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研究前沿:血红素过氧化物酶-生物催化 | Nature Catalysis

今日新材料  · 公众号  ·  · 2025-01-29 00:10

正文

血红素过氧化物酶Haem peroxygenases是一种生物催化剂,以利用H2O2,将氧结合到有机分子中。然而,由于外源H2O2的使用,这种生物催化剂的实际应用,受制于不可逆氧化失活过程。

今日,湖北大学联合厦门大学,在Nature Catalysis上发文,提出了血红素过氧化物酶的另一种催化途径,即使用O2和小分子还原剂(如抗坏血酸和脱氢抗坏血酸(DHA)),以驱动反应。
实验和计算研究表明,DHAA(DHA的水合形式)作为关键的共底物,激活氧气以产生活性氧铁血红素化合物I。研究还证明,在各种血红素过氧化物酶中,这种O2/还原剂路径的广泛适用性,突出了对单加氧酶功能的生物学意义。
重要的是,这一创新路线避免了H2O2的使用,从而避免了酶不可逆失活的风险。最后,放大反应产生了具有优异生产率的手性增值产品,强调了这种开发的过氧化物酶技术,以用于可持续化学转化的合成潜力。

第一作者: Di Deng, Zhihui Jiang, Lixin Kang.
通讯作者:Binju Wang & Aitao Li
通讯单位:湖北大学、厦门大学
An efficient catalytic route in haem peroxygenases mediated by O 2 /small-molecule reductant pairs for sustainable applications.
O2/小分子还原剂介导的血红素过氧化物酶高效催化途径的可持续应用。

图1: 用于产生Cpd I含血加氧酶的不同催化途径。


图2: 在小分子还原剂存在时,1a rAaeUP O-催化的羟基化。


图3: 鉴定DHA作为rAaeUPO-催化反应的实际共底物。


图4:在DHAA存在时,UPOs激活O2的机理研究。








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