方宁\/黄文裕Nature Catalysis：纳米限域环境下动态催化过程的原位单分子检测

——前言——

将催化活性中心限域在尺度与反应物分子相当的纳米空间内，对其催化反应机理进行理解对于设计高性能催化剂材料具有重要的指导意义。人们通过简化模型的理论计算和相应的催化实验表明：限域环境下的化学反应与非限域的溶液体系有很大的不同。今天给大家介绍一下佐治亚州立大学的方宁教授与 艾姆斯国家实验室的黄文裕 教授 在Nature Catalysis 最新发布的论文(DOI: 10.1038/s41929-017-0021-1)，题为：In situ quantitative single-molecule study of dynamic catalytic processes in nanoconfinement.

——本文亮点——

本文巧妙地将催化活性中心限域在长度可调的纳米孔道的底部，实现了纳米限域环境单分子单颗粒尺度下的原位测试。可变的单分子传质行为表明纳米孔道限域环境的各向异性。这种结构明确的催化模型能够将传质与反应动力学隔离开来，进而可以定量地揭示限域引发的催化活性增强效应。本文将独特的模型催化剂与单分子成像定位超分辨技术结合起来，开创了一种新型的研究多相催化中纳米限域效应的方法。

——图文快解——

Figure 1: Multi-layer nanocatalysts as a model platform for simultaneously studying mass transport and heterogeneous surface catalysis.

Figure 2: Diffusion coefficients of resorufin in 120-nm-long nanopores.

Figure 3: Catalytic activities at the single-molecule, single-particle level with turnover resolution.

Figure 4: Quantitative comparison of nanoconfinement effects on the catalytic activities between non-confined and mSiO 2 -confined platinum NPs.

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