电子-声子耦合是许多凝聚态现象的核心。利用这些效应为材料提供功能性总是涉及非平衡电子态,而这些非平衡电子态又会改变准自由载流子密度和屏蔽效应。因此,深入理解载流子屏蔽与电子-声子耦合之间的相互作用对于推动超快科学发展至关重要。以往的研究主要集中在载流子屏蔽对电子结构特性的影响上。在此研究中,
研究了二硫化钼(MoS₂)在光诱导的莫特(Mott)转变后非平衡晶格动力学的行为。实验数据与从头算超快动力学模拟结果非常接近。我们发现,在布喇格峰附近,源自长波长声子发射的非热漫散射信号,只有在明确考虑莫特转变引入的电子-声子相互作用的屏蔽效应时,才能被准确复现。
这些结果表明,载流子屏蔽会影响电子-声子耦合,从而抑制了同谷(intravalley)声子辅助的载流子弛豫。总体而言,这里介绍的实验与计算相结合的方法为探索受驱动固体中电子-声子相互作用的屏蔽效应以及弛豫路径提供了可能性。
1. 样品制备
样品选择:
实验使用了厚度约为35纳米的机械剥离的MoS₂薄片。这种厚度的样品能够在一定程度上避免衬底对实验结果的影响,同时保留材料的本征特性。
样品处理:
样品在室温下进行实验,未进行额外的表面处理或修饰。
2. 实验装置
激发光源:
使用约50飞秒、2.1电子伏特的泵浦脉冲光激发MoS₂样品。这种泵浦脉冲能够快速将样品从平衡态激发到非平衡态,诱导莫特转变。
探测手段:
采用150飞秒的电子束进行衍射探测。电子束能够与样品的晶格相互作用,产生衍射信号,从而探测样品的非平衡晶格动力学。
时间延迟控制:
通过精确控制泵浦光与电子束之间的时间延迟,研究不同时间尺度下的晶格动力学。
3. 实验过程
激发过程:
泵浦脉冲光激发MoS₂样品,产生高密度的电子-空穴对,诱导莫特转变。在莫特转变过程中,激子被淬灭并解离成自由电子和空穴等离子体。
探测过程:
在不同时间延迟下,电子束与样品相互作用,产生衍射信号。通过分析衍射信号的变化,研究非平衡晶格动力学。
信号处理:
通过减去激发前的平衡态衍射强度,得到差分衍射信号。这些信号反映了非平衡晶格动力学的特征。
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动量分辨的飞秒电子衍射(FED)技术:
论文首次结合了飞秒电子衍射技术与动量分辨分析,直接在动量空间研究了MoS₂在光诱导莫特(Mott)转变后的非平衡晶格动力学。这种技术能够提供关于非平衡声子分布的详细信息,尤其是在布里渊区中心(Γ点)附近的长波长声子行为。
实验与从头算模拟的紧密结合:
通过将实验数据与从头算超快动力学模拟相结合,研究人员能够更深入地理解载流子屏蔽对电子-声子耦合的影响。这种结合不仅验证了实验结果的可靠性,还揭示了实验中难以直接观察到的微观机制。
2.
载流子屏蔽对电子-声子耦合的影响:
论文首次从实验和理论两个角度系统地研究了载流子屏蔽对电子-声子耦合的影响。通过引入莫特转变后的屏蔽效应,研究人员发现载流子屏蔽显著抑制了同谷(intravalley)声子辅助的载流子弛豫。
时间依赖的玻尔兹曼方程(TDBE)的应用:
论文采用了时间依赖的玻尔兹曼方程来模拟电子和声子的耦合动力学,这种方法能够更准确地描述非平衡态下的晶格动力学行为。
3.
非平衡晶格动力学的动量依赖性:
论文揭示了MoS₂在莫特转变后,晶格动力学涉及两种不同的非平衡声子分布。在短时间尺度(约1皮秒)内,主要由长波长声子的发射主导;在较长时间尺度(约5皮秒)内,声子-声子散射导致更各向同性的动量分辨温度。
隐藏动力学机制的发现:
通过实验和理论的结合,研究人员发现了载流子屏蔽对电子-声子耦合的显著影响,这一发现为理解材料在非平衡态下的动力学行为提供了新的视角。
4.