第一作者：Wei Deng, Xue Yin, Wurigumula Bao
通讯作者：周旭峰, 孟颖，刘兆平
通讯单位：中科院宁波材料所，加州大学圣地亚哥分校
2019年8月22日，
加州大学圣地亚哥分校孟颖教授
在Nature发表“
Quantifying inactive lithium in lithium metal batteries
”提出使用滴定气相色谱法精确定量死锂的表征方法。今日
中科院宁波材料所刘兆平研究员，周旭峰研究员联合孟颖教授
等人在Nature Energy再发表“
Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries
”文章，定量区分Ah级软包电池中循环后锂金属负极的非活性锂质量以准确评估
实际锂金属电池
的可逆性。
【主要内容】
锂金属电池（LMB），其能量密度可超过 500 Wh kg
−1
，是当前电池技术发展的重点。然而，将可逆锂与循环后锂金属负极中的不可逆锂区分开来仍然是一个巨大的挑战。这对于准确评估实际LMB的可逆性至关重要。对于没有锂金属负极的无负极电池，不可逆的容量损失可以很容易地通过电池的库仑效率来识别。然而，由于锂金属负极的电化学不可逆性比正极差得多，因此含过量锂 LMB的衰退主要出现在锂金属负极。然而，作为锂储层的锂金属负极可以持续补偿正极中锂库存的损失，这意味着LMB的库伦效率并不能准确反映循环过程中真正的不可逆性。因此，建立反映锂金属负极真实可逆性的定量参数至关重要，以客观地评估LMB的衰退行为。
鉴于此，
中科院宁波材料所
刘兆平研究员，周旭峰研究员等人联合加州大学圣地亚哥分校孟颖教授等人报告了一种分析方法，用于定量区分Ah级LMB软包电池中循环
锂金属负极
中的活性 Li
0
和非活性 Li
0
，从而揭示实际LMB的真实可逆性和不可逆性的比例。
联苯/四氢呋喃 (THF) 溶液用于金属化活性 Li
0
，但也用于保持包含非活性Li
0
的SEI的完整性。
分离的活性Li
0
和非活性Li
0
可以通过电感耦合等离子体光谱(ICP-OES)/气相色谱法(GC-MS)分别量化。
此外，作者确定了一系列关键参数以描述了LMB的真实(不)可逆性。基于关键参数的定量分析表明，
高电堆压力通过最大限度地减少SEI的开裂可能性来抑制固有的锂损失，而在高充电倍率下锂枝晶的团聚会导致严重恶化其不可逆性。
通过使用这种定量分析方法以及定性形态表征，可以揭示
锂金属负极
的组成和结构演变。对可逆和不可逆锂的量化提供了研究 LMB 中不同操作条件的影响的方法，包括电池堆压力、充电/放电速率、截止电压和工作温度。这种方法将成为深入了解锂金属负极电化学行为和评估LMBs真实可逆性的有力工具，这对于开发高性能LMBs至关重要。
Fig. 1
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Reversibility and irreversibility of a cycled LMA.
Fig. 2
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The pathways for key parameter calculation.
Fig. 3
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Decoupling and quantifying inactive Li
0
and active Li
0
.
Fig. 4
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Resolved irreversibility and reversibility from quantified results.
Fig. 5
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Dynamic failure model predicted by qualitative and quantitative analysis.
【文献信息】
Deng, W., Yin, X., Bao, W. et al. Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries. Nat Energy (2022).
https://doi.org/10.1038/s41560-022-01120-8
