水凝胶电解质具有离子传导性和强大的柔韧性，被广泛认为是柔性超级电容器的理想候选材料。然而，它们在实际应用中也面临一些挑战，如无法自我修复、电极-电解质界面不稳定、工作温度范围有限以及易燃烧等，这些问题严重影响了储能设备的使用寿命。近期，深圳大学材料学院万学娟教授课题组报道了一种全能型绿色水凝胶电解质（SNFs/PGP/硼砂/甘油（SPBG）-ZnSO4），该电解质集多种关键性能于一体，包括高保水性、宽温度耐受性（-20 °C至90 °C）、优异的界面粘附性（60.7 kPa）、出色的阻燃性（极限氧指数为51%）、低温自愈性（-20 °C时10 s）和良好的离子导电性（7.68 mS cm-1）。
图1. SPBG-ZnSO4的制备示意图。
该研究将蚕丝纳米纤维（SNFs）和桃胶多糖（PGP）在水-甘油的二元溶剂体系中混合，利用硼砂动态交联，并采用渗透法加入ZnSO4盐溶液制备得到SPBG-ZnSO4水凝胶电解质（图1）。SNFs可以为水凝胶电解质提供可靠的结构支撑，其固有的阻燃性还能提高器件的安全性。PGP出色的粘附性可以促进水凝胶电解质与电极之间形成稳定的界面。由于动态硼酸酯键和氢键的协同作用，SPBG-ZnSO4水凝胶电解质表现出优异的自修复特性，即使在-20 oC的低温环境下，仍可在数秒内实现高效率的自修复。
图2. SPBG-ZnSO4的保水性能、粘附性能以及柔性超级电容器的电化学性能。由于甘油和ZnSO4的存在，SPBG-ZnSO4水凝胶电解质具有良好的保水性能。在面对复杂的机械变形和潜在损坏时，电解质和电极之间的粘附力对于确保柔性电子产品稳定的电化学性能至关重要。SPBG-ZnSO4水凝胶电解质优异的粘附性能很好地解决以上问题。基于SPBG-ZnSO4的柔性超级电容器在连续的机械刺激和破坏（180°弯曲、承重、穿孔）下表现出稳定的性能（图2），突出了生物质水凝胶在柔性储能器件中的潜力。
图3. SPBG-ZnSO4基超级电容器的电化学性能。SPBG-ZnSO4水凝胶电解质对环境和温度的耐受性，确保了其在超级电容器中的长期循环稳定性。基于SPBG-ZnSO4的超级电容器在25 °C下经过40,000次充放电循环后，可实现98.2%的高电容保持率。即使在-20 °C和50 °C下经过15,000次循环后，电容保持率仍然可以达到90%以上，库仑效率接近100%。同时，超级电容器在高温（50 °C）下长时间循环（15,000次循环）后，再次进行高低温循环（-20 °C至90 °C），比电容仍然可以稳定地恢复，保持率为99%（图3）。总体而言，这种多功能绿色生物基水凝胶电解质的制备为设计高性能、耐环境的柔性储能器件提供了一条新的途径。该工作以“Biomass Hydrogel Electrolytes toward Green and Durable Supercapacitors: Enhancing Flame Retardancy, Low-Temperature Self-Healing, Self-Adhesion, and Long-Term Cycling Stability”为题发表在《Nano Letters》上（DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c02852）。论文的第一作者为深圳大学材料学院硕士研究生朱楠楠，通讯作者为深圳大学材料学院万学娟教授和张作才博士。该研究得到国家自然科学基金、广东省自然科学基金以及深圳市科技计划等项目的支持。
文章链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.4c02852
深圳大学万学娟教授课题组https://cmse.szu.edu.cn/szdw1/jsml/gfzclygc/j_s/wxj.htm长期招收高分子智能材料、能源材料背景的博士后，有意者可将简历发至[email protected]。应聘条件： 35周岁以下，高分子材料、有机化学、能源材料等相关专业，即将获得博士学位或者取得博士学位3年以内；具有较强的科研创新能力和团队协作精神，有发表SCI二区以上相关论文者优先。聘期待遇：综合年薪约33万元（入选“荔薪计划”者额外奖励4.8万/年，即~38万/年）。出站后符合“荔园留菁计划”的优秀博士后，直接申请教师岗位（博士后留校绿色通道）。https://hr.szu.edu.cn/info/1024/7266.htm
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