柔性软聚合物材料对可穿戴设备和软机器人等工程应用至关重要，在这些应用场景下，理想的软材料需要具备自修复能力和高断裂韧性以防止裂纹扩展导致故障。迄今为止，聚合物材料的高柔性、高断裂韧性和高自修复效率仍难以兼得，成为高分子材料领域巨大的挑战之一。
近期，南京理工大学化学与化工学院傅佳骏教授/徐建华副教授团队提出了一种创新且多功能的策略，通过反相乳液模板法设计封闭的微孔结构，有效解决了柔性自修复和高断裂韧性之间的固有矛盾。与传统增韧策略相比，这种方法不仅在断裂韧性和断裂内聚长度方面实现了显著提升，而且还在保持自修复动力学的同时显著提高了材料的机械柔性。该工作提出了一种全新的能量耗散机制，通过裂纹的自适应运动抵抗固有裂纹的横向扩展，诱导裂纹纵向偏转，从而将能量耗散范围扩展到材料的整个区域。这种策略不仅避免了额外填料或相结构调整对材料柔性和自修复性能的损害，而且使用的表面活性剂小分子在一定程度上起到了增塑剂的作用，促进了分子链的运动，提高了材料自修复速率，缩短了修复时间。这一突破性进展为柔性自修复材料的设计和应用提供了新的方向。
图1. 柔性多孔自修复聚脲弹性体的制备与结构表征
图2. 柔性多孔自修复聚脲弹性体的柔性增韧性能
图3. 增韧机理研究
图4. 自修复性能研究
图5. 基于kirigami结构的生物电应用场景验证
南京理工大学傅佳骏/徐建华团队近年来致力于通过“多尺度动态分级结构设计”来创制高性能自修复材料：基于超分子组装技术制备了仿生人体肌腱组织的抗疲劳柔韧自修复材料（Adv. Mater., 2023, 35, 2300937）；通过仿生平滑肌组织诱导裂纹偏转的策略制备了柔软而强韧的复合材料（Nat. Commun., 2023, 14, 130）；通过分子工程诱导的双连续纳米结构显著提升柔性自修复材料的抗疲劳、弹性和热稳定性（Mater. Horiz., 2023,10, 2968）；基于非对称疏松氢键密堆积诱导超分子氢键次级松弛运动的思想创制了高硬度室温自修复玻璃态聚氨酯（Angew. Chem. Int. Ed., 2021,60, 7947）；提出模仿蜻蜓翅膀微结构的策略极大提升高硬度自修复塑料的断裂韧性并改善断裂行为（Matter 2021, 4, 2474）；提出非特异性超分子基元错配激活硬相氢键的策略创制室温超快自修复柔韧材料（Mater. Horiz. 2021, 8, 3356）。
论文信息：
A Versatile Microporous Design toward Toughened yet Softened Self-Healing Materials
FuYao Sun, JingYi Zhang, Tong Liu, Hai Yao, Lin Wang, HengYu Meng, YunLong Gao, YanFeng Cao, BoWen Yao, JianHua Xu, JiaJun Fu
第一作者：孙扶瑶、张敬怡
通讯作者：徐建华、傅佳骏
通讯单位：南京理工大学
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202410650
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