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高效等级孔3DOM-FeVOx船舶尾气低温脱硝催化剂制备及抗碳烟反应性能研究

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2019-11-30 07:34

正文

▲第一作者：李永龙，刘文明；通讯作者：彭洪根

通讯单位：南昌大学化学学院

论文DOI：10.1016/j.apcatb.2019.118455

原文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319312019

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本文采用 PMMA 为硬模板制备出一系列三维有序大孔的 3DOM-Fe _10-x V _x 复合金属催化剂并用于船舶柴油机尾气中氮氧化物消除。研究发现，3DOM-Fe _9.0 V _1.0 催化剂具有最佳的低温活性、更宽的活性温度窗口，并且与传统法制备出的无大孔的 Fe _9.0 V _1.0 相比，它具有更好的抗碳烟性能。另外，将催化剂置于同时含水含硫、含碳烟的苛刻反应条件下，目标催化剂依然保持了良好的催化性能。同时，我们发现碳烟在高温条件下能与氮氧化物反应从而有效提高催化剂的高温反应性能。本研究工作可为制备高效的脱硝催化剂提供理论支撑以适应日趋严格的船舶尾气排放标准准。

背景介绍

柴油机作为主要的船舶动力设备，具有良好的经济性、动力性、低油耗和高热效率等优势。但是目前我国港口航运燃油标准较低，船舶主要使用重油或劣质柴油。船舶柴油机排出的废气引起的大气污染问题随着船舶运输业的发展越来越严重。作为船舶柴油机排放的主要污染源之一，NO _x 通过一系列物理化学作用，能够形成酸雨、破环臭氧层、形成光化学烟雾及灰霾。NO _x 主要包括 NO 和 NO ₂ ，给人们健康及环境带来极大危害。

氮氧化物的选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction, SCR），即将 NO _x 催化转化为无毒无害的 N ₂ 和 H ₂ O，具有转化效率高、实际应用性强等特点，是目前 NO _x 脱除的最有效方法，此技术的核心即是催化剂的设计和制备。但是在氮氧化物的脱除过程中（尤其是低温冷启动阶段）容易产生硝酸铵、硫酸铵等结晶，且由于船舶用柴油机用的是重油/劣质油，容易产生积碳，以上因素均会导致活性位被覆盖，使反应物分子接触不到活性位点而失活。传统的商业型脱硝催化剂 V ₂ O ₅ -WO ₃ (MoO ₃ )/TiO ₂ 存在低温活性差、工作温度高且表面易被粉尘、碳烟等物质覆盖住活性中心而导致活性降低，因此本文设计并合成了系列三维有序介孔-大孔 3DOM-Fe _10-x V _x 催化剂并用于船舶尾气脱硝研究。

本文亮点

成功合成出三维有序介孔-大孔的 3DOM-Fe _10-x V _x 复合金属氧化物催化剂。

3DOM-Fe _10-x V _x 催化剂应用于船舶尾气中脱硝反应，表现出良好的脱硝性能以及优秀的抗水、抗硫及抗碳烟性能。

研究发现碳烟在高温下能作为还原剂与 NO _x 反应从而提高催化剂的高温活性。

图文解析

本文以 PMMA 作为硬模板制备出一系列 3DOM-Fe _10-x V _x 催化剂并用于船舶尾气中的氮氧化物的消除。其中，3DOM-Fe _9.0 V _1.0 表现出最优的抗水抗硫性以及抗碳烟性能。催化剂的制备及催化反应示意如图1 所示：

▲图1. 催化剂制备及脱硝反应示意图。

▲图2. 催化剂的 SEM 照片。

▲图 3. 催化剂的 TEM、EDS 元素 Mapping图、XRD和N ₂ -吸脱附曲线。

扫描电镜、透射电镜与 EDS 元素 Mapping 图等表征表明成功制备出 3DOM-Fe _10-x V _x 催化剂，平均大孔孔径为 150 nm，同时存在介孔结构。

▲图4. 催化剂的脱硝性能测试。

催化剂的 NH ₃ -SCR 性能如图4 所示，纯 3DOM-FeO _x 的活性较低， VO _x 的引入能明显提高催化剂的脱硝性能，其中，3DOM-Fe _9.0 V _1.0 催化剂具有最佳的低温活性与较宽的活性温度窗口，在 220-412 ^o C 温度范围内，NO _x 的转化率高于 80 %。与传统法制备的无大孔的 Fe _9.0 V _1.0 催化剂相比，它具有更好的抗碳烟性能，另外 3DOM-Fe _9.0 V _1.0 具有优良的抗水及抗硫中毒性能。研究还发现，碳烟能在高温条件下能与 NO _x 反应，从而提高催化剂的高温性能。

总结与展望

在这项工作中，我们采用 PMMA 硬模板法制备出了 3DOM-Fe _10-x V _x 催化剂，催化剂表现出优异的 NH ₃ -SCR 性能且兼具很好的抗水抗硫、抗碳烟性能。本工作还发现碳烟的存在可能对高温脱硝有利，其在高温时能作为还原剂与 NO _x 反应，将 NO _x 还原为 N ₂ ，提高催化剂的高温性能，促进 NO _x 的还原。该发现有可能为碳烟-氮氧化物的同时消除或 NO 存在下促进碳烟的催化燃烧提供实验依据。本研究可为后期开发更加高效的船舶尾气脱硝催化剂提供理论支持。

通讯作者简介

彭洪根：博士，南昌大学副教授，研究生导师，江西省杰青、国家重点研发计划大气专项青年科学家项目负责人。主要从事大气污染控制及温室气体资源化利用研究工作。在 Angewandte Chemie International Edition、ACS Catalysis、Journal of Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、ACS Applied Materials & Interfaces、Chemical Engineering Journal、 Jo urnal of Hazardous Materials 等环境/化学化工专业期刊发表研究论文70篇（二区及以上论文 62 篇），其中一作和通讯作者论文 36 篇，论文被引 1000 余次，H-index 20。受邀担任 ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal 等 30 余个国内外期刊的审稿人。申请专利 15 件，已授权 4 件。成功开发室内甲醛净化成套技术，直接参与该技术从基础研究到工业应用的全过程。。

联系方式： [email protected]

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高效等级孔3DOM-FeVOx船舶尾气低温脱硝催化剂制备及抗碳烟反应性能研究

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