1. Nat. Commu. :
石墨烯负载Pt原子二聚体!
在高比表面积载体上精确负载单原子或多个原子,可以调控精确纳米催化剂的活性和选择性。Yan等人利用两步ALD技术制备了一种石墨烯负载Pt
2
二聚体的材料,这种二聚体可能以Pt
2
O
x
的形式存在。该催化剂在室温下对硼烷氨水解脱氢的比速率达到2800mol
H2
mol
Pt
−
1
min
−
1
,比石墨烯负载的单原子Pt或Pt纳米颗粒催化剂高17-45倍。
Huan Yan, Shiqiang Wei, Junling Lu et al. Bottom-up precise synthesis of stable platinum dimers on graphene.
Nature Communications 2017, 8, 1070. DOI:10.1038/s41467-017-01259-z
2. Sci. Adv. :
高效固态锂金属电池!
固态锂金属电池具有能量密度高和安全系数高的优点,但是存在诸多问题,譬如:Li/电解质界面电阻高,面积容量低,输出功率差等。Liu等人通过在电池系统中引入一种流动式界面层和三维Li结构,得到了更高效的固态锂金属电池。其中,流动式界面层可以适应界面的波动变化,保持紧密粘附;而三维Li结构从电极水平有效减少了界面波动变化,并降低了高功率高容量操作条件下的有效电流密度。结合高负载的LiFePO
4
正极材料构建的固态锂金属全电池比容量为110 mAhour g
-1
(5 C),300圈循环实验后容量保持率为93.6%(3 mA cm
-2
)。
YayuanLiu, Yi Cui et al. Transforming from planar to three-dimensional lithium
with flowable
interphase for solid lithium metal batteries.
Sciecne
Advances 2017,3, 10, eaao0713. DOI: 10.1126/sciadv.aao0713
3. Sci. Adv. :Au/TiO
2
强相互作用!
金属-载体强相互作用,是增强负载型催化剂活性和稳定性的关键,一般认为,金纳米颗粒和载体之间并没有表现出明显的强相互作用。Tang等人则通过以下三个现象证明Au/TiO
2
催化剂存在经典的金属-载体强相互作用:1)CO吸附抑制;2)TiO
2
-Au之间电子转移;3)高温还原导致TiO
x
包裹Au表面。这项研究扩展了金属-载体强相互作用在Au纳米颗粒作为活性组分以及TiO
2
作为载体的负载型催化剂上适用性。
HailianTang, Botao Qiao, Junhu Wang et al. Classical strong metal–support interactions between gold nanoparticles and titanium dioxide.
Sciecne Advances 2017, 3, 10, e1700231.DOI: 10.1126/sciadv.1700231
4. Nat. Commu. : ALD
控制Pt纳米颗粒负载尺寸和覆盖度!
控制Pt纳米颗粒的尺寸,是控制其催化活性的关键。Dendooven等人利用2步ALD过程实现了对Pt纳米颗粒负载尺寸、颗粒间距、负载面积密度的精确控制。研究人员先以trimethyl(methylcyclopentadienyl)platinum为前驱体,在O
2
等离子体条件下,通过调控ALD圈数来控制负载面积密度;然后通过同样的前驱体和N
2
等离子体进行生长,在原子尺度调控其尺寸。
JolienDendooven, Christophe Detavernier et al. Independent tuning of size
and coverage
of supported Pt nanoparticles using atomic layer deposition. NatureCommunications 2017, 8, 1074. DOI: 10.1038/s41467-017-01140-z
5. Nat. Commu. :
三维多孔纳米催化剂表面调控!
纳米催化剂的表面控制是提高催化活性的重要策略。Wang等人报道了一种通过表面活性剂修饰去合金化策略,实现了对三维纳米多孔金材料外表面{111}和{100}面的有序调控,极大地提高了其电催化氧化甲醇和ORR反应性能。
Zhili Wang, Mingwei Chen et al. Engineering the internal surfaces of three-dimensional nanoporous catalysts by surfactant-modified dealloying.
NatureCommunications 2017, 8, 1066. DOI: 10.1038/s41467-017-01085-3
6. Nat. Commu. :
上转换纳米颗粒交叉弛豫实现高效发射损耗纳米显微镜!
受激发射损耗显微镜为生命科学研究提供了重要的衍射成像方式,受激发射损耗一半需要较强的光强来获得足够的损耗效率。Zhan等人基于离子间的交叉弛豫获得了一系列具有高效发射损耗的镧系掺杂上转换纳米颗粒。交叉弛豫显著地降低了光学损耗所需要的激光强度。
QiuqiangZhan, Sailing He et al. Achieving high-efficiency emission depletion nanoscopyby employing cross relaxation in upconversion nanoparticles.
Nature Communications 2017,8, 1058. DOI: 10.1038/s41467-017-01141-y
7. JACS
:
MOF
分离烯烃
Jeffrey R. Long
等以
MOF-M
2
(
m
-dobdc)(M = Mn, Fe, Co, Ni;
m
-dobdc
4–
=4,6-dioxido-1,3-benzenedicarboxylate)
作为烯烃的吸附材料在烷烃混合物的分离中表现出非常优越的性能。通过原位的
X
射线衍射等分析发现,其中不饱和配位的
M2+
位点的富电子态增强了烯烃与金属位点的相互作用,从而大幅提高了烯烃的吸附分离效率。其中对于乙烯
/
乙烷,丙烯
/
丙烷的分离比分别
>25, >55
。且其吸附焓在
55-70 kJ/mol,
意味着烯烃可以在较为温和的条件下快速脱附。此外,该材料也具有非常高的动力学有事,
90%
的烯烃吸附在
30 s
内完成。
M
2
(
m
-dobdc) (M = Mn,Fe, Co, Ni) Metal–Organic Frameworks as Highly Selective, High-CapacityAdsorbents for Olefin/Paraffin Separations
J. Am. Chem. Soc.
, DOI: 10.1021/jacs.7b06397
8. JACS: Zn
掺杂
MoS
2
增强
HER
Xing-Hua Xia
等人发现在
MoS
2
层中掺杂适量的
Zn
可以调节其电子能带结构,同时还可以提供大量的反应活性位点,从而可以大幅提高
HER
活性。
Zn
掺杂后其
Onset Potential
可以提高至
-0.13 V,
在
300 mV
过电势下的
TOF
可达
15.44 s
–1
.
Energy Level Engineering of MoS
2
byTransition-Metal Doping for Accelerating Hydrogen Evolution Reaction
J. Am. Chem. Soc.
, DOI: 10.1021/jacs.7b08881
9. JACS: Cu-CHA
催化甲烷制甲醇构效关系
Elisa Borfecchia
,
Stain Svelle
和
Pablo Beato
等人通过同步辐射
X-
射线吸收和活性测试发现,在
Cu-CHA
催化甲烷直接氧化制备甲醇反应中真正的活性位点为
CuII
,
Z[CuIIOH]
只是活性位点的前驱体。他们发现
Cu-CHA
在
O
2
下活化的时间越长,温度越高,可还原度越高则生成的甲醇的量也越高。
Methane to Methanol: Structure–ActivityRelationships for Cu-CHA
J. Am. Chem. Soc.
,DOI: 10.1021/jacs.7b06472
10. Angew
:复合
MOF
生长
对于制备
MOF-on-MOF
结构的材料,传统的外延生长法
epitaxial growthmethod (EGM),
制适用于某些晶格常数匹配的体系,而使得该方法的应用受到限制。
Fengting Li, Susumu Kitagawa
等人新发展了一种内部扩张生长法
internal extended growth method (IEGM)
可以适用于多种不同体系的
MOF-on-MOF
结构生长,以实现不同功能
MOF
的复合,而且其数量组成与分布都可以进行控制。
Controllable modular growth of hierarchical MOF-on-MOF architectures
Angew. Chem. Int. Ed.
10.1002/anie.201709738
11. Angew
:贵金属催化碱性条件
HOR
的双反应机制
Zi-Feng Ma, Qingying Jia
等人发现,
Pt-Ru/C
和
Ru/C
催化的
HOR
反应活性与
H
在金属表面的结合能
(HBE
机制
)
大小相关性不太严格,因而在一定程度上对现在的
HBE
机理提出了一定的挑战。通过电化学原位谱学表征他们发现在