专栏名称: 洞察化学
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前沿 | MOF院士,被引十万次!CO2催化新策略登顶最新Science!

洞察化学  · 公众号  ·  · 2025-02-20 09:00

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论文相关信息


第一作者: Milad Ahmadi Khoshooei

通讯作者: Omar K. Farha,Milad
Ahmadi Khoshooei

通讯单位: 美国西北大学

论文DOI: https://doi.org/10.1126/science.adl1260



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1、 全文速览:

研究意义: CO 2 还原为CO的重要性。

挑战: 缺乏价格低廉、活性高、选择性好且稳定性优秀的催化剂。

催化剂制备: 通过简便且可规模化的方法制备了纳米晶立方相钼碳化物(α-Mo 2 C)。

催化剂性能: 在高空速下保持100%的CO 2 选择性;在600°C反应条件下暴露500小时以上仍能保持初始平衡转化率。

性能原因: 晶体学相纯度高、CO-Mo 2 C相互作用弱、存在间隙氧原子。

机理研究: 通过H 2 辅助的氧化还原机制进行。

研究发表: 成果发表于《Science》期刊,论文题目为“ An active, stable cubic molybdenum carbide catalyst for the high-temperature reverse water-gas shift reaction ”,第一作者为Milad Ahmadi Khoshooei。


2、 背景介绍:

通过蓝氢和绿氢转化CO 2 是一条前景广阔的 CO 2 利用途径,研究人员可以根据多种影响因素选择最终的转化产物。这些因素包括可再生能源和低碳氢的可用性,开发串联系统的潜力,以及最终产物的市场需求。其中,逆向水煤气变换(RWGS)反应生产CO备受关注,因为产生的CO或合成气(CO + H 2 )可用于构建串联催化系统,生产各种化学品。大多数合成气转化策略都是成熟的商业技术,凸显出CO和合成气的巨大价值。基于成本效益的分析显示,以CO为媒介的 CO 2 利用策略可能在其他替代方案中具有竞争优势。为了实现RWGS反应的商业化,所使用的催化剂必须满足多个关键标准。首先,技术经济评估表明,如果催化剂具有100%的CO选择性,该过程将在总体上呈现碳负值,并且可以避免由于甲烷生成导致的氢气损耗,同时简化下游的分离过程。此外,反应需要相对较高的操作温度(400至600°C)和高的H 2 / CO 2 比,但通常会导致催化剂烧结和团聚,尤其在使用多组分铜基和贵金属基催化剂时更为明显。

近年来,以钼碳化物为代表的过渡金属碳化物显示出巨大潜力。这些材料不仅组分丰富,而且具备类似贵金属的催化行为。然而,钼碳化物材料的合成要么复杂,要么需要贵金属才能实现特定的活性相。在合成过程中,研究人员需要控制最终产物的晶体学相,并尽量减少碳沉积。为了满足这些要求,需要采用多步制备工艺,但这种合成路径难以规模化。单一组分的钼碳化物作为RWGS催化剂时,其选择性较低,在反应条件下稳定性也较差,而且这些额外组分可能在高温下发生烧结。


3、 图文解析:

1. 催化剂合成过程的示意图及其在逆水煤气变换反应中的性能。

催化剂合成: 在为期两天的实验中, 作者在 500°C的温度下于氢气环境中利用(NH 4 ) 6 Mo 7 O 24 ·4H 2 O和蔗糖(作为碳源)进行碳化反应,成功合成了纯度较高的α-Mo 2 C催化剂。







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