专栏名称: 研之成理
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暨南大学李丹/陆伟刚Angew：机器学习辅助探索MOF-5类似物的化学空间以增强C2H6/C2H4分离

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2025-03-19 07:48

正文

▲第一作者：王莹
通讯作者：陆伟刚、李丹
通讯单位：暨南大学化学与材料学院
论文DOI： 10.1002/anie.202500783 （点击文末「阅读原文」，直达链接）



全文速览
为开发兼具高 C 2 H 6 吸附量与优异 C 2 H 6 /C 2 H 4 分离性能的 MOF 材料，暨南大学陆伟刚 / 李丹团队提出一种数据驱动策略，通过机器学习辅助分子模拟筛选 MOF-5 类似物，并成功合成高性能材料。该研究为工业气体分离提供了高效的材料设计新范式。




背景介绍
C 2 H 4 是重要的化工原料，高效分离 C 2 H 6 /C 2 H 4 对生产聚合级 C 2 H 4 至关重要。由于 C 2 H 6 /C 2 H 4 的物理化学性质高度相似，分离它们具有挑战性，传统的高压低温蒸馏方法能耗巨大。目前金属有机框架（ Metal–Organic Framework ，简称 MOF ）因其可调孔道和表面功能化特性，已被用于分离 C 2 H 6 /C 2 H 4 。但现有 C 2 H 6 选择性 MOF 材料难以兼顾高 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 选择性。

MOF 是由金属节点（或金属簇）和有机配体通过配位键组装而成的三维周期性晶态材料。其设计基于三个关键要素：构建块、目标网络和网状化学。原则上，给定模块和连接信息，就可以通过分子模拟探究 MOF 框架的广泛功能。 MOF-5 作为经典 pcu 型结构，具有立方型孔隙结构和高比表面积，在气体吸附分离领域应用广泛。 MOF-5 衍生物的化学空间庞大，传统实验筛选耗时费力。而机器学习辅助的分子模拟策略可避免大量试错实验，降低研发成本，加速高性能 MOF-5 类似物的开发。



本文亮点
1、 数据驱动的高效探索： 构建包含 2824 种 MOF-5 类似物的数据库，结合 XGBoost 算法快速预测其 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 选择性。明确亨利系数比（ S ⁰ ）和乙烷亨利系数（ K (C 2 H 6 ) ）是影响预测效果的关键因素，并揭示孔限制直径（ PLD ）和可及比表面积（ ASA ）的协同作用。

2、 高性能材料的实验验证： 实验合成高性能材料，单组分气体吸附实验和动态穿透实验证实了其对 C 2 H 6 的高吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 混合物的高效分离能力。



图文解析
图 1. (a) MOF-5 类似物构建的示意图 ; (b) 代表性的 MOF-5 类似物结构。

研究团队首先以 MOF-5 作为母体框架，采用等网状策略构建了一个兼具化学组成多样性和结构尺寸多样性的 MOF-5 类似物数据库（ 2824 个 MOF ）。 MOF-5 类似物构建时引入了 9 种不同的官能团（ CH 3 、 CF 3 、 NO 2 、 NH 2 、 OH 、 OCH 3 、 F 、 Cl 和 Br ），增强 MOF 结构的化学成分多样性。此外，通过引入不同长度的配体， MOF-5 类似物的孔限制直径（ PLD ）范围为 4.44 Å ~ 12.4 Å ，可及表面积（ ASA ）范围为 650 ~ 5600 m 2 /g ，具有丰富的孔道尺寸大小。

图 2. (a) XGBoost 算法对 C 2 H 6 /C 2 H 4 （ 1/9 ）选择性的预测结果与巨正则系综蒙特卡洛（ GCMC ）模拟结果的比较。 (b) XGBoost 算法对 C 2 H 6 /C 2 H 4 （ 1/9 ）混合物中 C 2 H 6 吸附量的预测结果与巨正则系综蒙特卡洛（ GCMC ）模拟结果的比较。 (c) SHAP 分析。 (d) XGBoost 模型预测的 MOF-5 类似物数据库在 298 K 和 1.0 bar 下的 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 （ 1/9 ）选择性的关系图。从浅紫色到红色的色阶表示亨利系数比（ S 0 ）的增加。

随后采用四种不同的机器学习算法进行训练和测试，其中 XGBoost 算法对预测 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 选择性表现出最高的准确度。基于 XGBoost 模型进行 SHAP 分析探讨了描述符的相对重要性。亨利系数比（ S ⁰ ）是影响 C 2 H 6 /C 2 H 4 选择性的关键因素，乙烷亨利系数（ K (C 2 H 6 ) ）是影响 C 2 H 6 吸附量的关键因素。使用训练好的 XGBoost 模型对整个 MOF-5 类似物数据库的性能进行预测，筛选出兼具高吸附量和选择性的 MOF 结构。

图 3. (a) A-66 和 MOF-5 在 298 K 下的单组分 C 2 H 6 和 C 2 H 4 吸附等温线。 (b) A-66 和 MOF-5 在 273 K 下的单组分 C 2 H 6 和 C 2 H 4 吸附等温线。 (c) A-66 和 MOF-5 对 C 2 H 6 和 C 2 H 4 的吸附热。 (d) 298 K 和 1.0 bar 时 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 吸附比的比较。 (e) A-66 在 77 K 下的 N 2 吸附等温线。 (f) MOF-5 在 77 K 下的 N 2 吸附等温线。

基于机器学习辅助分子模拟策略，确定了性能优异的 MOF （ A-66 ），通过对 A-66 进行实验合成和吸附性能的测试验证了该策略的可行性。 A-66 在整段压力测试范围（ 0~1 bar ）内对 C 2 H 6 的吸附量均高于 C 2 H 4 ，表现出高的 C 2 H 6 吸附量和 C 2 H 6 /C 2 H 4 吸附比。此外， N 2 吸附实验和






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