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李灿院士团队，最新EES！

催化开天地  · 公众号  ·  · 2024-07-14 08:21

正文

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第一作者：Xiaotao Liu
通讯作者：李灿，郭鑫
通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所
论文速览
尽管已经能够容易地获得以(100)晶面为主导的FAPbI 3 钙钛矿薄膜，但具有防止湿度诱导的δ相变更高潜力的另一种顶级性能的(111)晶面主导的薄膜却难以实现。 特别是，(111)晶面的生长动力学仍然不清楚。
本研究通过在PbI 2 前驱体溶液中加入有机铵盐(OAS)，采用两步法制备的(111)晶面主导的钙钛矿薄膜，并揭示了其晶面生长机制。 OAS的阳离子由于尺寸大于FA+，在第一步中插入PbI 2 的层间，阻碍了第二步中FA+插入(100)晶面暴露的晶体，抑制了(100)晶面的生长。 相比之下，由于FA+位于外部层，(111)晶面可以无干扰地生长，使其比(100)晶面更有利。 此外，OAS的阴离子通过延缓钙钛矿生长，延长了对(100)晶面的抑制，持续促进了(111)晶面的比例增加。
最终得到的钙钛矿薄膜以(111)晶面为主导，沿平面外方向有序堆叠，提供了25.23%的太阳能电池效率和与具有混合(111)和(100)晶面的相比改进的稳定性。这项工作提供了一种有效的策略，以获得高度(111)晶面取向的钙钛矿薄膜，并阐明了添加剂工程化的生长动力学。
图文导读
图1：(100)和(111)晶面取向的FAPbI 3 晶体的示意图，OAS的化学结构，以及不同OAS添加的钙钛矿薄膜的XRD图谱。
图2：GIWAXS模式的2D图谱，显示了控制组、BAI添加和BAAc添加的钙钛矿薄膜在不同入射角下的晶面生长动力学。
图3：(111)晶面主导的钙钛矿薄膜通过两步法和OAS添加剂制备的生长机制示意图。
图4：通过SEM图像、PL光谱、TRPL衰减曲线和2D PL成像展示了(111)晶面主导的钙钛矿薄膜的形貌、缺陷密度和载流子扩散特性。
图5：PL成像揭示了BAAc添加薄膜的载流子扩散系数和扩散长度的增加。
图6：展示了基于(111)晶面主导的钙钛矿薄膜的PSCs的J-V曲线、PCE分布、稳态光电流和PCE输出以及长期稳定性测试结果。
总结展望
本研究通过在PbI 2 前驱体溶液中引入OAS，成功制备了以(111)晶面为主导的钙钛矿薄膜，并揭示了其生长动力学。






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