鲍哲楠团队JACS：电化学制H2O2新进展！

第一作者：陈书铖，陈志华，Samira Siahrostami

通讯作者：鲍哲南，Jens K. Norskov，Thomas F. Jaramillo

第一单位：斯坦福大学

研究亮点：

1. 在多孔碳材料中构建氮化硼岛状结构，实现了高效电化学制H ₂ O ₂ 。

2. 理论计算剖析了反应机理。

杂原子掺杂是调控碳材料电子结构和表面结构的有效策略之一。研究表明，B和N原子共掺杂可以有效增强碳材料的ORR活性。然而，对于这类材料的实验研究并不多，至于活性机理的理解和活性位点的指认，更是寥寥无几。

有鉴于此，斯坦福大学鲍哲南教授、Jens K. Norskov教授和Thomas F. Jaramillo教授课题组通过在多孔碳材料中构建氮化硼岛状结构，实现了高效电化学制H ₂ O ₂ ，并对其活性位点进行了深入剖析。

图1. 碳材料电化学制H ₂ O ₂

研究人员首先将含有B和N原子的单体进行氧化聚合，然后高温热解以合成B和N原子共掺杂的多孔碳材料。结果表明，h-BN结构域和N-掺杂位点共存于这些石墨结构中。并且电镜辅助表征证实h-BN以小的岛域形式均匀分布在碳材料中，没有形成相分离。

图2. 材料合成路线与表征

与单独的B或N掺杂结构相比，石墨结构中的h-BN结构域为2e ^- ORR过程提供了更高的活性和选择性。DFT计算表明，h-BN /石墨烯界面，并表明这个界面呈现不同的催化行为，特别驱动2e ^- ORR生成H ₂ O ₂ 。与实验结果一致。

图3. 电化学性能

图4. 理论计算

这项工作为杂原子掺杂碳结构的开发提供了理论借鉴，为ORR和电化学制双氧水提供了新的思路。

参考文献：

S.Chen, Z. Chen, S. Siahrostami, J. K. Nørskov, T. F. Jaramillo, Z. Bao et al. Designing Boron Nitride Islands in Carbon Materials for EfficientElectrochemical Synthesis of Hydrogen Peroxide. J. Amer. Chem. Soc. ,Articles ASAP, 2018.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b02798

深圳华算科技有限公司 专注为海内外 纳米 、 催化 及 能源 领域科研人员提供材料计算模拟整 体解决方案。目前，华算科技已为全国60余个高校科研团队提供数百个优质解决方案，涉及功能纳米材料能带结构、吸附能、键长及电荷密度等百余种理论计算模拟。

长按识别下方二维码添加微信