专栏名称: Carbon Research
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广东工业大学生态环境与资源学院张新飞、马金星、张远等发表 CEJ:面内异质结介导单一电子转移路径活化过二硫酸盐降解有机污染物

Carbon Research  · 公众号  ·  · 2024-10-09 00:00

正文


面内异质结介导单一电子转移路径活化过二硫酸盐降解有机污染物

Intraplanar heterostructure-mediated activation of peroxydisulfate for singular-electron-transfer degradation of organic pollutants



来源



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Intraplanar heterostructure-mediated activation of peroxydisulfate for singular-electron-transfer degradation of organic pollutants.pdf



赞助基金项目

广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队( 2021ZT090543 )、国家重点研发计划( 2021YFC3201004


作者

张新飞 (第一作者): 博士毕业于北京师范大学,现为广东工业大学生态环境与资源学院博士后,研究方向为环境功能材料的开发及其在水环境修复方面的应用,在 Angew. Chem. Int. Ed. Chem. Eng. J. J. Hazard. Mater. 等期刊上发表学术论文 20 余篇;授权发明专利 6

马金星 (通讯作者): 广东工业大学生态环境与资源学院副院长,教授、博士生导师。国家海外高层次青年人才项目、广东省自然科学杰出青年基金项目获得者,荣获广东青年五四奖章。主要研究方向为污水再生与安全利用保障。在环境工程领域发表 SCI 论文 140 余篇(其中 Nature Index 检索 52 篇),总引频次 8000 余次, H 因子为 53 ;获授权国际国内发明专利 20 余项。 2019 年至今连续入选“全球前 2% 顶尖科学家”。担任 Chinese Chemical Letters Desalination Carbon Research Journal of Water Technology 等期刊编委 / 青年编委,第六届电池电容去离子与电分离大会全球共同主席,国际水协会 - 中国青年委员会委员

张远 (通讯作者): 广东工业大学“百人计划”特聘教授、博士生导师,国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部“中青年科技创新领军人才”、国家科技重大专项项目首席、国家“水体污染控制与治理”科技重大专项标志性成果专家。主要从事环境 DNA 生态监测、水体生态修复等相关理论与技术研究。主持国家重大科技专项等项目 15 项,主持完成了河流、湖泊和城市水体等水环境综合整治项目 30 项。发表学术论文 300 余篇,出版专著 6 部,申请中国发明专利 90 余项,获国家和省部级科技奖励 9 项,入选美国斯坦福大学终身科学影响力排行榜和年度科学影响力排行榜



文章 亮点

  • 通过 C 环接枝 g-C 3 N 4 CCN )构建了面内异质结催化剂
  • CCN 通过单一电子转移路径活化过二硫酸盐( PDS
  • CCN/PDS 体系对实际水基质效应表现出很强的耐受性
  • 使用人胚胎肾细胞证明了 CCN/PDS 体系能够降低双酚 F 的生物毒性



文章摘要

通过电子转移路径( ETP )活化过二硫酸盐 (PDS) 有望实现水环境中有机污染物的高效降解。然而,如何提高 PDS 活化路径的选择性仍然是一项挑战。因此,本研究基于 C 环接枝 g-C 3 N 4 CCN ),开发了一种面内异质结催化剂,可通过单一 ETP 活化过二硫酸盐( PDS )。 CCN/PDS 体系对双酚 F BPF )实现了完全降解和高效矿化( 87.15% ),显著降低了 BPF 的生态毒性。实验和理论研究表明,面内异质结可以调节 g-C 3 N 4 /PDS 体系的轨道占据方式,提高 PDS 的吸附和活化选择性。在前线轨道能量差的驱动下, CCN/PDS 体系实现了单一的 ETP ,没有形成活性物种。 CCN/PDS 体系在实际水体中能够有效降解 BPF ,在宽 pH 值范围内表现出优异的稳定性,并能抵抗各种共存离子的干扰。在连续流自动催化装置中, CCN/PDS 体系在 600 min 内保持 100% BPF 降解效果。该研究加深了通过单一 ETP 活化 PDS 的理解,并提出了一种新的水环境污染治理策略


要点图例

摘要图



文章结论

  • 开发了一种 CCN 面内异质结, CCN/PDS 体系在 30 min 内实现了 BPF 的完全降解, TOC 去除率高达 87.15% ,显著降低了 BPF 生态毒性
  • CCN/PDS 体系在宽 pH 范围、各种无机阴离子共存及实际水体中表现出高效的 BPF 降解
  • 面内异质结重构了 g-C 3 N 4 的电子结构,改变了 g-C 3 N 4 /PDS 的轨道占据方式,拉长了 O-O 键,促进了电子从 BPF PDS 的转移
  • CCN/PDS 体系通过前线轨道能量差驱动单一 ETP 过程降解 BPF ,不涉及活性物种;
  • 本研究加深了通过单一 ETP 活化 PDS 的理解,并为基于 PDS 的高级氧化技术在水环境治理领域的应用提供了新视角。

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https://www.springer.com/journal/44246

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