图 1：整体流程示意图，展示了探索Ti6Al4V合金优异机械性能整体工作流程的三个组成部分。a. 构建初始的LPBF Ti6Al4V数据集，其中包含了工艺和热处理参数；b. 实施帕累托主动学习框架；所提出的主动学习框架通过迭代方式操作，在每次迭代中从未标记的数据集中选择两种LPBF工艺参数和后热处理条件的组合；这两种组合旨在最大化扩展帕累托前沿，前沿通过黄色线条表示，代表一个交换面，在这个面上，改善某一性能必须以牺牲另一性能为代价。基于这两个组合，制造Ti6Al4V合金样品，并通过拉伸试验获得其拉伸强度（UTS）和总伸长率（TE）值。来自这些试验的新数据被添加到已标记的数据集中，以扩展帕累托前沿，随后推荐另外两个组合进行测试，形成重复的过程。本研究共进行了五次迭代，产生了十个新组合的实验结果，其UTS和TE值通过红点表示；c. 微观结构分析，以验证通过选定组合生产的Ti6Al4V合金样品具有优异的UTS和TE值。
本研究的工作流程如图1所示，按照初始数据集构建帕累托主动学习框架实施和微观结构分析的顺序进行。首先，初始数据集的建立包括对LPBF工艺参数和后续热处理条件的详细描述，如图1a所示。整个数据集经过一致的炉冷处理，初始热处理后未进行退火。共有119种LPBF工艺参数和后热处理条件的组合是从之前的研究中记录了使用每个组合制造的Ti6Al4V合金的拉伸强度（UTS）和总伸长率（TE）。利用这119个标记数据集，目标是探索尚未研究过的组合。因此，构建了一个包含296个未探索组合的单独未标记数据集，旨在通过帕累托主动学习框架迅速而准确地识别出能够生产具有高UTS和TE值的Ti6Al4V合金的组合。对于未探索的组合，扫描速度和激光功率根据VED值进行了调整，以防止出现关键孔和未熔合缺陷。因此，扫描速度设置为从500 mm/s到2000 mm/s，每次增加50 mm/s，而激光功率设置为在100 W到350 W之间每次增加50 W。对于热处理条件，参数包括一系列温度和时间条件，如建造状态、马氏体起始温度（Ms）和β相变温度（β-transus）。因此，考虑的温度为25°C、595°C、900°C和1050°C，而考虑的热处理时间为0小时和2小时。
图 2：显示五个输入参数和两种机械性能之间相关性的配对图和分布图。a. 五个输入参数与拉伸强度（UTS，粉红色）之间的相关性，以及它们与总伸长率（TE，蓝色）之间的相关性。由于初始数据集内固有的变异性和相互依赖性，考虑到包含来自多个研究和实验条件的数据，因此每个参数个别效应被可视化，未将其他参数保持常数。阴影区域表示数据点的分布，展示了每个数据集中的变异性和扩展性。实线表示通过线性回归拟合的趋势，捕捉变量之间的总体关系。b. 初始数据集中所有Ti6Al4V样品的分布（灰色标记），其中TE值排名前10%的样品分布（蓝色标记），以及UTS值排名前10%的样品分布（红色标记），基于激光功率、热处理温度和热处理时间的数值。
在实施帕累托主动学习框架之前，使用初始数据集生成了成对图（图2），是为了确定是否可以仅基于每个参数与机械性能之间的成对关系，设计出能够生产具有高UTS和TE值的Ti6Al4V合金的LPBF工艺参数和后热处理条件组合，并了解LPBF工艺参数和后热处理条件对UTS和TE的个别影响。在图2a的成对图中，观察到拉伸强度（UTS）与激光功率、热处理温度和热处理时间之间呈负相关关系，而这三个参数与总伸长率（TE之间）则呈正相关关系。这些关系在图2b中得到了进一步阐明。与图2a中识别的趋势一致，TE值排名前10%的Ti6Al4V样品的激光功率、热处理温度和热处理时间均具有较高的值，而UTS值排名前10%的样品则具有较低的值。与激光功率、热处理温度和热处理时间不同，扫描速度和体积能量密度（VED）对UTS和TE的影响没有显示出一致的趋势。因此，本节的分析主要集中在那些显示出明确和可辨别模式的参数。
图 3：本研究提出的帕累托主动学习框架概览。反复重复这些步骤，以找到一种在 Ti6Al4V 合金中同时实现高极限抗拉强度和总伸长率的组合。
帕累托主动学习框架
本研究中提出的帕累托主动学习框架按照以下步骤进行，框架概述见图3。
1.训练代理模型
使用标记的训练数据集训练代理模型（GPR），以学习三种LPBF工艺参数、两种后热处理条件与机械性能（特别是拉伸强度UTS和总伸长率TE）之间的关系。
2.预测未验证组合的性能
训练好的GPR用于预测尚未通过实验验证的LPBF工艺参数和后热处理条件组合的UTS和TE值。此步骤产生未标记数据集的UTS和TE值预测，以及每个预测值的不确定性。
3.计算EHVI值
获取的预测值被用于计算未标记组合的期望超体积改进（EHVI）值。
4.选择组合进行实验
选择具有最高EHVI值的两个未标记组合，用这些LPBF工艺参数和后热处理条件制造样品。然后，对制造的样品进行拉伸试验，获得其实际的UTS和TE值。
5.更新训练数据集
将实验中获得的新数据添加到标记的训练数据集中，为下一次迭代做准备。
6.重复迭代
使用更新后的训练数据集从第1步开始重新进行迭代，直到满足预定义的停止条件；在本研究中，停止条件定义为当迭代中的两个选定组合无法扩展帕累托前沿时。
图 4：主动学习迭代的结果。a. 第一次迭代，b. 第二次迭代，c. 第三次迭代，d. 第四次迭代，e. 第五次迭代，其中黄色菱形表示预测的属性，红色三角形表示实验结果；f. Ti6Al4V合金的UTS与TE的Ashby图，数据来自初始数据集（补充数据1）、DED处理的样品和锻造Ti6Al4V样品。阴影区域表示不同数据集的UTS和TE属性空间，展示了各种加工方法下数据点的分布。带方形标记的橙色区域对应来自初始数据集的数据。带三角形标记的蓝色区域表示来自DED处理的数据。带五边形标记的绿色阴影区域表示来自锻造Ti6Al4V样品的数据。最后，红色圆圈表示通过提出的框架优化得到的性能。
主动学习迭代
本研究中的帕累托主动学习框架从对包含119种参数组合的初始数据集进行高斯过程回归（GPR）训练开始。在第一轮迭代中，从一个包含296种未探索数据集的组合中选择了两个新的组合，并对每个组合分别制造并测试了三块样品，记录了平均的抗拉强度（UTS）和延伸率（TE）值。这些选择成功地扩展了初始119种组合的帕累托前沿，从而增加了包围的超体积，如图4a所示。第二次迭代遵循了类似的过程，使用包括来自第一次迭代的两个新数据点在内的121个数据点更新了GPR，并从剩余的294个组合中选择了两个新的组合。该迭代也成功地扩展了帕累托前沿，如图4b所示。第五次迭代满足了停止准则，结束了主动学习迭代。为了进行彻底验证，并确认是否确实发生了耗尽，进行了第六次迭代，并对具有最大EHVI值的组合进行了额外实验。然而，结果仍未能扩展帕累托前沿。值得注意的是，除了5-2样品之外，帕累托主动学习框架识别出的其余9种Ti6Al4V合金组合的抗拉强度（UTS）和延伸率（TE）值，不仅超越了用于该框架的初始数据集中的119种组合的性能，而且相比于之前关于定向能量沉积（DED）加工和锻造Ti6Al4V合金的研究报告中的性能，表现也更为优越，如图4f所示。
图 5：预测的 UTS 和 TE 值以及所选组合的概率密度函数。第一轮，(b) 第二轮，(c) 第三轮，(d) 第四轮，(e) 第五轮迭代，其中黄色菱形表示预测属性，红色三角形表示实验结果；蓝色显示的概率密度函数对应每轮迭代中的第一个样本（例如，1-1、2-1、3-1、4-1、5-1），红色显示的概率密度函数对应第二个样本（例如，1-2、2-2、3-2、4-2、5-2）。源数据提供为源数据文件。
组合选择的解释
图5展示了在5次迭代中选择的组合的预测UTS和TE值以及它们对应的不确定性。特别地，为了直观地传达不确定性信息，还提供了基于预测值和相应不确定性创建的概率密度函数，这进一步有助于评估GPR代理模型的可靠性。这些组合的GPR代理模型预测结果大致可以分为两组：一组具有非常高的预测不确定性（例如，样品2-1、2-2、5-1、5-2），另一组具有较低的不确定性（例如，样品1-1、1-2、3-1、3-2、4-1、4-2）。像2-1、2-2、5-1和5-2这样的高不确定性样品被选择，因为从探索的角度来看，它们的EHVI值增加，基于这样一个思想：具有高潜力的组合隐藏在未探索的组合空间中。相反，在不确定性较低的组中，预测的UTS和TE值通常位于帕累托前沿线上，如样品3-1、3-2、4-1和4-2，或者位于帕累托前沿线之外，如样品1-1和1-2。总之，帕累托主动学习框架在每次迭代中交替进行探索有利选择和开发有利选择，这是由于EHVI能够同时考虑探索和开发的能力。
图 6：1-1、2-1、3-1 和 3-2 样品强度演变的微观结构分析。a1–d1 LPBF样品xz平面上观察到的α板条的低倍EBSD IPF图。a2–d2 通过Burgers取向关系63根据马氏体α相的局部纹理重建的先前β相的IPF图，分别对应于（a1–d1），其中重建了先前β相的晶粒结构。a3–d3 对应于（a1–d1）的极图等高线。a4–d4 对应于(112 ̅0)_α（a1–d1）的极图等高线。
首先，α相取向图（图6a1、6b1、6c1、6d1以及附图8）显示，所有样品均呈现完全针状的微观结构，特点是α板条按Widmanstätten结构排列，形成于α相基体中的细长α板条。然而，这些α板条的厚度在样品之间存在差异，其中1-1样品的α板条最厚（约2.62 μm），而2-1样品的α板条最薄（约0.71 μm）（附图9）。3-1和3-2样品的α板条厚度相似（分别约0.97和0.90 μm），略高于2-1样品。由于α板条厚度的减小导致了更多α板条界面的生成，因此可以解释为，1-1样品的UTS低于其他样品，而2-1样品的UTS相对较高。此外，1-1样品使用较慢的扫描速度和较高的激光功率，导致冷却速率较低，提供了更多时间供α板条生长和粗化。这一较慢的凝固过程导致了较少的α板条界面，从而贡献了1-1样品较低的UTS值。
图 7：1-1、2-1、3-1 和 3-2 样品延展性演变的微观结构分析。a1–d1 基面滑移系统{0001}〈112 ̅0〉_α的SF图，对应于图6a1-d1, a2-d2。SF值按其大小的频率分布，基面滑移系统对应的SF值范围用蓝色高亮显示，范围内的整体频率在每个图的左上角的蓝色矩形框内标出。
关于延展性，评估了基面滑移系统{0001}〈112 ̅0〉_α的Schmid因子（SF）值，如图7a1、7b1、7c1和7d1所示，其中α钛合金的基面滑移系统在室温下具有最低的临界分解剪切应力（CRSS），使其在变形过程中最容易被激活。因此，比较了所有四个样品中SF值在0.4到0.5之间的频率，重点关注仅代表基面滑移系统的SF值范围。每个样品的SF值分布如图7a2、7b2、7c2和7d2所示，感兴趣的区域用蓝色高亮显示，并给出了SF值在0.4到0.5之间的百分比。1-1样品的SF值高于2-1样品，表明1-1样品比其他样品更容易激活滑移系统，从而具有更好的延展性；1-1样品中有54.80%的SF值位于0.4到0.5之间，而2-1样品只有27.26%。样品1-1中较高的VED导致较慢的冷却速率，这有助于材料在逐渐凝固过程中转变为α+β双相微观结构。这一相变增加了晶粒内滑移系统激活的潜力，特别是在基面滑移系统中，温度和冷却速率的变化对其影响显著，导致滑移系统的激活增强。
