PNSMI：高熵合金纳米颗粒结构调控与电催化性能的进展研究

▲通讯作者：贵州民族大学

通讯单位： 谢雅典

DOI：10.1016/j.pnsc.2024.04.014 （点击文末「阅读原文」，直达链接）

1. 结构-活性关联解析：揭示了HEA-NPs的组分、尺寸及载体相互作用对催化性能的影响，提出结合结合能连续分布（BEDP）理论优化活性位点设计。

2. 创新合成策略：总结了“瞬时高温”合成法（如碳热冲击、激光辅助合成）和传统溶液相/气相法，强调非平衡合成工艺在抑制相分离、实现均匀混合中的核心作用。

3. 多功能电催化应用：展示了HEA-NPs在析氢（HER）、析氧（OER）、氧还原（ORR）反应中的卓越性能，通过DFT计算阐明多元素协同电子效应机制。

4. 未来技术融合：提出结合高通量实验、原位表征与机器学习，加速HEA-NPs的理性设计与实际器件集成。

1. 多元素协同效应 ：HEA-NPs中多种金属元素的协同作用可以优化活性位点的形成和反应路径，从而提高催化性能。例如，不同金属元素的组合可以产生协同效应，增强整体催化性能。
2. 尺寸效应 ：纳米颗粒的尺寸对其催化性能有显著影响。减小尺寸可增加表面原子比例，提高原子利用效率，同时改变表面形貌和电子结构，从而调节电催化性能。
3. 载体效应 ：HEA催化剂常以负载型催化剂形式使用，载体与催化剂之间的相互作用对催化剂的活性和稳定性起着关键作用。载体不仅提供支撑，还影响电子转移和催化剂形貌。

1. 冲击型合成方法 ：利用快速温度变化和非平衡过程促进元素混合，防止相分离。具体方法包括碳热冲击合成、快速热分解合成、激光辅助合成、微波加热合成和电沉积合成等。这些方法具有快速、均匀混合的优点，能够有效控制颗粒尺寸和分散性。
   

   图3. 通过冲击型方法合成HEAs-NPs的示意图：(a) 碳热冲击合成 ，(b) 快速热分解合成 ，(c) 激光辅助合成 ，(d) 微波加热合成，以及 (e) 电沉积合成。

   
   

2. 传统合成方法 ：包括溶液相、气相和固相方法。这些方法通常需要更长时间，更接近平衡态，但具有成本效益和可扩展性。

1. HER应用 ：IrPdPtRhRu HEA-NPs表现出低过电位（6 mV@10 mA/cm²），优于商业Pt/C催化剂。
2. OER应用 ：FeCoNiCuMn HEA-NPs表现出低过电位和优异的循环稳定性。
3. ORR应用 ：FeCoNiCuPd HEA-NPs展现出比商业Pt/C催化剂更高的活性和耐久性。