ACS Catal.：PtPd单晶中合金诱导的ORR机制变化

催化计 · 公众号 · · 2024-08-25 18:06

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电催化讨论群-1： 529627044

西班牙阿利坎特大学 Rosa M. Arán-Ais 教授等 在 HClO ₄ 和 NaOH 溶液对结构明确的 PtPd 单晶电极研究氧还原反应（ ORR ）反应受到表面结构和组成对电催化反应的影响。

本文要点

要点1. 在电解液测试电化学伏安表征，结果显示向 Pt 单晶加入 Pd 能够影响 OH 的吸附强度，而且是以一个不同的方式产生影响，这种影响取决于分子的表面方向。对不同晶面的情况进行测试，发现引入 Pd 导致 OH 在（ 100 ）晶面的吸附作用减弱，但是 OH 在（ 111 ）表面上的吸附强度没有显著变化。人们认为 OH 解脱附步骤是 ORR 的反应动力学限制步，与纯 Pt （ 100 ）表面相比， Pt _100-x Pd _x （ 100 ）电极的反应活性显著提高。

要点2. 由于过氧化氢还原反应（ HPRR ）的反应性取决于 OH 吸附强度，因此研究 HPRR 反应的情况，并且验证了 OH 脱附步骤是决速步。此外，通过研究 HPRR 反应，能够解释过氧化氢在 ORR 反应中的中间体作用。在酸性电催化反应体系， H ₂ O ₂ 是关键的中间体；在碱性电催化反应体系， Pt 引入 Pd 能够避免形成可溶性过氧化物。

Pepe Jordá-Faus, Rubén Rizo, Enrique Herrero, and Rosa M. Arán-Ais*, Investigating Alloy-Induced Modifications in the Oxygen Reduction Reaction Mechanism on PtPd Single Crystals,

DOI: 10.1021/acscatal.4c03565

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c03565

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