华中科技大学王康丽教授、李浩秒副教授， AM观点：双描述符定制设计：合理溶剂分子调控实现高压锂离子电池

第一作者：何鑫，张毓杰

通讯作者：王康丽*，李浩秒*

单位：华中科技大学

随着对高能量密度锂离子电池的需求激增，开发高压锂离子电池成为行业焦点。然而，层状氧化物正极材料钴酸锂（LCO）在4.6V高电压下面临表面氧析出、Co溶解、不可逆相变及电解液分解等严重界面问题。传统的新型电解液设计方法多依赖经验试错，缺乏分子层面的设计标准。本文提出一种基于双描述符的主溶剂分子筛选策略，针对性地量化溶剂分子的吸附性与抗氧化特性，成功设计出适配高压界面的新型电解液，为突破4.6 V高电压瓶颈提供了全新思路。

基于此， 华中科技大学王康丽教授团队 在国际知名期刊 《Advanced Materials》 上发表了题为 “Dual-descriptor Tailoring: Rational Solvent Molecule Tuning Enables High-voltage Li-ion Batteries” 的研究论文。该工作首次建立Mulliken电荷与Laplacian键级双描述符筛选模型，实现了电解液溶剂分子的理性设计。最终筛选出乙腈（AN）作为核心主溶剂，并构建了新型AI-ISC电解液体系，使0.6 Ah石墨||LCO软包电池在4.6 V高电压下实现900次循环后容量保持率80 %的突破性性能。

图1. 底部溶剂分子属性的双描述符构建

LCO表面的亚稳态Co在高压下引发界面失稳，导致在CEI形成前即发生不可逆相变。本文提出一种溶剂设计策略，旨在抑制LCO表面前期不可逆相变。该策略通过量化溶剂分子与LCO表面的吸附强度，并结合优于传统分子HOMO能级的拉普拉斯键级指标作为双描述符，从十六种溶剂（包含碳酸酯、醚、砜、磷酸酯和腈类）中成功筛选出理想溶剂乙腈（AN）。强吸附的AN分子通过调控Co³⁺自旋态，降低表面能带重叠，从根本上缓解界面Co的不稳定性。通过AIMD、原位XRD等手段，证实了AN溶剂在CEI形成前有效抑制了LCO表面不可逆相变。

图2. 主溶剂分子筛选的双描述符

要点二：协同优化溶剂化结构，实现高质量CEI成膜

电解质设计以筛选出的AN为主溶剂，结合低配位数溶剂（FEC/FEMC）和双盐（LiDFOB/LiPO ₂ F ₂ ）体系，构建阴离子诱导的离子-溶剂配位（AI-ISC）结构。通过分子动力学模拟与拉曼光谱证实了所设计电解液中大量AI-ISC的存在，形成了Li(AN) _2.5 (FEC) _1.65 (FEMC) _0.6 (DFOB⁻) _0.75 (PO₂F₂⁻) _0.11 的溶剂化结构。进一步通过ToF-SIMS、刻蚀XPS和AFM等表征手段，证实了该电解液在LCO表面形成了优异的无机CEI层，并对成膜机制进行了深入分析。

图3. AN的电解质溶剂化结构设计

要点三：4.6 V钴酸锂全电池性能突破

利用设计的电解液装配了0.6 Ah石墨||LCO软包电池，在4.6 V高电压下实现了900次循环（80%容量保持），平均库伦效率达99.92%。

图4. LCO与BE和DEAN结合后的电化学性能

图5. 在各电解液中LCO的结构演变和相变

图6. LCO正极/电解质界面稳定化机制

图7. DEAN诱导的LCO表面的CEI层的表征

图8. CEI层对亚稳态LCO表面的稳定化机制

要点四：前瞻

本研究首次将新型双描述符应用于高电压电解质设计，通过AN基电解质的成功验证，为突破4.6V LCO电池瓶颈提供了创新解决方案。对CEI形成前对界面相变抑制的深入探讨及其“吸附-抗氧化”的协同设计思想，为下一代高能量密度电池开发提供了重要指导。

Dual-descriptor Tailoring: Rational Solvent Molecule Tuning Enables High-voltage Li-ion Batteries

王康丽教授简介： 华中科技大学电气与电子工程学院教授。国家优秀青年基金获得者，湖北省“百人计划”和“楚天学者计划”入选者。2006年获武汉大学博士学位。2007至2012年先后在美国奥本大学、麻省理工学院从事博士后研究。主持基金委优青、重点项目和国际合作项目、国网公司科技项目等。迄今在 Nature，Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater.等 国际权威学术期刊发表学术论文170余篇；授权专利中国发明专利48项，授权美国发明专利1项；牵头制定标准1项。获2024中国电工技术学会技术发明一等奖。

何鑫 ，现为华中科技大学电气与电子工程学院2021级博士研究生。师从蒋凯教授和王康丽教授。目前主要从事电极材料及电解液的第一性原理计算、分子动力学模拟和机器学习等方面的机理研究。

课题组负责人介绍：

蒋凯，教授、博士生导师 ，电气学院电化学储能新技术实验室负责人，教育部“长江学者”特聘教授，国家重点研发计划项目首席科学家。1999年和2006 年先后在武汉大学获得学士与博士学位。2007年至2012年在美国奥本大学、麻省理工学院从事博士后研究，2012 年加入华中科技大学。长期从事新型电化学储能技术研究，先后在 Nature、Chem. Rev.、Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Mater.、Langmuir 等 国际权威学术期刊发表学术论文100余篇，申请和授权发明专利70余项。主持国家重点研发计划重大项目、自然科学基金重点项目、面上项目、湖北省技术创新重大项目和国家电网公司前瞻性科技项目等。

依托华中科技大学电气与电子工程学院和强电磁工程与新技术国家重点实验室，建立了一个集电气、材料和化学等大学科交叉的研究团队，开展面向电网应用的低成本、长寿命、高安全等新型电化学储能技术应用基础研究。

一、岗位要求

1、 应聘者要求具有电化学储能、电池管理、传感技术等相关的科研背景；

2、 具有博士学历，年龄不超过35周岁，获得博士学位不超过3年；

3、 科研态度和科研行为端正、诚实守信、工作勤奋、具有较强责任心和团队协作精神；

4、 具有良好英文读写能力，能独立撰写研究论文；

5、 以第一作者身份在国际权威期刊发表过2篇以上高质量研究论文。