第一作者:伍卓豪 硕士
通讯作者:王梅迪副教授,王博教授,李东升教授
通讯单位:三峡大学材料与化工学院
论文DOI:10.1002/adfm.202416228
近期,三峡大学李东升教授、王梅迪副教授和北京理工大学王博教授合作在Advanced Functional Materials上发表了题为“Spatial size manipulation of 1D/2D channels in covalent organic framework
membranes through dopamine chemistry for ion separations”的论文,报道了一种利用多巴胺化学调控COF膜一维/二维孔道的新方法。二维COF具有丰富的一维面内孔道和二维层间通道,是制备纳米级分离膜的重要平台材料。然而精密构筑和理性调控上述两类膜孔道依然极具挑战。一方面,由于单体尺寸和组装方式限制,构筑一维面内超微孔(<0.7 nm)的方法相对局限;另一方面,基于π-π堆积形成的二维层间通道尺寸多为0.35 nm,其高的扩散能垒,限制了分子在通道内的传质。因此开发普适、通用的孔道调控手段,实现对COF膜一维面内孔道和二维层间通道定向调控,是COF膜进一步发展的关键问题之一。(1)本工作首次调控了COF膜1D面内孔道和2D层间通道,并分别制备得到了超微孔的强筛分膜和孔道互通的高渗透膜。其中一维平面内孔隙在7.1到12.5 Å范围内被调控,而二维层间通道在3.3 Å到4.6 Å之间被调控。(2)强筛分膜对K+/Li+分离表现出18.7的高选择性,为报道的最高值。分子动力学模拟表明,与Li+相比,K+脱水程度更高,通道-阳离子相互作用更弱,扩散系数更快。(3)高渗透膜表现出超高水渗透率,达到404 L m-2 h-1 bar-1,同时具有良好的离子/染料分离性能。通过酯化反应在孔道壁面定点接枝小分子多巴胺,实现孔道空间分割,一维面内孔道可在12.5-7.1 Å精密调控。利用范德华、氢键、静电等多重相互作用,实现聚多巴胺纳米颗粒在层间的支撑,二维层间通道可在3.3-4.6 Å精密调控。利用实验和模拟计算,我们证明了K+的去水合能力更强,COF膜对于K+/Li+的分离主要依赖尺寸筛分,同时COF膜对于K+的吸附动力学和热力学也强于Li+。最优化的dCOF-3膜K+/Li+选择性高达18.7。对于离子/染料分离,我们测试了膜在多种单一组分体系和在二元复杂体系中的分离性能,论证了膜广泛的实际应用潜力。最优化的dCOF-8.5膜纯水通量高达404 L
m-2 h-1 bar-1。综上,该研究通过多巴胺在不同pH下表现出的不同的形貌和化学性质,精准调控了COF膜的一维面内孔道和二维层间通道,进而实现了强筛分膜和高渗透膜的制备,并在离子分离和离子/染料分离两个热点领域取得了优异的分离性能。基于以上研究与结论,该成果为设计制备高性能膜材料、精密调控膜孔道微环境提供了新的理论和策略。通过这种方法,有望实现膜材料性能的突破,拓宽膜分离的应用体系。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202416228
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