Angew：双金属电催化析氧的双位点桥机理

催化计 · 公众号 · · 2024-08-14 17:05

正文

电催化讨论群-1： 529627044

双位点异相电催化剂是高效电化学分解水的新型材料。但是人们目前对于这些材料的 OER 反应机理并不完全清楚。

有鉴于此， 华东师范大学张文教授、张中海教授、徐志爱教授等 基于一系列原位光谱和 DFT 密度泛函理论计算，发展了一种新型的双位点 O-O 桥接机理（ DSBM ）电催化水氧化。

本文要点

要点1. 这个机理通过制备次序出现的双活性位点（杂化离子最初经历重建），发现杂化双原子位点对于这种机理的关键作用（ Ni 位点优先吸附羟基并且进行催化反应，随后在 Fe 位点脱离质子）。

要点2. 研究形成 O-O 键对活化状态的水分子产生的影响（诱导活化的水分子形成有序结构），研究了这种效应的普适性（在 Co 掺杂到 Ni （ P ₄ O ₁₁ ））。基于这种机理，制备了 Fe-Ni(P ₄ O ₁₁ ) 预催化剂，随后预催化剂原位形成 Fe-Ni(OH) ₂ 电催化剂在 18.0 mA cm ^-2 的电流密度下达到了 156.4 mV 的创纪录过电位。合成了 Fe-Ni(P ₄ O ₁₁ )/Ti 预催化剂，从而将磷酸盐的整体催化活性从中等提升到优异的性能，得到了一种创新性的高活性电催化剂。

Wen Zhang, Hongshuai Cao, Xue Wen, Linlin Ma, Zhonghai Zhang, Zhiai Xu, Xianzhu Luo, Dual-Site Bridging Mechanism for Bimetallic Electrochemical Oxygen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202411683

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411683

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