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Agarwal &金松合作最新Nature：三维螺旋扭出新光电效应——光与电子处于同一尺度

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2024-09-22 09:41

正文

第一作：季珠润

通讯作者：Ritesh Agarwal

通讯单位：宾夕法尼亚大学

论文DOI：10.1038/s41586-024-07949-1

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本文研究了螺旋扭角超晶格的三维扭角光电子学。揭示了由结构手性和相干长度导致的光致扭角电子霍尔效应（Opto-twistronic Hall effect），且该效应由扭角超晶格的莫尔势调制。我们观察到了增强的光和物质相互作用以及霍尔效应与光子动量的关联性。我们的模型表明，这一现象可能涉及高阶量子几何相位，为设计基于量子材料的光晶格开辟了新途径。

研究背景

手性物态，如一维螺旋纳米管和二维莫尔系统，扩展了材料性质的边界。在这种系统中出现的新的基态和激发态引起了广泛关注。光学研究也揭示了二维莫尔系统中由于晶格几何结构变化而产生的新特性。然而，这些研究大多局限于少层体系，而且存在手动堆叠材料的技术困难。理论预测表明，增加层数可能会导致莫尔效应的多重调制、拓扑相变、光学旋转和新共振态的出现，展示了将扭角光电子学推广到三维的潜力。

在这种背景下，从二维扭角到三维扭角电子系统的过渡让我们提出了一个基本问题：随着样本厚度接近光学波长，莫尔晶格的尺度将如何改变光与物质的相互作用？当扭角在第三维度形成模式或准周期性时，情况变得复杂，光和物质相互耦合的方式可能会发生显著变化。然而，这些假设此前尚未经过实验验证。

材料生长的最新进展发现了几种三维扭角堆叠系统，其中包括威斯康星大学麦迪逊分校(UW-Madison) 金松 (Song Jin) 团队报道的超扭角的WS₂。它是由螺旋位错驱动的生长机制在非欧几里得的表面形成的，具有几十到几百层、几乎均匀的层间扭角以及“非点式”对称的（nonsymmorphic）螺旋对称性(Science 2020, 370,442-445. DOI: 10.1126/science.abc4284)，并且存在“莫尔的莫尔”超晶格和极大的光学非线性。然而，超扭角晶格的复杂几何结构给实验研究带来了挑战，因此其性质仍未被充分探索。

本文亮点

鉴于此，美国宾夕法尼亚大学Ritesh Agarwal 教授团队的季珠润博士进行了理论推导，建立了从准周期材料中宏观光电响应的理论模型。同时，Agarwal教授团队设计了一种非线性光学霍尔测量了威斯康星大学金松团队赵宇舟博士合成的三维螺旋超扭角WS₂系统，并以微观角度理解这些系统中的基本光学激发。我们发现了由超扭角系统的非交换几何（noncommutative geometry）驱动的光致扭角电子霍尔响应（Opto-twistronic Hall effect），展示了结构、电子和量子几何之间的相互作用。相关研究成果以“Opto-twistronic Hall effect in a three-dimensional spiral lattice” 为题发表在国际权威期刊Nature上。（DOI：10.1038/s41586-024-07949-1）

图文解析

图1: 三维超扭角螺旋WS₂的示意图及其线性光学表征。a.（上图）基于六边形WS₂螺旋的超扭角样品示意图，显示2H堆叠。（下图）原子力显微镜（AFM）图像，展示了一个典型的超扭角WS₂样品中连续扭曲的层。比例尺：4 µm。b.超扭角系统中的“莫尔图案的莫尔图案” (moire of moire) 示意图。灰色箭头表示螺旋旋转轴。L_MOM表示“莫尔图案的莫尔图案”晶格的尺度，这个尺度可以比正常晶格大几个数量级，甚至与光学波长相当（~100 nm）。插图为双层区域中的莫尔图案，其尺度比多层区域小。c. 用左旋和右旋圆偏振光测量的反射光谱。d.（上图）激子本征能量分布示意图，显示1层、2层和100层系统的分布。（下图）在100层超级扭曲系统中，前3个量子态（m=1, 2, 3）的层杂化激子波函数。

要点：线性光学测量中超扭角WS₂螺旋的手性不明显。

图2: 超扭角WS₂样品的光电扭曲霍尔效应测量。 a.基于超扭角WS₂样品的霍尔器件（D1）的光学图像，使用Bi/Cu电极制造。比例尺：5 µm。b.光电测量的示意图，显示入射天顶角（θ）、方位角（α）、四分之一波片相对于快轴的旋转角度（ϕ）、施加的横向电压（V₀）和测量的霍尔电压（V_H）。c.（顶部）霍尔电压（V_H）作为四分之一波片角度（ϕ）的函数在V0 = 1V时的表现，显示为黄色点。（中部）红线显示圆偏振依赖的霍尔电压（V_HC）的拟合。（底部）蓝线显示线偏振依赖的霍尔电压（V_HL）的拟合。两种拟合以虚线形式叠加在顶部面板上，用于示意，带有任意偏移量。d.（顶部）在三种不同激发波长下，横向霍尔电压（V_HC）随施加电压（V₀）的变化，显示欧姆行为。（底部）纵向光电流（I₀）作为V₀的函数，同样显示欧姆响应。

要点：过去的研究表明，普通堆叠的三维WS₂ 由于对称性，不会产生随光的旋性改变的霍尔效应。然而，霍尔效应在超扭角样品中被测出。

图3: 超扭角螺旋几何结构与光致扭角电子霍尔信号的关联。a. 在左旋 (8°) 超扭角样品 (D2) 上测量的霍尔电导率光谱 (σ_HC) （C代表依赖于圆偏振的部分）。插图：D2器件的示意图。b.在右旋 (-8°) 超扭角样品 (D3) 上测量的霍尔电导率光谱 (σ_HC)，显示了响应方向的反转。插图：D3器件的示意图。c.插图：D4样品的示意图。由上至下：在插图中标记的六个测量点 (P1-P6) 处测量的霍尔电压 (V_HC) 随波长变化的光谱，从最薄到最厚的区域，显示了激子-光子耦合引起的霍尔电压分裂现象。

要点：超扭角WS₂的手性和厚度对光电扭曲霍尔效应有显著影响。通过测量不同扭角样品的霍尔电压（V_HC），发现扭曲的手性（顺时针或逆时针）会导致光学霍尔电导率的符号反转，这证实了霍尔响应源于超扭角。此外，在较厚的样品中，V_HC峰值表现出分裂和增强，表明强激子-光子耦合。随着材料从二维过渡到三维，厚度成为影响光学响应的一个重要因素。

图4: 螺旋晶格与光子动量相互作用引发的光致扭角电子霍尔响应。a.圆形的霍尔器件D5的光学图像。比例尺：5 µm。b.样品D6的霍尔电压(V_HC) 随入射角 (θy) 的变化。数据以黑色方块表示，带有误差线（误差线为40次测量的标准偏差），蓝色虚线为多个阶次的光子动量q拟合结果。比例尺：1 µm。插图：样品D6的AFM图像，显示了15-20°的扭角。c.样品D5的霍尔电压 (V_HC) 随入射角 (θy) 的变化。数据以黑色方块表示，带有误差线（误差线为40次测量的标准偏差），蓝色虚线为多个阶次的光子动量q拟合结果。比例尺：1 µm。插图：样品D5的AFM图像，显示了1-5°的扭曲角度。d-f.计算出的代表性二阶光学电导张量元，其中：d. 单层WS2紧束缚模型；e. 扭角为1°的典型扭曲同质双层TMD模型；f. 扭曲角为2°的连续超级扭曲TMD模型。d-f的插图：对应的光学激发过程示意图。黄色点表示计算出的 σ_xxxy⁽²⁾，黑色虚线为多项式拟合结果。附加插图f：3.5°超级扭曲结构的莫尔图案。比例尺表示10个晶格矢量。g-i.示意图说明了反常霍尔效应、非线性霍尔效应和本文提出的光致扭角电子霍尔效应。

要点：虽然最低阶的量子相位可以解释广泛的量子现象，包括量子反常霍尔效应（QAHE图4g）、量子化的圆偏光伏效应，和非线性霍尔效应（图4h），光致扭角电子霍尔效应（图4i）超出了这个框架。这种现象提供了一条研究量子几何、拓扑和关联在量子材料中相互作用的路径。

总结展望

我们的研究揭示了三维超扭角WS₂系统中的独特光和物质相互作用。螺旋扭角结构导致了光致扭角电子霍尔效应，而这一效应受到层间扭曲旋性和光的旋性的影响。当莫尔调制的相干长度接近光学波长尺度时，系统对光子动量的响应发生了显著变化。我们讨论了高阶量子几何效应对这一现象的贡献。此外，超扭角系统在二维和三维扭角电子学之间架起了桥梁，克服了电子和光子长度尺度的差异，增强了光学非线性，并拓展了光诱导量子现象的边界。

作者介绍

季珠润

季珠润 (Zhurun Judy Ji)，美国SLAC国家加速器实验室（英文：SLAC National Accelerator Laboratory）Director Fellow.将于2025年入职MIT物理系成为助理教授。季珠润本科毕业于中国科学技术大学少年班，2021年获得宾夕法尼亚大学物理学博士学位。2021-2024为斯坦福大学的Stanford Science Fellow，曾获量子创新者奖（quantum creator’s prize）。她的研究兴趣包括通过光电，扫描和量子传感测量理解量子材料和电子关联。

赵宇舟

赵宇舟，现为上海科技大学物质科学与技术学院助理教授，研究员，于2015年在中国科学技术大学化学物理系卢嘉锡化学科技英才班获理学学士学位，于2021年在美国威斯康星大学麦迪逊分校获化学博士学位，2021-2024年在华盛顿大学从事博士后研究工作。2024年8月正式加入上海科技大学物质科学与技术学院担任助理教授，研究员。他的研究兴趣包括低维材料晶体生长机理研究、低维体系与可调控器件的制备及表征。

https://spst.shanghaitech.edu.cn/2024/0826/c2349a1100351/page.htm

Ritesh Agarwal

Ritesh Agarwal 教授是宾夕法尼亚大学材料科学与工程系的Srinivasa Ramanujan杰出学者和教授，自2005年起领导其研究组（纳米尺度相变与光子学组）。他于1996年获得印度理工学院坎普尔的本科和硕士学位，1997年获得芝加哥大学硕士学位，2001年在加州大学伯克利分校获得物理化学博士学位。博士后期间，他在哈佛大学与Charles M. Lieber 院士合作，研究半导体纳米线的光电特性。2005年，他在宾大担任助理教授，2014年晋升为正教授。他的主要研究成果包括：雪崩光电二极管，纳米尺度腔体中的室温极化子激光，Weyl半金属中的光电效应、光的轨道角动量探测等。他获得了2007年NSF CAREER奖、2010年NIH新创新者奖，2014年SPIE纳米工程先锋奖和2022年乔治·H·海尔梅耶卓越教职奖。他于2020年成为光学学会会士。他的研究曾被BBC、TIME杂志、国家地理、科学美国人等媒体广泛报道。

金松

金松，美国威斯康星大学麦迪逊分校化学系教授，Francis J. DiSalvo Professor of Physical Sciences，1997年本科毕业于北京大学，2002年博士毕业于美国康奈尔大学（导师Francis J. DiSalvo院士），毕业后以博士后身份于哈佛大学师从著名纳米科学家Charles M. Lieber 院士。金松教授的研究兴趣在于纳米及固体材料的化学、物理及其技术应用，注重揭示材料物理与化学性能、材料的生长规律。金松教授主要的研究方向包括基于螺旋位错驱动生长的二维材料与量子材料，用于光电和基础研究的钙钛矿纳米结构，用于能量储存与转化的电化学方法（electrocatalysis, redox reservoir, solar flow battery）。金松教授获得ACS Inorganic Nanoscience Award、Sloan Research Fellowship、Research Corporation Cottrell Scholar Award、NSF Career Award、TR35 Award by the MIT Technology Review Magazine、ECS Fellow, U. of Wisconsin-Madison Vilas Associate Award, H. I. Romnes Faculty Fellowship 和 WARF Named Professor等多项殊荣。兼任ACS Energy Letters的Senior Editor。

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