专栏名称: 催化开天地
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北京建筑大学,联手北大深研院/华东理工,最新Nat. Commun.!

催化开天地  · 公众号  ·  · 2024-08-26 08:30

正文

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研究概述
由于催化剂的复杂组成和界面环境,催化过氧单硫酸盐( PMS )活化过程不仅仅依赖于主要金属中心的电子转移。
基于此,2024年8月22日, 北京建筑大学王崇臣、北京大学深圳研究生院冀豪栋助理教授、华东理工大学邢明阳教授 在国际顶级期刊 Nature Communications 期刊发表题为《Multi-channel electron transfer induced by polyvanadate in metal-organic framework for boosted peroxymonosulfate activation》的研究论文。
本文介绍了 含有多钒酸盐 [V 4 O 12 ] 4− 簇的钴基金属有机框架 Co 2 (V 4 O 12 )(bpy) 2 bpy = 4, 4'-联吡啶 的合成。
该催化剂通过非自由基攻击表现出对各种微污染物的优异降解活性,具有更高的最高占据分子轨道( HOM O )。
X射线吸收光谱和密度泛函理论( DFT )计算表明,Co位点同时到 PMS 捕集器和电子供体的作用。原位光谱表征和DFT计算表明,[V 4 O 12 ] 4− 电子海绵中的末端氧原子可以与 PMS 中的末端氢原子相互作用形成氢键,通过动态拉拽和直接电子转移过程促进 SO 5 * 中间体的生成。
此外,Co 2 (V 4 O 12 )(bpy) 2 对氧氟沙星生产工厂排放的实际废水表现出长达40小时的长期水净化能力。
本工作不仅提供了一种通过非自由基途径修复水环境的高效电子海绵催化剂,而且为类芬顿反应反应机理提供了基础见解。
图文解读
图1:Co 2 (V 4 O 12 )(bpy) 2 的化学和结构表征
图2:Co 2 (V 4 O 12 )(bpy) 2 /PMS 系统的催化活性、氧化机理及环境应用






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