逆序退火：提升2D RP钙钛矿太阳能电池性能与稳定性的突破性进展

研究背景

有机-无机杂化钙钛矿材料由于具有高光吸收系数、低结合能、高缺陷容忍度以及高载流子迁移率等优点，在太阳能电池中展现出了举足轻重的作用。目前，三维钙钛矿太阳能电池能量转化效率已超过26%，但其不稳定性仍然是钙钛矿太阳能电池商业化的主要障碍之一。与三维钙钛矿材料相比，二维Ruddlesden-Popper（2D RP）钙钛矿材料却展现出良好的环境稳定性，引起广泛关注。2D RP钙钛矿材料是一种多量子阱结构的半导体材料，由于多量子阱结构具有量子限制效应，导致2D RP钙钛矿材料存在吸收系数低、载流子迁移率小及激子结合能大等缺点，致使其光伏性能有待提高。研究表明，调控2D RP钙钛矿薄膜中多相结构是提升电池器件光伏性能的一种有效方法之一。比如：热旋涂技术能有效调控2D RP钙钛矿中多相结构的垂直生长，有利于提高电池器件的短路电流密度。但热旋涂工艺存在重复性难以控制的问题。因此，为了攻克上述技术难关，必须主动采取更加有效技术调控2D RP钙钛矿生长。

成果简介

调控2D RP钙钛矿中晶体生长的取向一直是一个研究重点。淮阴工学院蒋青松教授课题组联合伦敦大学学院Mojtaba Abdi-Jalebi教授、武汉理工大学彭勇教授、华南理工大学严克友教授联合开发出逆序退火技术。以2D RP钙钛矿(4FPEA)2(MA0.9FA0.1)3Pb4I13为例，在高转速快速成膜条件下，通过先120℃处理8秒后80℃处理5分钟的逆序退火过程，能制备出高质量2D RP钙钛矿薄膜，有效促进多相结构有序垂直分布，提升了载流子输运能力。同时，所制备的2D RP钙钛矿薄膜展现出较低的缺陷密度，有效抑制了非辐射复合，减少了开路电压的损失，促使电池器件开路电压超过1.2V。本工作所构建的2D RP钙钛矿太阳能电池能量转换效率达到17.8%，高于基于低温退火工艺的电池器件效率（12.7%）和基于高温退火工艺的电池器件效率（7.8%）。此外，电池器件在氮气手套箱中保存1000小时后，依然保持了超过97%的初始效率，展现出优异的长期稳定性。本工作所开发的逆序退火技术，不仅有利于制备多相结构垂直生长的2D RP钙钛矿薄膜，而且具有很好重复性，降低电池器件制备成本，制备工艺简单、非常适宜工业化生产。

研究亮点

1. 本工作以2D RP钙钛矿(4FPEA) ₂ (MA _0.9 FA _0.1 ) ₃ Pb ₄ I ₁₃ 为研究对象，理清钙钛矿前驱体溶液旋涂时间与其高温、低温退火时间之间关系，提出2D RP钙钛矿的逆序退火技术。

2. 采用原位光谱技术等多种表征手段阐明钙钛矿薄膜成膜机理，揭示出电池器件光吸收层及其界面的载流子输运机制，成功制备出高效稳定的2D RP钙钛矿太阳能电池。该2D RP钙钛矿太阳能电池能量转换效率达到17.8%，并表现出优异的稳定性。

3. 逆序退火技术能够确保2D RP钙钛矿在高温快速退火过程中能够更好稳定化学计量组分，具有清晰地结晶形态、多相结构均匀分布、晶体垂直取向强、重复性好等优点。