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【材料】具有铁电可切换手性非线性光学响应的Dion-Jacobson相钙钛矿

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-12-27 08:09

正文

非线性光学（NLO）是光-物质相互作用的重要研究领域之一，尤其是电场调控的 光学二次谐波 （SHG），其在光存储和先进光通信系统中有着广泛的应用前景。介质的光偏振选择性有望为电控SHG系统提供更大的灵活性和功能性，提高光通信中的数据带宽和安全性，并为光逻辑提供多种调制模式。然而，能够同时实现SHG与 圆二色性 （CD）电场调控的材料非常稀缺，因为这对晶体结构和光学活性提出了严格的要求。近年来，二维有机-无机杂化钙钛矿材料由于其灵活的结构特性和高效的非线性光学响应而备受关注，其中通过引入手性有机配体可以进一步增强其光学活性乃至诱导铁电性，为实现电场与光场协同调控SHG-CD提供了可能性。

近日， 新加坡国立大学LOH Kian Ping 教授课题组联合 北京量子信息科学研究院常凯 研究员团队、 上海大学高恒 博士团队研究发现 手性铁电的Dion-Jacobson（DJ）相二维层状钙钛矿 s -(FBDA)CdCl ₄ （ s -FCC）可展现上述的光电协同调控的SHG-CD。

图1. s -FCC的铁电-顺电相晶体结构

研究人员通过引入氟化的手性二胺配体 s -FBDA，合成了二维层状 DJ相有机-无机杂化钙钛矿 s -FCC（如图1所示），通过单晶X射线衍射和圆二色谱测证实了 s -FCC的手性特征，利用压电力显微镜和铁电迟滞回线测试证实了该晶体中的铁电性。并且，DJ相的 s -FCC展现出优异的环境稳定性（室温环境下长达两年的晶体结构和畴结构稳定性）和极强的激光耐受性（激光阈值大于4 mJ/c m ² ），这使其成为光电系统中实用化的理想候选材料。更令人欣喜的是，在光电协同测试中，研究人员在该材料中观察到了铁电场调控下的 SHG-CD 切换，即样品的SHG信号对圆偏振光的敏感性可随铁电极化的翻转而切换（如图1所示）。理论计算揭示，在该手性铁电材料中，铁电极化翻转带来了非线性响应过程中的多极矩重构（电偶极矩和磁偶极矩的重排），进而改变SHG响应对光偏振的敏感性，实现了SHG-CD切换。

图2. 铁电极化控制的线偏振/圆偏振SHG测试装置、测试结果及原理示意

进一步地，基于铁电可切换SHG-CD带来的异或（XOR）逻辑操作，研究人员搭建了一个光通信实验模拟平台以展示其在先进光通信系统中的应用。如图2所示，在该系统中，激发光和二次谐波信号作为信息传输的载体，控制激发光的圆偏振状态（左旋/右旋）可在发送端对信息进行二进制编码传输，统计接收端SHG信号的强/弱（1/0）可以生成相应的二进制信息。施加的电场用以改变材料的极化状态，从而随机调整SHG的圆偏振敏感性（SHG信号的强弱），实现了数据的动态加密和解密。

图3. 基于铁电可切换SHG-CD的加密光通信应用

研究人员表示，这一突破不仅能提高数据传输的带宽与安全性，还能推动光通信系统向量子通信方向发展。下一步的研究将致力于优化材料结构和光学激励源，进一步提升 SHG-CD 的对比度和信噪比，为实际应用提供更强的可靠性。这一研究为光通信和非线性光学领域注入了新的活力，并展示了二维手性铁电钙钛矿在高保密光通信、光逻辑计算以及其他光子技术中的应用的可行性。

这一研究成果近期发表在 Journal of the American Chemistry Society 上。新加坡国立大学博士生 何伟欣 、上海大学硕士生 陈长江 和北京量子信息科学研究院高级工程师 武诗瑶 为以该论文的共同第一作者。新加坡国立大学 LOH Kian Ping 教授、北京量子信息科学研究院 王洁素 副研究员、上海大学高恒博士为该论文的共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Dion-Jacobson Perovskites with a Ferroelectrically Switchable Chiral Nonlinear Optical Response

Weixin He ^# , Changjiang Chen ^# , Shiyao Wu ^# , Walter P.D. Wong, Zhenyue Wu, Kai Chang, Jiesu Wang*, Heng Gao*, Kian Ping Loh*

J. Am. Chem. Soc ., 2024 , DOI: 10.1021/jacs.4c13604

LOH Kian Ping 教授简介

LOH Kian Ping教授是新加坡科学院院士、亚太材料科学院院士、新加坡国立大学化学系教授、新加坡最高科学奖-总统科学奖获得者暨石墨烯研究中心领衔人。1994年获得新加坡国立大学学士学位，1996年获得牛津大学化学系博士学位，1997年受聘于日本国立材料科学研究所从事独立研究，1998年受聘为新加坡国立大学化学系助理教授，2012年晋升为正教授。曾任新加坡国立大学化学系系主任、新加坡国立大学教务长讲座教授，现为先进二维材料中心主任及深圳大学-新加坡国立大学光电科技协同创新中心外方主任。LOH Kian Ping教授作为负责人承担了新加坡国家研究基金支持的CPF, NRF等重大科研项目，并已在 Nature , Science 正刊及其系列子刊以通讯作者发表论文40余篇，在 JACS, Advanced Materials 等其他顶级杂志发表论文多达400余篇，引用超过90297次，H-index 136 (谷歌学术)，连续多次入选材料、物理、化学三大领域的全球高被引学者。团队主要研究领域为单原子催化剂、共轭有机框架、石墨烯等二维材料、有机-无机杂化钙钛矿和表面科学。

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