俞汉青院士团队Angew｜市政污泥制备无模板纳米限域催化剂活化PMS降解污染物

转 自：环境工程与科学

1月17日，中国科大俞汉青院士、合肥工业大学张爱勇教授、华东理工大学邢明阳教授（共同通讯）在Angew. Chem. Int. Ed.发表了题为 “ Ultrafast Water Purification by Template-Free Nanoconfined Catalysts Derived from Municipal Sludge” 的研究论文，开发了一种从城市污泥中制备无模板的纳米限域催化剂用于活化PMS快速降解污染物。

纳米限域催化是一种反应在纳米级环境中空间受限的过程，已成为催化研究的前沿，特别是在环境应用中。 纳米限域提供了一套独特的物理化学特性，如改变的电子态、增强的质量和电子转移、不同的相行为和改变的反应途径，这些特性可以极大地影响反应动力学和选择性，这对氧化催化和污染物降解等过程至关重要。 与传统催化剂相比，纳米复合系统在提高活性氧物种（ROS）生产的效率和耐用性方面具有优势，这是高级氧化过程的一个关键方面，包括非均相芬顿样催化。 尽管有这些优点，但精确和可控地合成稳定的纳米催化剂仍然是一个重大挑战，限制了它们的工业可扩展性和可负担性。 纳米科学和纳米技术的最新进展导致了模型纳米限域系统的开发，如多孔材料、纳米笼和纳米管，这有助于阐明纳米限域效应。 然而，这些系统往往成本高昂，结构不一致，可操作性有限，在工业条件下稳定性差，降低了它们对大规模环境修复的适用性。 这些局限性凸显了对新策略的需求，这些策略可以同时解决复杂水处理应用中的可扩展性和性能问题。

在类芬顿的异相催化剂界面上进行纳米强化，为推进水净化中的氧化过程提供了前景广阔的途径。本研究介绍了一种从市政污泥中合成纳米限域催化剂（S-NCCs）的无模板策略，这种催化剂经过专门设计，可优化活性氧（ROS）的生成和利用，从而实现污染物的快速降解。利用选择性氢氟酸腐蚀，在原位将原子分散的铁中心限制在微多孔碳基质中，从而创建了一种结构。这种方法能最大限度地利用污泥中的硅和铝含量，防止金属团聚，并精确调节铁活性位点的化学环境。因此，S-NCCs 促进了非自由基反应机制向自由基/非自由基混合反应机制的转变，显著提高了 ROS 的效率、稳定性和污染物降解率。这些催化剂具有卓越的污染物去除性能，与非限域类似物相比，它们对苯酚和磺胺甲恶唑等化合物的降解效率提高了 261 倍，超过了大多数最先进的类芬顿系统。研究结果凸显了纳米限域催化在环境应用中的变革潜力，为可持续水净化提供了有效且可扩展的解决方案。

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