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能源催化领域最新进展集锦 | 电催化CO2还原电极材料综述、单原子电催化OER的活性来源、黑磷快速活化铂实现高效HER

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2019-10-21 07:00

正文


01 电催化CO2还原电极材料综述



电催化二氧化碳还原(ECR)可缓解CO2引起的环境危害,还可通过利用CO2为工业生产和日常生活提供原料,以满足能源需求。近年来,通过发展新型的电极材料,ECR技术取得了实质性进展。近日, 南京大学朱俊杰团队和华盛顿州立大学林跃河团队 合作发表综述,介绍了ECR技术的基本原理,各种光阳极和生物阳极两种新型电极材料及阴极催化剂,描述了ECR阴极反应机理和途径,并从提高阳极能量转换效率和阴极转换效率方面介绍了电极材料的设计策略。最后,讨论了ECR所面临的挑战和未来前景,为后续发展ECR提供方向。



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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903796


02 单原子电催化OER的活性来源



析氧反应(OER)缓慢的动力学限制了电解水的效率,因此需要开发高效的OER电催化剂,降低过电位,进而提高整体能量转换效率。单原子催化剂(SACs)具有精准的结构构型为探索其活性来源提供了理想模型。近日, 新加坡南洋理工大学楼雄文团队 报道构建Ni和N原子修饰的空心碳矩阵结构(HCM@Ni‐N),并探究其OER催化性能与催化剂结构的构效关系。实验结果表明,在1.0M KOH溶液中,该单原子催化剂需304mV的过电位可实现电流密度达10 mA cm-2的催化效果,Tafel斜率为76 mV dec−1。DFT计算结果表明,反应中心的电子结构中Ni-N耦合可以有效地降低费米能级和中间体的吸附能,从而促进OER动力学过程。这项工作揭示了催化活性与孤立活性位点电子结构之间的关系,有助于进一步理解许多SACs的活性来源。



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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904548


03 黑磷快速活化铂实现高效HER



调节金属催化剂的电子结构是提高其电催化活性的有效途径,近日, 中国科学院深圳先进技术研究院喻学锋团队 研究发现黑磷(BP)对Pt催化剂的活化作用极其强烈,可以调节Pt表面的电子结构以大大增强HER催化活性。BP和Pt之间独特的负结合能使得Pt-P键自发形成,对Pt纳米颗粒产生强大的协同配体效应,而在红磷中没有Pt-P键形成。理论和实验评估表明,Pt-P键改变了Pt原本的电子结构和氢吸附自由能。此外,通过控制Pt-P键的数量,可将BP活化的Pt催化剂HER活性最高提升3.5倍,是商用Pt/C的6.1倍。在1M KOH溶液中,仅含1μg Pt的BP活化Pt催化剂在70mV的过电位下电流密度可达82.89 mA cm‐2,性能优于文献中最优良的催化剂。这一工作为进一步优化Pt基催化剂的催化活性提供了新的策略。



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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911696


04 光催化制备过氧化氢综述



H2O2不仅可作为温和环保的氧化剂用于有机合成和环境修复,还是一种新型的液体燃料,因此受到越来越广泛的关注。其中,通过光催化生产H2O2用水和氧气作原料,太阳光为能量,是一种绿色的、可持续发展的、有前景的方法。近日, 澳大利亚莫纳什大学张西旺团队 发表综述,对近年来光催化生产H2O2取得的进展进行概括。本文介绍了光催化的优势、反应机理,近年来发展的各种催化剂及其他潜在的催化剂;也对目前催化剂存在的对光响应低、产率低等问题进行了讨论,表明光催化生产H2O2还有很大的发展空间。本文为设计高性能的H2O2光催化剂提供了新思路。



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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911609


05 锂金属阳极的稳定



在锂金属阳极(LMA)上使用保护涂层是加强其库仑效率和循环稳定性的有效方法,近日, 中国科学院宁波材料技术与工程研究所王德宇团队和美国太平洋西北国家实验室许武/张继光团队 合作提出一种用含氟的Ag+前驱液处理LMA,在其表面形成Ag纳米颗粒(AgNPs)以保护LMA的方法。这种处理可以很好地控制成核,并形成稳定的固体电解质膜(SEI),在Ag+还原过程中形成的氟化锂交联还能使SEI高度稳定。这种基于Ag‐LiF修饰的阳极,具有低过电位、高库仑效率和长循环稳定性,在500次循环中能保持80%以上的电容。用该种方法处理钠金属阳极,也能获得很好的稳定性。以上结果表明,对成核和SEI的协同控制是一种很有前途的稳定Li/Na金属阳极的方法,该项研究为增强金属阳极的稳定性提供了指导。



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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201901764


(本期作者:马春容)
研之成理各版块内容汇总:
1. 仪器表征基础知识汇总






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