用于集成传感和通信的室温能带对准红外异质结构

研究背景

对能够在室温下自供电运行的微型便携式光敏器件的需求急剧增长，激发了科学界对开发新技术的极大兴趣，这些技术可用于遥感和通信等领域。目前，商用红外探测器通常采用传统的窄带隙半导体，但其制备复杂，还需要低温和偏压操作，增加了尺寸和功耗，从而限制其广泛应用。近年来二维材料的发现有望克服这些障碍。尽管取得了显著进展，但仍然存在重大挑战，例如暗电流过大以及电荷分离不理想。

二维材料的独特优势在于不存在悬空键，这使得范德华异质结构的构建成为可能，它所提供的增强特性超出了单个组成材料本身的特性。范德华异质结的设计可以优化特定红外波段的吸收，但其探测性和响应性仍可能受到材料本身的吸收率和载流子传输特性的限制。解决能带对齐问题不仅有利于改善载流子动力学，而且在克服有限响应率和窄光响应光谱相关问题方面也起着关键作用，从而最大限度地提高器件在光探测方面的作用。

成果介绍

有鉴于此，近日，中科院上海技物所陈效双研究员，王林研究员和国科大杭州高等研究院张力波助理研究员、刘昌龙副研究员（共同通讯作者）等合作通过干法范德华转移过程，开发了一种基于II型范德华异质结的室温宽带红外探测器， 第一作者为2022级硕士研究生萧克 宁 。二维半导体之间的 II 型能带排列有利于通信波段亚能带隙光子的层间激发和跃迁。本文证明了在由垂直堆叠的二维Ta ₂ NiSe ₅ 和拓扑绝缘体Bi ₂ Se ₃ 组成的II型范德华异质结中对能带排列的精确控制。室温下的实验结果显示，该器件的自供电响应率为0.48 A ·W ^-1 ，比探测率为3.8 × 10 ¹¹ cm·Hz ^1/2 ·W ^-1 ，响应时间为151 µs，偏振比为2.83。最后，展示其在红外通信和成像系统中的应用，阐明可用于开发微型多功能室温红外探测器，该探测器具有卓越的性能指标和增强的多信息采集能力。文章以“ Room-Temperature Band-Aligned Infrared Heterostructures for Integrable Sensing and Communication ”为题发表在著名期刊 Advanced Science 上。

图文导读

图 1 . SiO ₂ / Si 衬底上 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 范德华 异质结构的相关表征。

二维材料的异质结构工程是增强光物质相互作用的关键策略，从而推动了高性能、高能效和微型光电探测器的发展。传统的基于二维材料的光电探测器受限于高效光载流子收集所需的高偏置电压，这主要是由于其固有的高电阻和肖特基势垒的存在。如图 1a 所示，使用 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结构的能带对准器件是专门为红外探测和应用而制备的。通过采用干法转移技术， Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结的重叠区位于金属电极的中间，从而有效减小光生载流子的横向传输距离，并减小串联电阻的影响。如图 1b 所示， Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 异质结的组合通过拉曼光谱得到了证实。为了通过实验确定 Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 之间的层间电荷转移动力学，我们采集了单个薄片和异质结的室温光致发光（ PL ）光谱，如图 1c 所示。从图 1c 的插图中可以看出，在 532nm 激光的激发下，价带顶端的电子受激跃迁到激发电子态，然后经过能量和动量的弛豫过程（释放光子）回到低能态。PL光谱显示， Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 薄片在818 nm波长处有明显的发射峰，在 638nm 波长处有一个较弱的峰，分别对应于 A 激发子峰和间接转变 I 峰。与单一的 Ta ₂ NiSe ₅ 或 Bi ₂ Se ₃ 相比，异质结区域在 638 和 818 nm 波长处的发光强度急剧下降，这表明异质结中有效的载流子生成和分离导致了非辐射重组的增加和光致发光发射重组的减少。如图 1d 所示，扫描电子显微镜图像进一步证实了 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结的形态完整性，显示出质量较高的表面。

图 2 . Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结光电探测器的电学特性和能带排列示意图。

为了评估热效应对 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结能带排列的影响，我们分析了暗态（ 78-400K ）下 I _ds 与 V _ds 和温度的关系，结果如图 2a 所示。图 2a 的插图表明，异质结与 Cr/Au 电极建立了良好的欧姆接触。图 2b 描述了入射功率相关光电流与幂律（ I _ph ~A P ^α ）的拟合，其中 I _ph 是光电流， α 决定入射功率的光响应，得到 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结、 Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 薄片的幂指数分别为 0.996 、 0.993 和 0.975 。这些数据表明，与单材料相比，异质结中光电流与入射光功率之间的线性关系更为明显。图 2c 显示了有/无偏置电压红外照射下的光电流映射，映射图显示，主要在 Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 之间的有效重叠区域有明显的光响应。

接着，利用开尔文探针力显微镜（ KPFM ）来阐明 Bi ₂ Se ₃ / Ta ₂ NiSe ₅ 异质结界面的表面电位分布和内置电场。如图 2d 插图所示， KPFM 图揭示了原子力显微镜针尖与异质结之间的表面电位变化。 Bi ₂ Se ₃ 和 Ta ₂ NiSe ₅ 薄片之间的接触电位差约为 210 meV ，横向耗尽长度约为 1 µm，推导出Bi ₂ Se ₃ （ 4.6 eV ）和 Ta ₂ NiSe ₅ （ 4.81 eV ）的功函数。于是我们在图 2e 中展示了 Bi ₂ Se ₃ 和 Ta ₂ NiSe ₅ 在接触前后的能带排列示意图。接触后， Ta ₂ NiSe ₅ 界面附近的能级向上弯曲，形成一个内置势区。这种构造最大限度地减少了向 Bi ₂ Se ₃ 的电子转移，最终导致电子在 Bi ₂ Se ₃ 中积累，空穴在 Ta ₂ NiSe ₅ 中积累，直至达到热平衡。异质结构上的拉曼光谱和明显减弱的发光强度证实了异质结构内部的电荷转移现象。图 2f 表明可见近红外下的光探测机制：在光照下， Ta ₂ NiSe ₅ 中的光激发电子穿过势垒层到达 n 型 Bi ₂ Se ₃ 层，成为多数载流子。这种转移导致 Ta ₂ NiSe ₅ 中出现明显的光致发光淬灭。因此， Ta ₂ NiSe ₅ 中光生成的电子-空穴对的重组受到抑制，从而提高了吸收效率，促进了大量光生电流的产生。

图 3 . Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结光电探测器从可见光到中波红外的光响应特性。

如图 3a 所示， 1550 nm 波长处的光响应与激光功率的相关性表明，光生载流子的生成量与吸收的入射光子成正比。图 3b 展示了在不同波长（ 520-1650 nm ）光照下的光响应特性。图 3c 中观察到线性激光功率相关的光电流行为，这归因于异质结内电子-空穴对生成、重组和捕获的复杂相互作用。光电探测器的性能是通过对响应时间、外部量子效率、噪声等效功率（ NEP ）、响应率（ R _A ）和比探测率（ D * ）的综合评估严格量化的。根据相关公式，线性动态稳定性的评估是基于响应率的变化，如图 3d 所示。响应率曲线以线性为主，略有波动，验证了光电探测器良好的线性动态稳定性。

传统上，中波红外光探测器受到冷却和偏压等外部条件的限制。在此，我们探讨了该器件在室温下 4.65 μm 红外辐射条件下的自供电光响应，如图 3e 所示。与 638 nm 和 1550 nm 的光响应相比，光电流和响应率明显下降。与控制可见光到近红外范围的带间电荷转移不同，由于光子能量远低于 Bi ₂ Se ₃ 的体带隙，中波红外机制主要依赖于拓扑表面态的贡献。中波红外光子激发了受时间反转对称性保护的无间隙狄拉克表面态。电子-空穴对在异质结的内置电场作用下分离，最终被金属电极收集，产生自供电光电流。图 3f 表明了异质结光电探测器的灵敏度参数随响应波长变化而变化的情况。该探测器在 1064 nm 波长处达到响应峰值， R _A 为 0.48A·W ^-1，D * 为 3.8×10 ¹¹ cm·Hz ^1/2 ·W ^-1 。 1550 nm 波长处的 R _A 和 D * 分别达到 0.03A·W ^-1 和 0.27×10 ¹¹ cm·Hz ^1/2 ·W ^-1 ，足以满足后续光通信和成像应用的需要。图 3g 展示了在 638 nm 可见光照射下，异质结的响应率和探测率高于单个 Ta ₂ NiSe ₅ 和 Bi ₂ Se ₃ 的探测器。由于 II 型异质结具有优异的能带排列，增强了对微弱光信号的探测能力。

图 4 . 偏振分辨型 Ta ₂ NiSe ₅ /Bi ₂ Se ₃ 异质结光电探测器。

在本研究中，我们探索了异质结的偏振分辨光探测能力，利用其各向异性的光学特性为红外探测增添了新的维度。图 4a 展示了探测偏振敏感特性的示意图。线性偏振光通过偏振器实现，并通过半波片调整偏振角。图 4b 是在 638 nm 激光照射和无偏压下进行的偏振性能测试。光电流表现出明显的周期性变化，最大和最小值分别沿着异质结的 "b 轴 " 和 "a 轴 " 排列。图