▲第一作者：李金昊
论文DOI：10.1002/aenm.202402441 （点击文末「阅读原文」，直达链接）光催化和电催化已成为解决能源危机和环境问题的有效技术。然而，这些技术的广泛应用受到大规模生产光/电催化剂的阻碍。催化剂经放大制备后，不但需要维持高活性和稳定性，而且应具有成本效益和环境友好性。该文章深入探讨了大规模合成光/电催化剂的最新进展。首先讨论了催化剂大规模生产中需要考虑的因素，然后全面介绍了批量制备光/电催化剂的合成方法，并深入讨论了它们各自的优点和局限性。此外，详细介绍了通过机器学习技术进行的数据分析，该技术不仅加速了潜在新催化剂的识别和改进，还为提高催化剂的高通量合成提供了见解，并通过代表性实例说明了大规模催化剂在工业级光/电催化领域的应用。最后，讨论了大规模生产光/电催化剂的挑战和前景。通过缩小实验室研究和工业应用之间的差距，该文为可持续能源转换及其他领域大规模制备光/电催化剂的未来提供参考。随着全球能源危机的日益严重，太阳能和绿色能源的开发利用因其环境友好、可持续发展而受到广泛关注。光催化和电催化技术被认为是转化太阳能或绿色能源并以化学能形式储存的有前途的方法。光/电催化剂是各种催化反应的核心，例如光/电催化水分解、CO2转化、污染物去除和合成氨等，其使用可以加速化学反应，提高反应的选择性，缩短反应达到平衡的时间，保证高产率。目前，催化剂的设计和开发面临着巨大的发展机遇，研究人员对催化剂在实际工业场景中应用的期望越来越高。事实上，在传统热催化领域，能否批量制备催化剂被认为是产业化的重要基础之一。在后续的生产过程中，还将经过反应器设计和工厂测试的步骤，实现全过程小试、中试、工业化试验。
对于近年来快速发展的光/电催化领域来说，大规模制备技术还相对不成熟。主要原因是大多数光/电催化性能与催化材料暴露的活性位点有关。这就要求在选择生产技术路线时必须考虑催化剂形貌、晶体结构、缺陷浓度等调控，这对催化剂合成工艺要求很高。目前大多流行的技术往往依赖于昂贵的设备和复杂的工艺技术。同时，通过这些方法获得的催化剂的产率往往明显不足，常常远低于工业要求。重要的是，如果使用常规制备工艺，仅通过增加原料投入来实现催化剂高收率，往往会造成放大效应，同时存在环境问题进一步影响光/电催化剂的质量并影响其在工业中的催化性能。当前，光/电催化技术产业化最紧迫的任务之一是催化剂的制备。光/电催化剂的规模化生产经历了实验室阶段的初步探索，中试阶段的放大验证，最终成功迈向产业化的关键阶段。然而，催化剂制备放大过程中出现了放大效应、成本高、环境污染等瓶颈，亟待关注。为了解决这些问题，必须探索创新战略和技术，以减轻规模效应、降低成本并最大限度地减少对环境的影响。这就需要全面掌握催化剂合成、反应器设计、工艺优化等一系列技术。
图1. 光/电催化剂生产从实验室到工业化的典型阶段。近年来，在催化剂的放大合成方面取得了重大成果。利用多种合成策略和方法，可以工业规模生产具有精细结构的催化剂，从而满足工业催化应用的要求。需要指出的是，由于成本和实际催化反应所需催化剂用量的差异，不同类型的催化剂的生产规模也有所不同。例如，对于贵金属催化剂，每天公斤级的生产速度可以视为放大制备，而对于某些非贵金属催化剂，生产规模可以达到每天吨级。除了单次规模化制备催化剂技术外，快速/连续合成技术为催化剂的批量生产提供了一种替代途径，可以避免不利因素，有效降低成本。在快速/连续模式下，从原材料转化为最终产品所需的时间大大缩短。而且，连续流集成设备的运用提高了效率、连续性和自动化程度，代表着传统化学合成向着智能化方向迈进了一大步。
图2. 成核晶化隔离法应用于LDHs工业化生产的百吨中试装置和万吨生产线以及单层 LDH 纳米片的放大生产及其应用。
图3.微波辅助策略快速合成催化剂。对于光/电催化的工业应用，催化剂的固定化起着至关重要的作用。尤其是对于一些均相催化剂，尽管其活性组分利用率高且催化反应条件温和，但仍然存在易腐蚀和催化剂与反应体系分离困难等挑战。值得注意的是，将活性组分固定在特定载体上可以保持催化剂的活性、选择性、热稳定性和机械强度。
图4. 各种固载化技术用于制备光/电催化剂。反应器的使用在催化剂的大规模制备中同样起着重要作用。各种类型的反应器具有不同的传热传质特性，这对所制备的催化剂的结构和活性性质有显着影响。尽管目前取得了重大进展，反应器在性能、稳定性和能耗方面往往无法满足某些行业需求。为了解决这些问题，必须探索并设计具有不同腔体和配置的创新反应器，可以通过增强传质和传热能力，为原料选择提供更大的灵活性，并最终提高整体性能。
图5. 多种类型的新型反应器用于规模化制备催化剂。近年来，用于预测新材料的机器学习方法获得了巨大的关注。传统的催化剂设计和筛选过程通常耗时且成本高昂，涉及大量的实验试验和数据分析。通过快速处理和分析大量数据，机器学习能够在短时间内评估数千种潜在的催化剂候选物，从而显着加快催化剂的设计和筛选过程。这种方法不仅降低了实验成本和时间，而且提高了筛选的准确性和效率。此外，机器学习与高通量实验平台的集成有利于催化剂的大规模制备。这些平台可以同时处理多个样品，显着提高制备效率。在机器学习的帮助下，自动化高通量实验被认为是建立新型催化剂设计的结构-性能关系的可行技术。该方法通过理论模拟和精密实验相结合的双循环机器自动化过程，集成了原料制备、样品合成、性能测试和配方优化的步骤。随着工艺的不断改进，这种智能研究范式有望在未来实现更广泛的工业应用。
图6. 机器辅助自动化高通量实验。大规模制备的催化剂在工业级光/电催化反应中的进一步应用是目前的研究热点。值得注意的是，研究人员努力确保催化剂在批量生产后仍能保持性质和性能的均一性。基于前面提到的各种大规模合成技术，人们开发了各种光/电催化，如MOFs、COFs、LDHs、单原子材料和碳基催化剂，并探索了它们在光/电催化领域的应用。
图7. 具有大规模合成催化剂工业化潜力的光/电催化应用。总体而言，多种合成路线可以实现光/电催化剂的大批量制备，绿色环保，适合实际工业应用。这些合成方法通过调整反应条件，更好地控制材料的结构和形态，确保不同生产批次的可重复性。值得一提的是，光/电催化剂的工业制备也可以使用先进的反应器来实现。此外，借助机器学习快速选择高性能催化剂，为大规模催化剂制备的准确性和增强自动化高通量实验提供了一条低成本途径。我们强调了催化剂固定化在某些催化反应中的关键作用，同时提出了值得注意的例子来强调大规模材料在工业级光/电催化领域的应用。尽管大规模催化剂生产取得了重大进展，但仍然存在需要解决的挑战：1）开发大规模催化剂生产的创新技术，以提高化学转化的原子经济性并优化催化材料的利用。在实际工业环境中实现高效的催化剂生产可能需要利用合成策略的组合并串联连接各种反应器以利用其各自的优势。 2）一些新兴的合成技术，例如快速焦耳加热和等离子体，有望成为批量制备光/电催化剂的可行策略。以焦耳加热法为例，催化剂制备过程中加热和冷却的时间尺度大大缩短，不仅可以实现光/电催化剂的快速合成，而且可以有效防止催化剂颗粒的团聚。扩展这些方法的适用性可以同时开发多种类型的材料，从而扩大其工业用途的范围。3) 机器学习通过数据挖掘实现快速、可靠的预测，目前正处于探索有效催化剂的起步阶段。对于工业化应用，有必要探索更合适的机器学习方法并将其与理论计算数据相结合来预测光/电催化剂的催化性能。这种集成有可能显着减少催化剂调整时间和成本。此外，机器学习提供了对光/电催化反应的见解，有助于更深入地理解催化剂结构和性能之间的关系。4）应进行进一步的研究，以利用放大合成的催化材料实现工业级光/电催化。在实际应用中，除了催化剂本身的性质外，还需要考虑操作条件、反应器和设备等问题。总而言之，催化剂的大规模合成是推动光/电催化产业发展的基础之一。只有综合考虑各种因素，根据具体条件进行优化调整，才能合成最合适的催化剂，实现高效、高选择性的催化反应。赵宇飞：教授，博士生导师，科技部重点研发计划青年科学家首席，基金委重点项目负责人、基金委优秀青年基金获得者 (结题优秀)、中国科协青年人才托举工程入选者，2019-2023年连续五年科睿唯安全球高被引学者，2021-2023年爱思唯尔中国高被引学者，入选美国斯坦福大学发布的2024全球前2%顶尖科学家榜单。2013年博士毕业于北京化工大学，获博士学位，导师段雪院士；2011-2012、2018年在牛津大学Dermot O'Hare、 Edman Tsang教授实验室访问。2013至 2017年于中国科学院理化技术研究所超分子光化学研究中心工作。2018年加入北京化工大学，就职于北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，从事水滑石基纳米材料的可控合成及其在矿化和催化方面的研究。迄今共发表 SCI论文 120余篇，总引 23500余次， H因子 71。其中以第一 /通讯作者在 Chem. Soc. Rev.、 J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、 Adv. Mater.以及化工领域期刊 AIChe J等 SCI期刊上发表论文 80余篇，已授权国家发明专利 25项。出版 RSC英文专著一部；入选美国化学会2023 Ind Eng Chem Res “有影响力研究者”（2023 Class of Influential Researchers），2022年石油化学工业联合会科技进步二等奖 、2021中国感光学会特等奖。请将申请材料的电子版发送至联系人邮箱，我们收到简历后会在一周内与申请人联系。欢迎来邮件咨询。邮件标题需要注明：姓名-博士面试https://www.x-mol.com/groups/zhao_yufei本广告常年有效。
1、主持：2025-2029 国家自然科学基金重点项目：超稳矿化材料与重金属复合污染土壤修复，260万，在研2、主持：2024-2027 科技部重点研发计划青年科学家：太阳能直接驱动 CO2干重整制合成气技术，300万，在研3、主持：2023-2026 国家自然科学基金面上项目：超稳矿化在环境领域应用，60万，在研4、主持：2024-2026 中国科学院创新交叉团队，太阳能催化，200万，课题承担5、主持：2023-2026 衢州资源化工创新研究院，光催化系统平台，350万，在研6、主持：2023-2025 清源创新实验室重大项目，超稳矿化材料性能强化，1000万，课题承担7、参与：2024-2028 国家自然科学基金委基础科学中心，化工微纳尺度过程强化，骨干8、主持：2020-2022国家自然科学基金优秀青年基金：层状催化材料与设计工程，150万，结题优秀9、主持：2021-2022 航天五院钱学森实验室太空探索实验室培育项目，结题
课题组依托北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室段雪院士团队，具有完备的材料合成、表征及催化性能评价条件；并且和国外课题组联系密切，提供给研究生广阔的科研平台和继续攻读学位，以及出国深造的机会。1) 课题组可供使用的设备：拥有量化计算平台、荧光光谱仪、紫外光谱仪、高效液相色谱仪、气相色谱仪、光电催化系统、CO2高压光催化反应釜、甲烷干重整固定床反应气、太阳能光催化分解水制氢系统等仪器，高压反应釜、电化学工作站、理论计算服务器等。2) 国家重点实验室平台基础：所在的北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室主要研究方向为：功能无机超分子组装、聚合物资源高效利用、绿色化工与过程强化。经过十余年的不懈研究，突破了分子水平结构设计与功能组合技术、超分子插层组装技术、成核/晶化隔离技术和旋转液膜反应器快速成核技术等系列关键技术，在江阴、临沂等地有大规模生产线，为基于层状材料的合成的大规模工业应用提供了坚实的基础。
1）各种光谱学表征手段（600MHz液体核磁、400MHz固体核磁、高分辨率质谱、气相-质谱联用、瞬态吸收光谱、XRD、SEM、TEM-EDX、HRTEM、紫外、荧光、拉曼光谱、FT-IR等）。2）各种原位表征手段：低温ESR、原位XPS、原位红外等，国家重点实验室拥有长期从事测试工作，具有高级职称的专业测试团队。3) 学校测设中心设备：球差高分辨透射电子显微镜、核磁共振仪、气质联用仪、X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、ESR、拉曼光谱仪，电感耦合等离子体发射光谱仪等有机、无机材料表征仪器。4) 国内外交流和合作：本课题组与牛津大学Dermot O'Hare教授、韩国延世大学、新西兰奥克兰大学，西班牙瓦伦西亚科技大学、南联邦大学、中科院理化所、北京大学、中科院山西煤化所等课题组都有多年的合作，一直保持长期联系，为后期继续深造提供机会。1.Yufei Zhao*, et al. "Photocatalytic CO2 Reduction by Near-Infrared-Light (1200 nm) Irradiation and a Ruthenium-Intercalated NiAl-Layered Double Hydroxide". Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202407638.2. Yufei Zhao*, et al. "High-efficient electrocatalytic CO2 reduction to HCOOH coupling with 5-hydroxymethylfurfural oxidation using flow cell". AIChE J. 2024, e18562.3. Yufei Zhao*, et al. "Theory-driven design of cadmium mineralizing layered double hydroxides for environmental remediation". Chem. Sci. 2024,15, 13021-13031.4. Yufei Zhao*, et al. "Atomically dispersed gold nanoclusters and single atoms coexisting chiral electrode for high-performance enantioselective electrosynthesis using H2O as hydrogen source". Adv. Funct. Mater. 2024, 23156755. Yufei Zhao,* Xue Duan,et al. "Tuning excited-state electronic structure in tungsten oxide for enhanced nitrogen photooxidation as fertilizer". Appl. Catal. B: Environ., 2024, 123539.6. Yufei Zhao,* et al. "An Efficient Intercalation Supramolecular Structure for Photocatalytic CO2 Reduction to Ethylene Under Visible Light". Adv. Funct. Mater., 2023, 2300365.8. Yufei Zhao,* et al. “Highlyselective photoreduction of CO2 with suppressing H2 evolution over monolayer layered doublehydroxide under irradiation above 600 nm”, Angew. Chem. Int. Ed., 2019,58, 11860.9. Haohong Duan, Yufei Zhao, et al. “Molecular nitrogen promotes catalytic hydrodeoxygenation”, Nat. Catal. 2019, 2, 1078.10. Yufei Zhao, et al. “Two-dimensional-relatedcatalytic materials for solar-driven conversion of COx into valuable chemical feedstocks”, Chem. Soc. Rev. 2019, 48,1972.
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