【催化】AM：利用MOF材料向自然借智慧——室温下催化分解氮氧化物污染物

MaterialsViews · 公众号 · · 2024-09-11 08:30

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科学家们发现了一种能在室温下将氮氧化物（通常由汽油和柴油燃烧产生）转化为氧气和氮气的新型可持续材料。

法国卡昂大学下诺曼底分校（ University of Caen Lower Normandy ）化学教授马尔科 · 达图里（ Marco Daturi ）表示，虽然现代汽油车的排气系统配备了三元催化器（ three-way catalytic converters ），有助于将一氧化碳、碳氢化合物和氮氧化物（ NO _x ）等污染物分解为危害较小的气体，但柴油发动机的问题更为复杂。他说：“多年来，我们的策略一直是改变燃烧参数以抑制氮氧化物排放，但代价是会产生颗粒污染物。”

从柴油废气中去除氮氧化物（包括 NO 和 NO ₂ ）的标准技术是稀燃 NO _x 捕集器（ lean NO _x trap ）搭配特定催化剂。虽然这些装置能有效分解 NO _x ，但它们价格昂贵、结构复杂，且性能极易受到温度变化和大气中其他气体（如氧气和水蒸汽）的影响。

达图里表示，开发能够达到最新 NO _x 排放限制的高效催化剂是当务之急。

为了找到一种既能超越现有技术又能保持可持续性的催化剂，研究人员决定从大自然中汲取灵感。“自然界数百万年的进化远比几名科学家要高效得多，”达图里评论道。

模仿细菌中的酶

研究团队的催化剂设计灵感来自从细菌中发现的 NO 还原酶，能将 NO 转化为 NO ₂ 。这种酶由土壤中的细菌产生，维持着地球氮循环平衡。然而，达图里表示，使用生物体作为酶的来源在工业上并不实用。

“我们试图验证是否可能设计一种具有与生物酶相同的功能，且是固体、耐用的材料，”达图里说。

达图里的研究聚焦于金属有机框架化合物（ MOF ）。这是一类具有多种可能结构和成分的三维多孔聚合物。除催化剂外，多样的 MOF 材料还被用于吸附染料、输送药物和捕获二氧化碳等应用。

达图里与法国国家科学研究中心（ CNRS ）研究主任克里斯蒂安 · 塞尔（ Christian Serre ）及其合作者发现， MOF 具有模仿 NO 还原酶活性结构的潜力。该活性结构包含两个与氨基酸配位的铁离子。

通过计算模拟和光谱学表征，他们发现一种铁基 MOF 材料表现出与天然酶催化过程非常相似的性质。塞尔强调，合成这种铁基 MOF 催化剂的方法简单、成本低廉，并可通过多种方式实现。

他表示，最简单的方法是将一种含铁盐与有机化合物在 100°C 以下的水中混合两到三天。然后将产物过滤、洗涤，并在室温下干燥过夜即可。

MIL-100(Fe) 催化剂诞生

这种名为 MIL-100(Fe) 的催化剂具有两个不同的反应位点：一个由氧原子桥接的铁 (II) 离子和一个铁 (III) 离子。这两个活性位点都能吸附 NO _x ，但只有铁 (III) 能将 NO _x 转化为 NO ₂ ，自身在该过程中被还原为铁 (II) 离子。

“在低温下，当 NO _x 和 NO ₂ 彼此接近时，它们很容易形成 N ₂ O ₃ 。该物质在水中不稳定，会自动分解为 NO ₂ 和 O ₂ ，”达图里解释说。

最终 NO ₂ 将新形成的铁 (II) 离子氧化为铁 (III) 离子，自身还原为 N ₂ 。随后，重生的铁 (III) 离子活性位点将在下一个催化循环中发挥作用。

“空气中的氧气和水不再是分解 NO _x 的问题 —— 相反，它们是该过程的必要因素，”达图里表示。

他补充说，由于他们的方法在技术和成本层面上尚欠完善，他们的研究成果并非为了取代现有的 NO _x 去除技术，但可予以补充辅助。

除移除 NO _x 外， MIL-100(Fe) 催化剂还可以其孔体积大和亲水性强的特点而适用除湿与节能冷却。

“我们已研发出适合大规模工业化生产 MIL-100(Fe) 的绿色环保技术。”塞尔提到，“我们也已联系了潜在的工业合作方和决策者，以促成这一技术的推广。”

以上内容翻译自 Advanced Science News 网站，原文标题为“ Catalyst removes NO _x pollutants at room temperature ”。翻译稿校对、润色、审核：刘田宇。

论文信息：

Room Temperature Reduction of Nitrogen Oxide on Iron Metal–Organic Frameworks

Marco Daturi*, Vanessa Blasin-Aubé, Ji Wong Yoon, Philippe Bazin, Alexandre Vimont, Jong-San Chang*, Young Kyu Hwang, You-Kyong Seo, Seunghun Jang, Hyunju Chang, Stefan Wuttke, Patricia Horcajada, Masaaki Haneda, Christian Serre*

Advanced Materials

DOI: 10.1002/adma.202403053

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