专栏名称: 高分子科学前沿
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80后「国家杰青」、985高校院长团队,今日最新Nature Electronics​!

高分子科学前沿  · 公众号  · 化学  · 2024-10-29 08:01

正文

倪振华,东南大学电子科学与工程学院院长,国家杰出青年科学基金获得者。2003年本科毕业于上海交通大学物理系,2007年于新加坡国立大学物理系获得博士学位。2007 .-2010年在新加坡南洋理工大学物理系从事博士后研究工作,并于2009年前往英国曼彻斯特大学做访问学者。2014年获国家自然科学基金”优秀青年科学基金”资助2018年入选教育部”长江学者奖励计划”青年学者。2022年获国家自然科学基金”杰出青年科学基金”资助。主要研究方向为二维层状材料的光学与光电性能,发表SCI论文160余篇,他引17000余次,H-index=61, 授权专利10余项,起草国家标准4项,入选2019年科睿唯安全球“高被引科学家”.中国物理学会光散射专业委员会委员,国际标准化组织国际电工委员会专家(IECExpert),.全国纳米技术标准化技术委员会委员,微纳米结构与性能工作组副主任,江苏省物理学会电磁材料与器件专委会主任。先后承担了包括国家重点研发计划(课题)、国家自然科学基金等10余个国家及省部级科研项目。

吕俊鹏,东南大学首席教授,博士生导师,教育部CJ学者特聘教授,国家级青年计划获得者,江苏省"双创团队”领军人才、"双创人才” 。2009年7月, 山东大学信息学院光信息科学与技术专业本科毕业; 2013年6月,新加坡国立大学物理系物理学专业硕博连读毕业,获博士学位; 2013年6月,任新加坡国立大学博士后; 2017年5月 ,任东南大学教授。2017年入选国家“高层次人才青年计划”,2022年入选教育部CJ学者特聘教授。2022-2024年任基金委信息学部四处流动项目主任。主要从事物理电子学和微纳光电子学研究,研发基于新型半导体材料的光电器件,在Nature Nanotechnology、Nature Communications、Advanced Materials等期刊发表SCI论文90余篇,其中第一作者或通讯作者论文60余篇。荣获强国青年科学家提名,中国产学研合作创新奖,中国发明创新创业奖,江苏省光学学会青年光学科技奖,江苏省物理学会杰出青年科学家奖,全国科普讲解大赛优秀奖,中国物理学会优秀科普作品奖等。担任全国纳标委纳米检测分委会委员、低维纳米工作组副秘书长,中国仪器仪表学会光学仪器分会理事,江苏省材料学会常务理事和科普部主任,江苏省物理学会电磁材料与器件分委会秘书长,江苏省青联委员,省青科协理事,省侨联特聘专家。

最新《Nature Electronics》:基于插层过渡金属二硫族化合物的高效率抗滚降发光二极管

但在大多数OLED 中,随着驱动电流的增加,效率会严重下降,称为效率滚降。在高电流密度下,效率滚降限制了发光二极管(LED)的性能,特别是基于二维材料的器件。由于二维材料中的强量子限制和减弱的介电屏蔽作用,激子相互作用增强,导致在高生成速率(G)下激子-激子湮灭(EEA)增加,使效率下降。EEA 是一种类俄歇复合过程,在高激子密度下,一个激子通过非辐射方式电离另一个激子,降低了量子产率(QY)。介电工程可通过六方氮化硼封装等方法减少非辐射复合,从而缓解效率滚降。而施加拉伸应变可进一步减少 EEA,但会导致不利的电致发光变化。尽管介电工程和应变可使光致发光量子产率(PLQY)在高 G 下保持稳定,实现无效率损失的2D LED EL仍具挑战性。

在此,东南大学倪振华教授吕俊鹏教授章琦副教授共同描述了基于插层过渡金属二硫属化物的脉冲 LED,并在高激子生成速率下提供受抑制的激子-激子湮灭作者将氧等离子体嵌入到几层二硫化钼 (MoS2) 和二硫化钨 (WS2) 中,以制造在所有激子密度高达 1020 cm−2 左右的情况下,在光激发和电注入发光中抑制效率滚降的 LED s−1。作者将这种抑制归因于从光谱测量中提取的激子玻尔半径和激子扩散系数的降低。基于插层 MoS2 和 WS2 的 LED 的最大外量子效率分别为 0.02% 和 0.78%发电速率约为 1020 cm−2 s−1。相关成果以“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”为题发表在《Nature Electronics》上,第一作者为Shixuan WangQiang Fu为共同一作

PLQY 与发电率

作者研究了少层二硫化钼在氧等离子体插层处理后的结构变化及光学、电学性能提升(图1)。氧等离子体插层使层间距显著增加,形成类似准单层的堆叠结构,导致薄片厚度加倍(图1b),增强了层间解耦和光致发光强度。原子力显微镜、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱等表征手段显示,插层效果来自层间嵌入的氧分子,而非顶层氧化插层后,MoS₂在高生成速率下保持高量子产率,避免了激子-激子湮灭引起的效率滚降,即使在高激发功率下依然表现出强PL信号(图1h)。此外,通过场效应晶体管测量揭示,插层过程还实现了从n型到中性掺杂的转换,进一步提高了PL稳定性和效率。这一插层工艺展示了在少层MoS₂中控制光学性质的潜力,并有望应用于高效发光器件的开发。

图1:氧-等离子体插层

抑制EEA的机制

在激子半导体中,激子-激子湮灭(EEA)是导致光致发光量子产率下降的主要原因(图2a)。通过光泵探针和时间分辨光致发光测量,作者发现氧等离子体插层后3层MoS₂的EEA速率显著降低(约0.02 cm²/s),相比原始1层MoS₂降低了一个数量级,这表明插层有效抑制了EEA(图2b)。介电函数的模型表明,插层使MoS₂在可见光范围内的介电常数减小,从而缩小激子玻尔半径并减少扩散长度(图2c、d)。插层的3层MoS₂在高生成速率下展现出较短的激子扩散路径(图2e),表明扩散过程中带电激子积累减少,复合寿命延长。最终,插层引发的晶格应变及其对激子特性的影响共同作用,有效抑制了EEA并改善了光学性能。

图2:EEA抑制制机制

插层少层 TMD LED

基于高激子密度下的EEA抑制和插层少层MoS₂、WS₂在发光应用中的潜力,作者研究制造了利用插层3层(3L)材料的瞬态二维LED,并在方波调制下运行(图3a、b)。为减缓环境降解,器件在氧等离子体插层后由hBN薄片封装,少层石墨烯用于源电极接触,以确保低接触电阻和良好范德华电接触。插层的3L MoS₂和WS₂在接触区域显示显著的电致发光,发射来自中性激子X₀,分别位于1.86 eV(MoS₂)和1.98 eV(WS₂),与其光致发光光谱一致(图3c、d)。器件在四个阶段的方波调控下工作;在+Vg到-Vg的切换过程中,由于电子和空穴的激子复合,在接触区域产生脉冲EL(图3e)。原始和低插层的3L MoS₂未显示可观测的EL,但3L WS₂则表现出从间接激子到直接中性激子的转变,表明插层降低层间耦合并改善了PLQY。

图 3 :基于插层 3L TMD 的瞬态 2D LED

为了研究高激子生成率下的EEA影响,作者分析了插层样品在不同栅极电压下的电致发光特性。插层3层(3L)MoS₂和WS₂在高Vg时表现出EL强度和EQE的饱和(图4a、b),表明在高生成速率下EEA受到抑制,且屏蔽了激子相互作用。插层样品在Vg = 12 V时表现出明显的EL和更高的EQE,WS₂的EL EQE在此条件下提升了两个数量级以上。通过调节调制频率研究器件性能,结果显示在32 kHz和8 kHz频率下,MoS₂和WS₂分别出现增强的EL强度。随着频率增加,WS₂的EL出现红移,这可能与热积累有关(图4c、d)。插层3L MoS₂和WS₂表现出优异的EQE和高频稳定性,3L WS₂的EL EQE最高达0.78%,为瞬态2D器件的最高记录之一。插层材料由于其高PLQY和EEA免疫力,显示出在高发光micro-LED和片上光学互连应用中的巨大潜力,尤其在真空封装下可进一步提升高频调制性能。

图4:基于插层 3L MoS2 和 WS2 的瞬态 2D LED 的 EL EQE。

来源:高分子科学前沿
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