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【催化】路易斯安那州立大学丁昆仑、徐晔教授团队Angew：表面积碳诱导限域催化

X-MOL资讯 · 公众号 · · 2024-12-26 08:09

正文

非均相催化剂是绝大多数化工过程不可或缺的关键要素。在反应进行中催化剂表面逐渐积碳失活一直是困扰催化研究的一大难题。另外，金属碳化物催化剂因其在诸多反应中独特的催化性能在过去的半个世纪受到了催化领域极大的关注。然而金属碳化物催化剂的制备必然伴随着一定程度的表面积碳。人们通常倾向于认为碳化物催化剂的独特性能源于晶格碳对金属电子性质和几何结构的修饰，而完全忽略了表面碳物种的贡献。

近日，美国 路易斯安那州立大学 化学工程系的 丁昆仑 和徐晔教授团队合作 揭示了钯催化剂表面积碳对乙炔加氢活性和选择性的影响，提出了一种新颖的表面限域催化概念 。该研究发现金属钯向碳化钯的转变降低了加氢能垒从而导致反应活性的提高，然而对乙烯选择性并没有显著改善。与之形成鲜明对比的是，表面碳物种虽然不改变钯的电子性质，但却通过空间位阻效应选择性抑制了烯烃吸附，从而阻止了烯烃过度加氢。