随着皮肤生物电子学的进步，水凝胶可穿戴设备在环境感知和健康监测等方面表现出了巨大前景。然而，它们的应用仍受到机械性能和自愈性能差、环境敏感性和受限的感知功能的严重阻碍。为应对此挑战，陕科大王学川教授/党旭岗副教授团队受盲鳗黏液的层次结构和独特交联机制的启发，报道了一种自供电的超分子水凝胶，具有极高的拉伸性、超快的自主自愈能力、高自粘性、可注射性、易成型性、抗菌性和生物相容性。相关工作被发表于《Small》 (IF: 13.0)。
受盲鳗黏液结构简单、韧性高的启发，本文报道了一种由聚乙烯醇（PVA）、羧甲基壳聚糖（CMCS）、4-甲酰苯硼酸（Bn）和LiCl组成的高粘接、快速自愈的超分子聚合物网络水凝胶。PVA和CMCS分别作为盲鳗粘液中蛋白丝和粘蛋白的替代品，同时在这些基质之间引入Fe3+和Bn，形成多种动态交联相互作用，从而赋予了水凝胶优异的自愈合性能和力学性能。该水凝胶被进一步制成应变传感器和单电极摩擦电纳米发电机，与其他导电水凝胶相比，表现出更优越、更全面的性能。最终，对水凝胶传感器在恶劣环境、医疗通信和水下环境中的应用研究进一步体现了它们在皮肤生物电子学领域的巨大潜力。
本研究采用简单的一锅法快速制备水凝胶。PVA和CMCS作为具有高度生物相容性的水凝胶聚合物基质。Fe3+和Bn作为双交联剂整合到水凝胶中。Fe3+与PVA的羟基和CMCS的氨基和羧基形成配位键，有效地交联了PVA链和CMCS链。同时，含有甲酰基和硼基的Bn与PVA和CMCS建立了动态可逆的亚胺键和硼酯键，进一步加强了水凝胶的骨架。此外，吸湿性LiCl的加入增强了离子电导率和保湿性，同时抑制了水的结晶，从而赋予了水凝胶的防冻能力。此外，在LiCl溶液中引入Li+所带来的盐析效应增强了非共价交联水凝胶的力学性能。具体来说，Li+优先与周围的水分子结合，形成稳定的溶剂化层，减少了水分子与PVA分子链的相互作用。因此PVA分子链更容易相互靠近，形成更紧密的交联结构，这种网络收缩效应可以提高水凝胶的机械强度和弹性模量。
图4 基于CP@BFL-TENG的自供电医疗护理系统
总之，这些发现突出了所制备的水凝胶在软机器人和柔性电子等新兴领域的巨大潜力。与传统的导电水凝胶相比，CP@BFL水凝胶因其相对较低的制造复杂性和更高的成本效益而脱颖而出。且基于其优异的拉伸性和自愈性，高导电性和粘附性，易模塑性，抗菌性能，生物相容性，良好的防冻和保水性，环境适应性和多感官能力，这不仅有助于水凝胶的生物功能，而且为生物质资源的利用提供了创新和环境可持续的途径。相关研究成果以“Bio-inspired highly Stretchable and Ultrafast Autonomous Self-Healing Supramolecular Hydrogel for Multifunctional Durable Self-Powered Wearable Devices”为题发表于Small （DOI: 10.1002/smll.202408640）。陕西科技大学轻工科学与工程学院（柔性电子学院）硕士研究生付芸涛为该论文的第一作者，通讯作者是陕西科技大学生物质与功能材料研究所党旭岗副教授。
原文链接：
https://doi.org/10.1002/smll.202408640
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