【解读】Joule：用于电催化甲烷重整的高效钙钛矿阳极催化剂

科学温故社 · 公众号 · · 2024-07-03 08:15

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近日，大连化物所催化基础国家重点实验室碳基资源电催化转化研究组（523组）在固体氧化物电解器（SOEC）阳极甲烷重整催化剂设计方面取得新进展，通过原位溶出技术构筑金属/氧化物活性界面，开发出了高效、稳定的电化学重整催化剂，并结合多种原位物理化学表征手段，揭示了SOEC阳极甲烷重整机理。

SOEC因其电解效率高，稳定性好，模块化程度高等优势，被认为是一种具有应用潜力的 CO ₂ 电解器件。在SOEC阳极以甲烷半氧化重整反应（POM）替代缓慢的析氧反应（OER），有利于降低 CO ₂ 电解总能耗。然而，传统的钙钛矿阳极材料甲烷重整活性低、稳定性差，因此设计高活性阳极甲烷重整催化剂具有重要意义。

该团队长期致力于基于固体氧化物电解池的高温电催化研究，前期利用原位溶出和高温分散法开发出了一系列高活性电化学表界面，用于高温电极反应。本工作中，团队通过调控La _0.6 Sr _0.4 Ti _0.3 Fe _0.7-x Co _x O _3-δ 阳极钙钛矿中B位Co\Fe比例，优化B位过渡金属溶出能，实现在La _0.6 Sr _0.4 Ti _0.3 Fe _0.5 Co _0.2 O _3-δ （LSTFC2）钙钛矿表面原位溶出生成平均粒径最小为7nm、颗粒密度最高为1087个μm ^-2 的CoFe合金纳米颗粒，为阳极CH ₄ 转化提供了充足活性位点。研究还发现，电驱动产生的溢流氧也可进一步促进甲烷吸附活化、抑制积碳形成，从而提升了阳极催化剂活性和稳定性。800°C下，LSTFC2阳极CH ₄ 转化率可达到86.9%，CO选择性达到90.1%，连续稳定运行1250 小时无显著衰减。电化学性能测试表明，阳极引入甲烷半氧化重整反应后，CO生产能耗从传统SOEC的3.46 kWh/m ³ 降低到0.31 kWh/m ³ 。本工作为C1小分子升级转化提供了新的研究思路。

相关研究成果以“In situ exsolved CoFe alloy nanoparticles for stable anodic methane reforming in solid oxide electrolysis cells” 为题发表在《焦耳》（ Joule ）上。该工作的共同第一作者是502组博士研究生郭宜阁和博士后王硕。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。

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