 15.10% 。 通过对器件降解数据的统计分析，以及形态特征和物理机制的研究，这种聚合物掺杂共混物的使用寿命更长，在 150 ℃的加速老化试验中几乎保持其效率 (t = 800 h) 。对其降解行为的进一步分析表明，该系统在外层空间应用中具有广阔的前景。值得注意的是，在其他四个光伏系统中也证实了聚合物受体作为双功能添加剂的使用，证明了这种聚合物掺杂策略的良好通用性。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-14926-5

12. ACS Energy Lett. : 配体覆盖的纳米晶在钙钛矿太阳能电池中的影响

钙钛矿太阳能电池 (PSCs) 在钙钛矿薄膜上经常采用各种纳米晶 (NCs) 层。无论采用何种 NCs 材料，即使 NCs 材料具有不同的电学和光学性能，其光伏 (PV) 性能都有类似的增强。 本文揭示了纳米碳管的 oleylamine (OLA) 配体对钙钛矿膜表面钝化作用是提高光伏性能的关键原因。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00279

13. ACS Energy Lett. : 利用二次铵盐阳离子来扩展 2D/3D 钙钛矿家族，用于高效和抗热的太阳能电池

虽然 2D/3D 层状钙钛矿一直是综合研究的对象，主要集中于提高 3D 钙钛矿的长期稳定性，但在初级胺领域之外的不同类型阳离子的应用仍存在重大机遇，而初级胺是最常用的阳离子。 作者的结果表明，由体积庞大的小尺寸二次铵离子二丙基碘化铵 (DipI) 制备的材料和太阳能电池不仅能获得高效、热力学稳定的材料，而且还具有抗热应力的能力 。 时间分辨研究表明，用这种大体积阳离子制造的 2D/3D 层状钙钛矿的载体寿命要比基于大体积伯铵阳离子的系统更长，这使作者获得了 PCE = 12.51 ％ (n = 10) ， 15.78 ％ (n = 50) 和 17.90 ％ (n = 90) 。作者确定 2D / 3D 钙钛矿 (n = 10) 中 100 ° C 下 240 分钟后的钙钛矿材料浓度要比 3D 钙钛矿膜中所观察到的高 575 ％。材料稳定性还提高了光伏器件的热稳定性，在热退火后， n = 50 和 n = 10 时效率仅下降 4 ％，而在相同条件下参考 3D 样品的性能下降却超过 80 ％。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.9b02755

14. Nature： 原位核磁共振测量揭示了氧化还原液流电池的反应机理

大规模的能源储存对于平衡可再生能源的生产和消费越来越重要。有机氧化还原液流电池由廉价且可持续的氧化还原活性材料制成，是一种很有前途的存储技术，比钒基电池更便宜，对环境的危害更小，但其寿命更短，能量密度更低。因此，在分子水平上的深入研究是提高性能所必需的。 本文报道了 2,6- 二羟基蒽醌（ DHAQ ）和 4,4′- （ 9,10- 蒽醌 -2,6- 二基）二丁酸盐（ DBEAQ ）两种氧化还原活性电解质氧化还原电池的原位核磁共振（ NMR ）研究方法。 首先，本文监测了液态电解液流出电化学池时 ¹ HNMR 位移的变化。其次，本文研究了全电池中正负电极同时发生的变化。利用体积磁化强度的变化（通过水共振的 ¹ HNMR 位移观察）和醌共振 ¹ H 位移的谱线宽作为电荷状态的函数，测量了两个单电子对的电位差，确定及量化还原态和氧化态之间的电子转移速率，并研究了自由基阴离子上未配对自旋电子的电子离域程度。这种核磁共振技术能够实时观察电解液降解和电池自放电，并显示出 DHAQ 是通过电化学反应降解的，并且这种电化学反应可以通过限制充电电压而减小。

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https://www.nature.com/articles/s41586-020-2081-7

15. Nat.Commun. ： Li _1.2 Ni _0.13 Mn _0.54 Co _0.13 O ₂ 首圈电化学循环氧化还原极限的结构演化

高能量密度的富锂材料是先进锂离子电池的重要研究方向，面临电压衰减和低能量效率等问题。然而，这具有较大的挑战性，因为它们在第一个周期中的运作机制尚未完全了解。这里， 本文扩大了 Li _1.2 Ni _0.13 Mn _0.54 Co _0.13 O ₂ 电极的循环电势窗口，确定了新的结构演化机制，与以前的观点相比，这种机制涉及在恶劣氧化条件下形成的结构致密的单相 A' 贯穿整个微晶，而不仅仅是在表面。 本文还通过在放电过程中施加恒定电压阶跃来恢复第一次循环大部分的容量损失。在高还原条件下，本文通过一个新的低电位 P'' 相获得额外的容量，该低电位 P'' 相参与触发电荷上的氧氧化还原。综上所述，这些结果对 Li _1.2 Ni _0.13 Mn _0.54 Co _0.13 O ₂ 的结构组成演化提供了更深入的了解，并将有助于在这类材料中找到治愈电压衰减和提高能效的措施。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-14927-4

16. Nat.Commun. ： 多功能阳极提高质子交换膜燃料电池的瞬态功率和耐久性

质子交换膜燃料电池被认为在燃料电池车辆和工具方面具有较好的应用前景。然而，他们更广泛的适应受到成本和寿命的阻碍。通过在阳极中集成一层薄薄的氧化钨，作为快速反应的储氢罐、氧气清除剂、功率需求传感器和氢解离反应的调节器。 本文在此报告的质子交换膜燃料电池在瞬态运行和低湿化条件下具有显著增强的功率性能，以及改善了在不利的运行条件下的耐用性 。 同时，提高的功率性能很大限度地减少了辅助储能系统的使用，降低了成本。基于目前的制造技术，这种器件的规模化制造可以很容易地实现，而额外的费用可以忽略不计。这项工作为质子交换膜燃料电池提供了增强的动力性能、改进的耐久性、延长的使用寿命以及降低汽车和其他应用的成等优势。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-14822-y

17. ACSEnergy Lett. ：偶氮羰基改性共价有机骨架高效储锂的双活性中心

有机电极材料具有资源丰富、理论容量大、价格低廉、可循环利用等优点，在环境友好、可持续发展的锂离子电池（ LIBs ）中发挥着重要作用。然而，氧化还原活性位点少、结构稳定性差等关键问题限制了其在 LIBs 中的广泛应用。 本文设计了一种具有 N=N 和 C=O 双活性位的共价有机骨架（ Tp-Azo-Cof ），并成功地应用于 LIBs 的阳极材料 。 Tp-Azo-COF 阳极材料具有丰富的活性中心、大的共轭结构、高比表面积和易接近的 Li ⁺ 输运通道，具有较高的电化学动力学和结构稳定性。组装后的 LIBs 在 3000 次循环后在 1000mA g ^-1 的电流密度下可提供 305.97mAh g ^-1 的比容量。目前的工作可能会为开发低成本、可持续和耐用的先进有机材料充电电池开辟新的途径。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00069

18. ACS Energy Lett. ：通过氟化电解质实现超稳定的全固态锂金属电池阳极界面

全固态锂金属电池（ ASSLMBs ）以其能量密度高、安全性好等优点引起了人们的广泛关注。然而，锂阳极 / 固态电解液（ SSE ）界面稳定性差是长期存在的限制电流密度和容量的问题，阻碍了 ASSLMBs 的实际应用。 为了提高锂金属阳极的界面稳定性，提出了一种含银辉石 Li ₆ PS ₅ Cl （ LPSCl ）硫化物电解质的氟化方法 。 由于在原位形成具有自愈本质的浓缩和高氟化界面，采用氟化 LPSCl-SSE 的锂金属对称电池能够在 6.37mAcm ^-2 的超高电流密度和 5 mAh cm ^-2 的截止容量下在 250 小时内实现超稳定的锂电镀 / 剥离。此外，氟化 LPSCl-SSE 处理的锂金属在全电池中具有良好的耐久性和倍率性能。氟化硫化物电解质为实现高性能 ASSLMBs 提供了一种新的策略。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00207

19. ACSEnergy Lett. ：高性能柔性电致变色储能装置的分子级组装

纳米结构的合理设计和可扩展组装对于制备高均匀、高性能的功能薄膜具有重要意义。然而，传统的真空镀膜技术在控制均匀的微结构、界面特性和高成本等方面存在着很大的挑战。在这里， 本文报道了一种溶液处理的分子水平组装方法来制备具有可控厚度和良好均匀性的自支撑（不含任何粘合剂和导电添加剂）大面积（高达 810 平方厘米）功能薄膜 。 发现，组装的原型 Fe （ II ）基金属超分子聚合物（ polyFe ）薄膜具有前所未有的电致变色性能，如超高的显色效率（ 750.3cm ² C ^-1 ）、快速的开关速度（ <1s ）和强大的电化学稳定性（ 10000 次循环后没有明显的降解）。研究者进一步证明，组装好的 polyFe 薄膜可用于制造智能储能指示器，其中储能水平是可视的和实时可识别的。这一策略为均匀薄膜的高度可伸缩性制造提供了一种令人兴奋的替代途径，并可扩展到其他材料，用于各种各样的功能器件。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00245

20. J. Am. Chem. Soc. : 揭示钙钛矿前驱体溶液与器件性能之间的关系

对于使用溶液法制造钙钛矿太阳能电池（ PSC ），必须了解钙钛矿前体溶液的特性以实现高性能和可重复性。 本文通过紫外可见吸收，动态光散射，光致发光和全内反射荧光显微镜技术研究了在各种条件下的钙钛矿型前体中的胶体（碘代铅酸盐）。 通过原位 X 射线吸收精细结构研究检查了它们的局部结构。通过透射电子显微镜， X 射线衍射分析，空间电荷限制电流和开尔文探针力显微镜对具有前体溶液的基材上的钙钛矿薄膜进行了表征。发现钙钛矿前体溶液的胶体性质与钙钛矿膜的缺陷浓度和结晶度直接相关。这项工作提供了通过改变前体溶解度来控制钙钛矿薄膜的指南，从而可以使用胶体工程化的卤化铅钙钛矿层来制造有效的 PSC 。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00411

21. Adv. Mater. : 微气泡可控水分解的多生物激励双梯度电极

全水裂解产生的清洁能源有望成为成本低、可持续和可靠的资源，但要获得具有可控途径的纯燃料仍然是一个挑战。 研究者们提出了一种简单经济的策略，该策略可通过借助多生物启发电极操纵生成的气相来原位分离 H ₂ /O ₂ 产物。 这种多功能电极基于具有双重梯度的 Janus 不对称泡沫，即可润湿性梯度促进单向气体渗透，几何梯度促进水平方向上的自发表面传输，从而共同促进水性环境中的自驱动 3D 气泡运输。得益于 3D 仿生电极，阴极和阳极之间的有限距离可以减小到 1 mm ，并且与普通条件相比，相应的电流密度提高了 1.5 倍。这款具有双重方向性的 Janus 三角形电极阐明了在整个水分解过程中的 3D 智能气泡操纵，并为在复杂的环境（如密闭空间和零重力）中开发先进的电化学工艺提供了机会。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201908099

22. Adv. Mater. : 层内 Li/Mn 无序化具有菱面体对称性的高性能 Li–Mn–O 富 Li 阴极材料

在锂离子电池中寻找新型高性能和低成本的正极材料是材料研究中的一个具有挑战性的问题。常用的钴或镍基阴极存在资源有限和安全问题，极大地限制了它们的大规模应用，尤其是在电动汽车和大规模储能方面。 在这里，通过 Mn 层中的层内 Li/Mn 无序化，开发了一种具有 R 对称性的新型 Li-Mn-O 富 Li 阴极材料。由于特殊的原子排列和相对于 C2/m 对称性更高的 R 对称性，调节了氧的氧化还原活性，并且优先从晶体结构中热力学提取了 Li 层中的 Li 而不是 Mn 中的 Li 。 如此获得的材料在 25 mA g ^-1 时可逆容量超过 300 mAh g ^-1 ，在 2.0-4.8 V 范围内在 250 mA g ^-1 时可提供高达 260 mAh g ^-1 的速率能力。优异的性能归因于其减少了 Jahn-Teller 失真的高度的结构可逆性、较低的带隙，以及在锂离子脱 / 插层过程中锂离子二维通道速度更快。这种材料不仅是有前途的阴极材料候选材料，而且还为低成本和高性能阴极材料的设计提供了新的可能性。

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